Kurzfassung
In dieser Arbeit werden die elektronischen und geometrischen Eigenschaften
von edelgasdotierten Edelgasclustern untersucht. Dazu wurden Fluoreszenzanregungsspektren
aufgenommen, die die Absorption der Cluster widerspiegeln. Im Bereich der
ersten elektronischen Anregungen des Dotierungsatoms finden sich eine Reihe
von Absorptionsbanden, die atomaren Übergängen der Dotierung
im Cluster zugeordnet werden. Durch den Einfluß der Nachbaratome
sind diese Anregungen im Vergleich zum freien Atom blauverschoben ("Cage effect").
Aus den Bindungspotentialen von Grund- und erstem angeregten Zustand des heteronuklearen Dimers läßt sich ein Zusammenhang zwischen der Stärke der Blauverschiebung und der Anzahl nächster Nachbarn und dessen Abstand zum Dotierungsatom bestimmen. Die Energieverschiebung wurde von A. Goldberg et al. [J Phys. Chem., Vol. 99, No. 9, 1995] mit molekulardynamischen Rechnungen für XeArN-Cluster analysiert. Im Rahmen dieser Arbeit konnten seine Ergebnisse erfolgreich auf die Messungen an Xenon-dotierten Edelgasclustern übertragen werden.
Bei XeKrN- und XeArN-Clustern zeigt sich, daß
das Xenon-Atom auf einem substitutionellen Einbauplatz in die Gitterstruktur
der Cluster aufgenommen wird. Es hat dadurch zwölf nächste Nachbarn,
deren Abstand den Bindungsabständen in reinen Krypton- oder Argon-Festkörpern
entsprechen. Das Xenon-Atom muß dafür komprimiert werden. In
XeNeN- und XeHeN-Clustern lagern sich die Neon- oder
Helium-Atome um das Dotierungsatom an, wodurch die Xe-Atome bis zu 18 nächste
Nachbarn bei XeNeN, beziehungsweise 24 bei XeHeN,
besitzen. Deren Abstand entspricht dabei eher dem des heteronuklearen Dimers
und ist deutlich größer als im festen Neon oder flüssigem
Helium. Darüber hinaus zeigt sich bei beiden Systemen, daß das
Xenon-Atom nahezu frei beweglich im Cluster ist. Helium-Cluster sind wie
nicht anders erwartet flüssig. Neon-Cluster sind dagegen nur bis zu
einer Clustergröße von ungefähr 200 Atomen flüssig,
Cluster mit 300 oder mehr Atomen sind fest.
The electronic and geometric properties of rare gas doped rare gas clusters are investigated with fluorescence excitation spectroscopy which represents the absorption of the clusters. A series of absorption bands are found in the region of the first electronic excitations of the impurity atom. These bands are correlated to the atomic transitions. Due to the influence of the surrounding atoms the lines are shifted to the blue ("cage effect").
A relationship between the strength of the blueshift and the number
of nearest neighbours and the bondlength to the impurity can be obtained
=66rom the ground state and first excited state potential curves of the heteronuclear
dimer. The energy shift has been studied by A. Goldberg et al. [J Phys.
Chem., Vol. 99, No. 9, 1995] for XeArN
clusters with molecular-dynamics calculations. The results were successfully
transferred to the measurements on doped rare gas clusters in this work.
In XeKrN and XeArN the xenon atoms are located
in substitutional sites in the crystal structure of the clusters. They
have twelve nearest neighbors and the internuclear
distance between impurity atom and the atoms of the cluster is nearly
the same as the bondlength in pure krypton and argon solids. In order to
fit into this structure the xenon atom has to be compressed. In XeNeN
and XeHeN the neon and helium atoms arrange themselves around
the impurity. The xenon atoms have up to eighteen nearest neighbors in
XeNeN and up to twenty-four in XeHeN. The internuclear
distance equals the bondlength of the heteronuclear dimer and is therefore
much larger
than in solid neon or liquid helium. Furthermore the xenon atom can
move nearly free through the clusters in both systems. Helium clusters
are liquid as expected, neon
clusters are liquid up to a cluster size of approximately 200 atoms.
XeNeN clusters with 300 or more atoms become solid.