Die dreidimensionale Rekonstruktion aus Abbildungen der kohärenten Beugung (coherent diffraction imaging, CDI) einzelner Biopartikel (Proteine, Makromoleküle und Viren) ist eines der wahrscheinlichsten Anwendungsfelder neuer Generation von Lichtquellen: Freie-Elektronen Laser (FEL) sind mittlerweise am FLASH (DESY, Hamburg, Deutschland) und am LCLS (Stanford, USA) verfügbar. Die extrem hellen und ultrakurzen FEL Pulse bieten die Möglichkeit mittels CDI Längenskalen bis in den Sub-Nanometerbereich hinein aufzulösen.
Durch intensive FEL Pulse werden allerdings auch beträchtliche Schäden an Biopartikeln durch Strahlung verursacht, selbst bei Nutzung von einzelnen Pulsen. Dies kann wesentlichen Einfluss auf das Auflösungsvermögen beim Einsatz von CDI an einem FEL nehmen und dessen Grenzen bestimmen. Derzeit ist eine experimentelle Untersuchung von Strahlungsschäden an Aufnahmen von Einzelpartikeln sehr schwierig, da das Signal-zu-Rausch Verhältnis von kleinen Biopartikeln sehr niedrig ist. Einzelne atomare Cluster (Edelgase) sind vielversprechende Objekte, um Effekte auf CDI am FEL durch mit Strahlungsschäden einhergehenden Prozesse aufzudecken/deutlich zu machen.
Diese Arbeit untersucht drei Aspekte im Themenfeld Strahlungsschäden, welche in drei voneinander unabhängigen Kapiteln behandelt werden: (1) Simulationen zur Molekulardynamik beschreiben quantitativ Prozesse von Strahlungsschäden in atomaren Clustern durch Bestrahlung mit einzelnen Pulsen; (2) gibt eine Analyse der Rekonstruktion von Beugungsaufnahmen atomarer Cluster aus Einzelpuls-Messungen, welche zudem hilfreich beim Verständnis der bei biologischen Proben auftretenden Strahlungsschäden sein kann; und (3) beinhaltet Tests zu Auswirkungen der Verwendung von Wasserfilmen beim CDI, von deren Verwendung angenommen wird, dass diese die Schäden durch Strahlung an Biopartikeln minimieren.
3D single particle coherent diffraction imaging (CDI) of bioparticles (such as proteins, macromolecules and viruses) is one of the main possible applications of the new generation of light sources: free-electron lasers (FELs), which are now available at FLASH (Hamburg, Germany) and LCLS (Stanford, U.S.A.). The extremely bright and ultrashort FEL pulses potentially enable CDI to achieve high resolution down to subnanometer length scale.
However, intense FEL pulses cause serious radiation damage in bioparticles, even during single shots, which may set the resolution limits for CDI with FELs. Currently, since the signal-to-noise ratio is very low for small biological particles, direct experimental study of radiation damage in the single particle imaging is fairly difficult. Single atomic (noble gas) clusters become good objects to reveal effects of radiation damage processes on CDI with FEL radiation.
This thesis studies three aspects of the radiation damage problem, which are treated in three independent chapters: (1) Molecular Dynamics simulations to quantitively describe radiation damage processes within irradiated atomic clusters during single pulses; (2) reconstruction analysis of single-shot CDI diffraction patterns of atomic clusters, which may potentially help to understand the radiation damage occurring in biological samples; and (3) testing the effects of coating water layers in CDI, which is supposed to minimize the radiation damage in irradiated bioparticles.