Pr3+, Yb3+-dotierte Fluoridkristalle, Fluoridphosphatgläser und Fluorozirkonat-Glasfasern wurden spektroskopisch untersucht. Die Absorptions- und Emissionswirkungsquerschnitte der LiYF4- und GdLiF4-Kristalle, die aufgrund der optischen Anisotropie dieser Materialien stark polarisationsabhängig sind, erreichen Werte von einigen 10 -19 cm 2. Die Wirkungsquerschnitte der Gläser, die unpolarisiert gemessen wurden, sind bis zu zwei Größenordnungen kleiner. Lebensdauermessungen zeigen die Effizienz sowohl der Kreuzrelaxation Pr(3PJ, 1I6), Yb(2F7/2) ® Pr(1G4), Yb(2F5/2) als auch des Energietransfers Yb(2F5/2), Pr(3H4) ® Yb(2F7/2), Pr(1G4). Die Fluoreszenzzerfallszeit t (3P0) beträgt in Pr(1%), Yb(20%):LiYF4 nur noch 3% der intrinsischen Lebensdauer (t 0(3P0) = 45 µs). Für das Ytterbiumniveau 2F5/2 wird eine Verkürzung auf 15% der intrinsischen Lebensdauer (t 0(2F5/2) = 2,1 ms) beobachtet.
Erstmals konnte Upconversion-Laseremission Pr, Yb-dotierter Kristalle bei Raumtemperatur demonstriert werden. Die Anregung mittels eines Titan-Saphirlasers erfolgte resonant zu einer Absorption aus angeregten Zuständen (Pr(1G4) ® Pr(3PJ, 1I6), l TiSa = 835 nm). Eine Besetzung der Pr(1G4)- und Yb(2F5/2)-Multipletts durch Grundzustandsabsorption trat nicht auf. Laserbetrieb wurde für vier Übergänge demonstriert: 3P1 ® 3H5 (l L = 522 nm), 3P0 ® 3H6 (l L = 607 nm), 3P0 ® 3F2 (l L = 639,5 nm) und 3P0 ® 3F4 (l L = 720 nm). Dabei wurde im roten Spektralbereich (3P0 ® 3F2) eine maximale Ausgangsleistung von 140 mW erzielt.
Pr, Yb:ZBLAN-Glasfasern erlaubten effizientere Lasertätigkeit: Ausgangsleistungen von 1,02 W wurden für denselben Übergang (3P0 ® 3F2, l L = 635 nm) gemessen. Die Pumpquelle war ebenfalls ein Titan-Saphirlaser (l TiSa » 850 nm). Experimente, einen Upconversion-Glasfaserlaser über den Pumpkern einer Doppelkernfaser anzuregen, blieben erfolglos.
Die Ergebnisse verschiedener Versuche deuten auf einen "sensibilisierten Photon-Avalanche"-Effekt als dominierenden Anregungsmechanismus hin. Es wurde eine charakteristische nichtlineare Abhängigkeit der Fluoreszenzintensität und -anstiegszeit von der Pumpleistung beobachtet. Außerdem erforderte der Upconversionprozeß das Überschreiten einer kritischen Pumpleistung. Das Anregungsspektrum schloß andere mögliche Upconversionmechanismen aus. Die numerische Analyse eines Ratengleichungsmodells unterstützt die These, daß Upconversion in Pr, Yb:LiYF4 und Pr, Yb:ZBLAN auf einen "sensibilisierten Photon-Avalanche"-Prozeß zurückzuführen ist.
Pr3+, Yb3+-doped fluoride crystals, fluoride phosphate glasses, and fluorozirconate glass fibres were investigated spectroscopically. Absorption and emission cross sections of the LiYF4 and GdLiF4 crystals, which depend strongly on the polarisation due to the optical anisotropy of these materials, amount to some 10 -19 cm 2. Cross sections of the glasses are up to two orders of magnitude smaller. Lifetime measurements reveal the efficiency of the cross relaxation Pr(3PJ, 1I6), Yb(2F7/2) ® Pr(1G4), Yb(2F5/2) as well as of the energy transfer Yb(2F5/2), Pr(3H4) ® Yb(2F7/2), Pr(1G4). The fluorescence decay time t (3P0) is only 3% of the intrinsic lifetime (t 0(3P0) = 45 µs). A reduction to 15% of the intrinsic lifetime (t 0(2F5/2) = 2,1 ms) is observed for the 2F5/2 state of ytterbium.
For the first time, upconversion laser emission of Pr, Yb-doped crystals was observed at room temperature. The excitation by a titanium sapphire laser occurred resonantly to an excited state absorption (Pr(1G4) ® Pr(3PJ, 1I6), l TiSa = 835 nm). The Pr(1G4) and Yb(2F5/2) states were not populated by ground state absorption processes. Laser action was demonstrated on four transitions: 3P1 ® 3H5 (l L = 522 nm), 3P0 ® 3H6 (l L = 607 nm), 3P0 ® 3F2 (l L = 639,5 nm), and 3P0 ® 3F4 (l L = 720 nm). A maximum output power of 140 mW was achieved in the red spectral region (3P0 ® 3F2).
Pr, Yb:ZBLAN glass fibres allowed more efficient laser action: Output powers as high as 1,02 W were measured on the same transition (3P0 ® 3F2, l L = 635 nm). The pump source was a titanium sapphire laser as well (l TiSa » 850 nm). Experiments to pump an upconversion fibre laser via the inner cladding of a double-clad fibre were unsuccessful.
Results of several experiments indicate a sensitized photon avalanche process to be the main excitation mechanism. Characteristic non-linear dependences of fluorescence intensity and rise time on the pump power were observed. Furthermore, the upconversion process required the pump power to exceed a critical threshold. The interpretation of the excitation spectrum ruled out other possible upconversion mechanisms. Numerical analysis of a rate equation modelling supports the thesis that upconversion in Pr, Yb:LiYF4 and Pr, Yb:ZBLAN is due to a sensitized photon avalanche process.