Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung Ytterbium-dotierter Y3Al5O12 (Yb:YAG) Lasermaterialien bei hohen Anregungsdichten hinsichtlich ihrer Lasereigenschaften im Scheibenlaser. Hierzu werden sowohl die spektroskopischen Eigenschaften als auch die Leistungsparameter im Scheibenlaserbetrieb von Yb:YAG Einkristallen und Keramiken unterschiedlicher Dotierungskonzentration miteinander verglichen.
Der Schwerpunkt liegt auf der Untersuchung von Verlustprozessen, die in Scheibenlasern bei hohen Inversionsdichten zu einer erheblichen Verminderung der Effizienz führen. Es wird aufgezeigt, dass diese Verluste mit steigendem Auskoppelgrad in nichtlinearer Weise zunehmen und zu einer starken Wärmeentwicklung im Lasermedium führen, die den Laserbetrieb unterbindet. Die Analyse der Scheibenlaserexperimente lässt die Beteiligung eines Ensembles aus zwei bis vier angeregten Yb3+-Ionen für den Verlustprozess vermuten. Da angenommen wird, dass Leitungsband- und Valenzbandzustände in den Verlustprozess involviert sind, wird ein umfassendes Energieniveauschema erstellt, welches die lokalen Energieniveaus sowohl von Yb3+- als auch von Yb2+-Ionen relativ zu den Wirtsbändern zeigt. Des Weiteren wird in Photoleitungsexperimenten durch die Messung von Photoströmen von bis zu 80 nA in Yb:YAG Kristallen die Erzeugung von freien Ladungsträgern bei Yb3+-Anregung unter 940 nm Pumpstrahlung nachgewiesen. Bei Silizium-Kodotierung beträgt der maximale Photostrom sogar mehrere Mikroampere. Die Messungen weisen auf einen Prozess höherer Ordnung als Ursache für den Photostroms hin, in den zwei bis drei Yb3+-Anregungen involviert sind. Aus diesem Grund wird ein kooperativer Energietransferprozess als Mechanismus für die Erzeugung freier Ladungen vorgeschlagen. Außerdem werden die Beteiligung von Yb3+/Yb2+ Charge-Transfer Zuständen in einem Hopping-Mechanismus als ein mögliches Model für den Ladungstransport und ein Zusammenhang zwischen den nichtlinearen Laserverlusten und der Photoleitfähigkeit von Yb:YAG untersucht. Hieraus ergibt sich, dass der Haupteinfluss der Photoleitungseigenschaft von Yb:YAG in einer mutmaßlich hohen Wärmeerzeugung bei dem Rücktransferprozess der Ladungsträger besteht.
Spektroskopische Untersuchungen konzentrieren sich auf die Detektion und Identifikation möglicher Defektzentren und Verunreinigungen, die den Laserbetrieb beeinträchtigen. Ein Nachweis für die Existenz eines Störstellenbandes in der YAG Bandlücke, das durch zwei bis drei Yb3+-Anregungen besetzt werden könnte, kann durch spektroskopische Untersuchungen jedoch nicht gefunden werden. Eine mögliche Erklärung dafür ist, dass eine direkte optische Anregung eines solchen Bandes durch Licht mit einer Energie entsprechend zwei bis drei Yb3+-Anregungen aufgrund des Franck-Condon Prinzips nicht stattfindet. Im Rahmen der Untersuchungen wird erstmals Lasertätigkeit im Scheibenlaseraufbau mit keramischen Yb:YAG Materialien realisiert. Dabei weist die effizienteste Probe, eine 15.0% Yb:YAG Keramik, einen differentiellen Wirkungsgrad von bis zu 67% auf, eine Effizienz die vergleichbar mit kommerziellen einkristallinen Yb:YAG Scheibenlasern ist. Diese Ergebnisse weisen daraufhin, dass keramische Yb:YAG Lasermaterialien weniger von den nichtlinearen Verlustprozessen beeinflusst werden als Einkristalle vergleichbarer Spezifikation.
The subject of this thesis is the investigation of the laser properties of highly ytterbium-doped Y3Al5O12 (Yb:YAG) laser gain materials at high inversion densities with regard to their applications in high power thin-disk lasers. In this context, Yb:YAG single crystalline and ceramic samples are compared concerning their spectroscopic properties and thin-disk laser characteristics.
The examinations focus on laser losses observed at high densities of Yb3+-excitations, which currently limit the Yb-doping concentrations of efficient thin-disk lasers to below 15%. These losses are found to increase nonlinearly with the transmission rate of the outcoupling mirror leading to significant heat generation in the laser medium. Based on the analysis of the data obtained from the thin-disk laser experiments, the participation of an ensemble of two to four excited Yb3+-ions in the loss process is proposed. As an involvement of the host valence and conduction band states is assumed, a comprehensive energy level scheme of the trivalent and divalent Yb-ion local states with respect to the host energy bands is compiled and discussed. Furthermore, photoconductivity measurements at 940 nm excitation have been implemented, which revealed the creation of free carriers in Yb:YAG under Yb3+-excitation. Photocurrents of almost 80 nA have been detected for Yb:YAG crystals, whereas in silicon-codoped Yb:YAG samples, even larger photocurrents of several microamperes have been found. The results of the photoconductivity measurements also indicate a high order process with the participation of two to three excited Yb3+-ions in the current generating process. Thus, a cooperative upconversion mechanism is proposed for the creation of free carriers. A hopping mechanism involving the Yb3+/Yb2+ charge transfer (CT) states is discussed as a possible charge transport model.
A connection between the nonlinear losses observed in thin-disk lasers at high inversion densities and the photoconductivity of Yb:YAG found at 940 nm irradiation is strongly suggested. It is assumed that the major impact of the photoconductivity phenomenon on the laser efficiency lies in the presumably high heat generation at the recombination of the carriers. Spectroscopic investigations have been carried out with particular regard to possible defect centres and impurities, which could act as quenching centres to the Yb:YAG laser. Spectroscopical investigations did not confirm the existence of an impurity band formed by Yb3+/Yb2+ CT states in the band gap of YAG. It is concluded that it might not be possible to populate the current carrying states by optical excitation at wavelengths corresponding to the energy of two to three Yb3+-excitations due to the Franck-Condon principle. Thin-disk laser operation using ceramic Yb:YAG gain media has been achieved for the first time. The highest efficiency of the ceramic samples investigated has been obtained for a 15.0% Yb:YAG ceramic sample, with which slope efficiencies of up to 67% have been achieved, a value comparable to commercial single crystalline Yb:YAG thin-disk lasers. The evaluation of the experimental data also suggests that ceramic Yb:YAG gain materials are less prone to the nonlinear loss processes compared to their single crystalline counterparts.