Steffen Keitel, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 1999 :

"Untersuchung von Si_1-xGe_x-Gradientenkristallen und in-situ getemperten Silizium-Einkristallen als Monochromatoren für hochenergetische Synchrotronstrahlung"

Kurzfassung

Im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei Typen von Monochromator/Analysatorkristallen für die Diffraktometrie mit hochenergetischer Synchrotronstrahlung untersucht: temperaturbehandelte, Czochralski gezogene Silizium-Einkristalle und Si_1-xGe_x-Gradientenkristalle. Beide Systeme dienen dazu, die instrumentelle Auflösung eines Dreikristall-Diffraktometers für Synchrotronstrahlung hoher Energie ~ 100 keV an die Erfordernisse von Probenkristallen mit vergleichsweise breiten Reflexkurven anzupassen. Es ist bekannt, daß sich die Reflexkurven perfekter Siliziumkristalle während einer Temperaturbehandlung aufgrund der Präzipitation des interstitiellen Sauerstoffs verbreitern. Es wurden verschiedene Temperaturrampen getestet, um den optimalen Temperaturzyklus zu finden, d.h. um eine maximale Verbreiterung der Reflexkurve zu erreichen. Dabei ermöglichte es die hochenergetische Synchrotronstrahlung, diese Temperaturbehandlungen in-situ durchzuführen, d.h. während der Temperaturrampen wurde der Prozeß durch Messungen der Reflexkurve und der diffusen Defektstreuung in der Nähe des Bragg-Reflexes kontrolliert. Als optimale Temperaturbehandlung ergab sich eine Zweistufen-Rampe, 5 h bei 750^° C und 36 h bei 1050° C. Ein derartig behandelter Siliziumkristall verbreiterte seine FWHM von 0.72 Winkelsekunden auf 11.85 Winkelsekunden (Reflex (220), nichtdispersiver Zweikristall-Aufbau, 100 keV Photonenenergie).

Si_1-xGe_x-Gradientenkristalle besitzen einen sich verändernden Germaniumgehalt, der von 2at% zu Beginn des Kristalls auf  7 at% am Ende der Probe ansteigt. Da der Gitterparameter von Germanium größer als der von Silizium ist, führt dieser Anstieg zu einer homogenen Krümmung der Netzebenen. Der dynamischen Theorie der Röntgenbeugung folgend, kann das Beugungsverhalten der Gradientenkristalle durch die Theorie von Penning, Polder und Kato erklärt werden, wenn die Erzeugung neuer Wellenfelder berücksichtigt wird. Um das Beugungsverhalten des Si_1xGe_x=Gradientenkristalls mit den Vorhersagen der Theorie vergleichen zu können, wurden in Laue-Geometrie Reflexprofile der Reflexe (111) und (333) in einem Energiebereich von 100 bis 200 keV untersucht. Die experimentellen Daten befinden sich in hervorragender Übereinstimmung mit den theoretischen Ergebnissen. Zusätzlich zeigen sie, daß Si_1-xGe_x=Gradientenkristalle aufgrund sehr hoher Peakreflektivitäten zusammen mit breiten Reflexkurven sehr gut für die Verwendung als Monochromatoren und Analysatoren geeignet sind. Für Reflex (111) und eine Photonenenergie von 100 keV variieren die FWHM und die Reflektivität von 14.6 Winkelsekunden und 97 % bis 70.9 Winkelsekunden und 74 %, wenn man die normale Absorption vernachlässigt. Im Vergleich mit anderen Monochromator/Analysator-Systemen, wie z.B. gebogenen Siliziumkristallen oder Si-TaSi₂-Kristallen, bieten Si_1-xGe_x-Gradientenkristalle eine höhere Primärintensität auf der Probe.

Titel

Kurzfassung

Summary

Two different kinds of monochromator/analyzer crystals for high-energy synchrotron radiation diffraction have been investigated: heat-treated Czochralski-grown silicon crystals and Si_1-xGe_x gradient crystals. Both are approaches to adapt the instrumental resolution of a triple crystal diffractometer for high-energy ~ 100 keV synchrotron radiation to the requirements of samples with extended diffraction patterns. Perfect silicon single crystals are known to exhibit diffraction peak-broadening during heat treatments due to the precipitation of interstitial oxygen. Different temperature ramps were tested to find the ideal treatment; i.e. to achieve a maximum broadening of the diffraction pattern. High-energy synchrotron radiation was used to carry out the heat treatment of the silicon crystals in-situ; i.e. the process inside the furnace was controlled by measurements of the rocking curve and the diffuse defect scattering in the vincinity of the Bragg peak. A two-step temperature ramp, 5 h at 750° C and 36 h at 1050° C, turned out to give the best results. A silicon crystal submitted to this treatment exhibited a change in FWHM from 0.72 seconds of arc to 11.85 seconds of arc (reflection (220), nondispersive two crystal setup, photon energy 100 keV.

The Si_1-xGe_x gradient crystals have a varying germanium content, increasing from 2 at% at the beginning of the crystal up to 7 at% at the end. Due to the larger lattice constant of the germanium, this increase gives rise to a homogenous bending of the lattice planes. Following the dynamical theory of x-ray diffraction, the diffraction behaviour of the gradient crystal can be explained by using the geometrical optics theory of Penning, Polder and Kato for distorted crystals, with the modification that new wave fields are created. In order to compare the behaviour of the Si_1-xGe_x gradient crystal with the theoretical predictions, diffraction patterns have been measured in transmission geometry at reflections (111) and (333) using synchrotron radiation with energies between 100 and 200 keV. The experimental data are in excellent agreement with the theoretical results. Furthermore, they show that the Si_1-xGe_x gradient crystal is very well-suited for use as a monochromator and analyzer due to high reflectivities, together with a broad diffraction pattern. For reflection (111) and 100 keV photon energy, the FWHM and peak reflectivities range from 14.6 seconds of arc and 97 % to 70.9 seconds of arc and 74 %, disregarding normal absorption. Compared with other monochromator/analyzer systems like bent silicon crystals or Si -TaSi₂ crystals, the Si_1-xGe_x gradient crystals offer higher primary intensities on the sample.