Atomare und molekulare Prozesse können heute direkt in der Zeit-Domäne untersucht werden. Dies stellt eine wesentliche Methode dar um ein besseres Verständnis der zugrundeliegenden Physik zu erlangen und stellen somit auch deren zukünftige Anwendung in Aussicht. Üblicherweise wird hierfür die sogenannte Pump-Probe Methode (Anrege-Abfrage Methode) angewandt, welche mittels zweier ultrakurzer Lichtpulse zeitaufgelöste Datenaufnahme ermöglicht. In dieser Arbeit wird die Entwicklung und Charakterisierung eines Synchronisationssystems beschrieben, welches derartige Pump-Probe Experimente am Speicherring PETRA III in Kombination mit einem hiermit synchronisierten fs-Lasersystem ermöglicht. Die Synchronisierung basiert auf einem erweiterten PLL Ansatz mit drei verknüpften Regelkreisen, was es ermöglicht den kurzfristigen Verlust der Synchronisation festzustellen, und somit zu verhindern. Somit reduziert sich der Jitter zwischen dem Laser PHAROS und dem PETRA III Referenz Signal auf σ < 5 ps. Deshalb erlaubt das System Experimente mit einer Wiederholrate von 130 kHz durchzuführen, deren zeitliche Auflösung nur durch die Röntgenpulslänge limitiert wird.
Ein Schwerpunkt in den grundlegenden Kapiteln liegt bei einer intuitiven Beschreibung der Grundlagen von Phasenregelschleifen und verschiedener Aspekte von Phasenrauschen um ein tiefgreifendes Verständnis der Synchronisierung zu ermöglichen.
Weiterhin werden erste Pump-Probe Experimente, welche an unterschiedlichen Beamlines an PETRA III durchgeführt wurden, präsentiert. Sie belegen die Tauglichkeit des Systems im wissenschaftlichen Alltag. In ersten characterisierenden Experimenten wurde die PETRA III Röntgenpulslänge mit 90 ps FWHM gemessen.
Insbesondere wurden zeitaufgelöste Röntgenabsorptionsspektroskopie Experimente mit Gaq3 und Znq2 an Beamline P11 durchgeführt. Erste Ergebnisse zeigen Dynamik der elektronischen Anregung in der Größenordnung von einigen hundert pico Sekunden bis zu einigen nano Sekunden und erlauben grundlegende Einblicke für weitere Experimente mit diesen Proben. Die Gaq3 Daten werden ausführlich diskutiert und mit Messungen optischer Fluoreszenz verglichen, welche nahelegen, dass zumindest zwei unterschiedliche angeregte Zustände mit unterschiedlicher Zeitkonstante vermessen wurden.
Zeitaufgelösten Elektronen-Ionen Koinzidenz-Spektroskopie - durchgeführt an Beamline P04 - zeigt die Flexibilität und vielfältige Einsetzbarkeit des Systems an unterschiedlichen Messplätzen sowie die Möglichkeit räumlichen sowie zeitlichen Überlapp der Pulse ebenfalls im Vakuum zu erreichen.
Atomic and molecular processes can nowadays be directly followed in the time domain. This is a core technique for a better understanding of the involved fundamental physics, thus auguring new applications in the future as well. Usually the so-called pump-probe technique making use of two synchronized ultrashort light pulses is utilized to obtain this time-resolved data. In this work, the development and characterization of a synchronization system enabling such pump-probe studies at the storage ring PETRA III in combination with an external, then synchronized fs-laser system is described. The synchronization is based on an extended PLL approach with three interconnected feedback loops allowing to monitor short-time losses of the lock and thus prevent them. This way, the jitter between the laser PHAROS and the PETRA III reference signal is reduced to σ < 5 ps. Thus the system allows to conduct experiments at a repetition rate of 130 kHz with a temporal resolution limited only by the X-ray pulse length.
A major emphasis in the fundamental introductory chapters is an intuitive explanation of the basic principles of phase locked loops and the different aspects of phase noise to allow a deeper understanding of the synchronization.
Furthermore, first pump-probe experiments conducted at different beamlines at PETRA III are presented, demonstrating the usability of the laser system in a scientific environment as well. In first characterizing experiments the pulse duration of PETRA III X-ray pulses has been measured to be 90 ps FWHM.
In particular, there have been time resolved X-ray absorption spectroscopy experiments on Gaq3 and Znq2 conducted at beamline P11. First results show dynamics of the electronic excitation on the timescale of a few hundred pico seconds up to a few nano seconds and provide a basic understanding for further research on those molecules. For Gaq3 this data is analyzed in detail and compared with visible fluorescence measurements suggesting at least two excited and probed states with different decay constants.
Time resolved electron-ion coincidence spectroscopy conducted at P04 shows the flexibility of the system to be usable at different beamlines and to obtain spatial and temporal overlap in vacuum as well.