Christian Rienecker, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 1998 :

" Massenspektroskopie und Innerschalenphotoionisation von Alkalihalogenidclustern"


Schlagwörter: Massenspektroskopie, Innerschalenphotoionisation,Alkalihalogenidcluster
Summary

Kurzfassung

Diese Arbeit beschreibt den Aufbau und die Charakterisierung einer Clusterquelle mit deren Hilfe spektroskopische Untersuchungen mit Synchrotronstrahlung an freien Clustern aus fest gebundenen Materialien wie z.B. NaCl möglich wurden. Bisher waren solche Messungen nur an schwach gebundenen Clustern, z.B. vergleichsweise einfach herzustellenden Edelgasclustern durchführbar. Die neue Clusterquelle basiert auf dem phPick-Up-Prinzip: Ein Edelgasclusterstrahl sammelt auf dem Weg durch einen Ofen, in dem das eigentliche Clustermaterial verdampft wird, einzelne Atome oder Moleküle auf. Anschließend kondensieren diese im Edelgascluster zu einem neuen Cluster. Die freiwerdende Kondensationsenergie wird durch Verdampfen des Primärclusters abgeführt. Dieses Verfahren wird im folgenden Clusteraggregation genannt. Es zeigt sich, daß mit Hilfe der Clusteraggregation freie Cluster und Mischcluster hergestellt werden können. Die Größe der neuen Cluster ist um einen bestimmten Faktor kleiner als die der Edelgascluster. Dieses Verhältnis wird wesentlich durch die Paarbindungsenergien der beteiligten Atome bzw. Moleküle zueinander bestimmt. Es wird gezeigt, inwieweit ein zurückbleibender Edelgasrest auf der Clusteroberfläche die Temperatur und damit die Stabilität der neu gebildeten Cluster beeinflußt. Mit Hilfe der Innerschalenabsorption und der Massenspektroskopie wurden die Parameter herausgearbeitet, bei denen man freie Cluster oder Mischcluster produziert. Die Größe der Cluster läßt sich im Bereich von 3 bis 100 relativ einfach variieren. Die Intensität der neuen Clusterquelle wird am Beispiel von CsI abgeschätzt. Bei einer Ofentemperatur von etwa 500\circ C wird eine Dichte im Clusterstrahl von einigen 1010 Molekülen pro cm3 erreicht. Die Struktur von kleinen NaCl-Clustern wurde mit der Innerschalenspektroskopie untersucht. Die Absorption oberhalb der Cl 2p-Kante läßt sich durch eine verzerrte kubische Struktur erklären.

Titel

Kurzfassung

Summary

The present work describes the construction and characterization of a cluster source which allows the production of tightly bond clusters e.g. NaCl for spectroscopy with synchrotron radiation. Sybchrotron radiation based experiments were limited to weakly bond clusters, e.g. rare gas clusters which can be produces rather easily. The new cluster source is bases on a phpick-up-process: A rare gas cluster beam passing through an oven picks up atoms and molecules which are evaporated in the oven. The material condenses inside the rare gas cluster and forms a new cluster. The heat of condensation is taken away by evaporating the rare gas atoms. In analogy with the gas aggregation method at producing clusters, this method is called cluster aggregation. It is shown that one can produce free or mixed clusters using the cluster aggregation method. The size of the new clusters is smaller by a constant factor than the primary rare gas cluster. The ratio is mainly determined by the binding energies of the rare gases and the cluster material in the condensed phase. The influence of a remaining argon covarage on the cluster surface on the temperature and the stability of the cluster is analyzed. Using the inner shell absorption and mass spectroscopy the parameters for producing free or mixed clusters could be derived. The cluster size can be varied easily in a range of 3 to 100 particles per cluster. In the case of CsI the intensity the cluster source was estimated. At an temperature T\mathrmoven=500\circ C the density of the cluster beam is approximately 1010 molecules per cm3. The structure of small NaCl clusters has been studied using inner shell photoionisation which represents the absorption. The absorption above the Cl 2p-edge can be associated with a distorted cubic like structure.