Kurzfassung
Die selektive Anregung von Edelgasfremdatomen mit Synchrotronstrahlung auf
derOberfläche von Neon-- und Argonmatrizen führt sowohl zur Desorption
angeregter Fremdatome als auch zur Bildung angeregter atomarer und
molekularer Oberflächenzentren. Die Relaxationsmechanismen angregter
Fremdatome (3P1-- und 3P2--artige Zentren) wurden mit zeit-- und
energieaufgelöster Lumineszenzspektroskopie untersucht.Die Ergebnisse
können durch Molecular--Dynamics--Simulationen verstanden werden.
Dabei werden die Paarpotentiale der angeregten heteronuklearen Zustände,
soweit sie aus der Literatur bekannt sind, berücksichtigt.
Aus den gemessenen Matrixverschiebungen der Anregung und Emission können
Rückschlüsse auf die relaxierten Positionen der Gastatome im Grund--
und angeregten Zustand gezogen werden. Der für reine Edelgasfestkörper
und --cluster bekannte Zusammenhang zwischen dem Vorhandensein der
Desorption (nach dem Cavity Ejection Mechanismus) und dem Vorzeichen
des V0--Werts (bzw. der Elektronenaffinität) konnte auch auf die
dotierten Edelgase ausgedehnt werden. Erstmals konnte die
Oberflächendiffusion langlebiger angeregter Atome beobachtetwerden.
Dieses Phänomen wurde detailliert an Krypton--dotiertem Argon untersucht.
Es konnte ein mikroskopisches Modell entwickelt und erfolgreich angewandt
werden. Die Temperaturabhängigkeit des Diffusionskoeffizienten kann
durch eine Aktivierungsenergie beschrieben werden, die hervorragend mit den
Höhen der Barrieren des lateralen Oberflächenpotentials übereinstimmt.
Selective excitation with synchrotron radiation of rare gas impurity atoms at the surface of neon and argon matrices stimulates the desorption of excited impurity atoms as well as the formation of weekly bounded (atomic and molecular) surface centers. The relaxation processes of excited rare gas dopants (3P1-- and 3P2--states) have been studied with time resolved high resolution luminescence spectroscopy. The results are interpreted with molecular dynamics calculations taking into accountheteronuclear excited state pair potentials known from literature. From the measured matrixshifts for excitation and luminescence one gets information about the relaxed positions of the impurity atoms at the surface inthe ground and excited state. The correlation between the existence of desorption (following the cavity ejection mechanism) and the sign of the V0--value (resp. electron affinity) known for pure rare gas solids and clusters could be established also for rare gas doped rare gas solids. For the first time the diffusion of longliving excited atoms on the surface was measured. Detailed investigations were made on krypton doped argon. A microscopic model was developed and successfully applied. The temperature dependence of the diffusion coefficient can be explained with an activation energy, which agrees very well with the lateral potential wells on the surface.