Kirsten Ingolf Schiffmann, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 1997 :

"Mikrostruktur und Mikrotribologie von amorphen metallhaltigen Kohlenwasserstoffschichten"


Schlagwörter:
Summary

Kurzfassung

Metallhaltige Kohlenwasserstoff Schichten (Me-C:H) bestehen aus einer dreidimensional hochvernetzten Kohlenwasserstoffmatrix, in die metallische Partikel von wenigen Nanometern Größe eingelagert sind. Ähnlich wie die metallfreien diamond like carbon-Schichten besitzen Me-C:H Schichten ausgezeichnete tribologische Eigenschaften, aber darüber hinaus auch eine über viele Größenordnungen variable elektrische Leitfähigkeit. In der vorliegenden Arbeit wird gezeigt, daß es mittels der Rastertunnelmikroskopie (STM) möglich ist, die metallischen Partikel an der Oberfläche der Me-C:H Schichten abzubilden und durch Barrierenhöhenabbildung (elektronischer Materialkontrast) eindeutig von der amorphen Kohlenwasserstoffmatrix zu unterscheiden. Teilweise ist für die Abbildung im STM eine vorherige Reinigung der Probenoberflächen mittels Plasmaätzverfahren notwendig. Aus den STM-Bildern werden die Radien und Abstände der metallischen Partikel von Gold-C:H, Platin-C:H und Wolfram-C:H Schichten als Funktion ihres Metallgehaltes bestimmt. Dazu wird ein einfaches statistisches Verfahren entwickelt, das es erlaubt, den Radius der Tunnelspitze nachträglich aus den STM-Bildern zu berechnen und auf diese Weise Spitzen-Faltungseffekte bei der Partikelradienbestimmung zu korrigieren. Der Einfluß der Spitzen-Faltung auf die Partikelabstandsbestimmung wird mit Hilfe eines Monte-Carlo Simulationsalgorithmus minimiert. Die Ergebnisse dieser Auswertungen werden verglichen mit Referenzmessungen mittels Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), anomaler Röntgenkleinwinkelstreuung (ASAXS) und konventioneller Röntgenbeugung (XRD). Es ergibt sich eine befriedigende bis sehr gute Übereinstimmung der STM-Ergebnisse mit denen der übrigen Methoden. Die Vor- und Nachteile der verschiedenen Analyseverfahren werden diskutiert. Mit dem Rasterkraftmikroskop werden mikrotribologische Untersuchungen an Me-C:H Schichten durchgeführt: Reibungsmikroskopische Messungen bei Lasten im Nanonewtonbereich zeigen eine Lastabhängigkeit der Reibung, die sich näherungsweise durch das Hertz'sche Modell des elastischen Kontaktes beschreiben läßt. Für Gold-C:H und Wolfram-C:H Oberflächen werden Reibungskoeffizienten als Funktion des Metallgehaltes ermittelt, deren Verlauf in qualitativer Übereinstimmung mit makroskopisch bestimmten Reibungskoeffizienten ist. Bei Gold-C:H Schichten können die Goldpartikel im Reibungsbild lateral aufgelöst und anhand ihres Reibwertes von der Kohlenwasserstoffmatrix unterschieden werden. Bei Mikroverschleißmessungen mit einer Diamantspitze können Materialermüdungseffekte direkt beobachtet und als ein wesentlicher Verschleißmechanismus von Me-C:H Schichten identifiziert werden. Neben dem Ermüdungseffekt wird die Abhängigkeit des Verschleißes von der Last und von der Anzahl der Reibzyklen untersucht und mit mikroskopischen Verschleißmodellen verglichen. Für Gold-C:H und Wolfram-C:H wird der Verschleiß als Funktion des Metallgehaltes bestimmt und den Ergebnissen makroskopischer Verschleißmessungen gegenübergestellt. Es zeigt sich, daß die Perkolation der Nanopartikel und die Säulenwachstumsstruktur der Schichten einen wesentlichen Einfluß auf das Verschleißverhalten der Me-C:H Systeme haben.

Titel

Kurzfassung

Summary

Metal containing amorphous hydrogenated carbon films (Me-C:H) consist of metallic particles of nanometer size embedded a highly three dimensionally cross-linked hydrocarbon matrix. Like metal-free diamond-like carbon films, Me-C:H has excellent tribological properties, but additionaly an electrical conductivity which is variable over several orders of magnitude. The present work shows that scanning tunnelling microscopy (STM) is able to image the metallic particles at the surface of the Me-C:H films. By means of barrier-height imaging (electronic contrast) it is possible to clearly distinguish the metallic and hydrocarbon phase. Before STM imaging it may be necessary to clean the sample surfaces by plasma etching procedures. From STM images, radii and distances of the metallic particles of gold-C:H, platinum-C:H and tungsten-C:H layers are determined as a function of metal content in the film. To compensate for tip convolution effects in particle radius determination, a simple statistical procedure is developed which allows an off-line determination of the tunnelling tip radius of curvature from the STM-images. The influence of tip convolution on particle distance determination is estimated by using a Monte-Carlo simulation algorithm to compute the geometrical concealment of particles. The results of these evaluations are compared with reference measurements of transmission electron microscopy (TEM), anomalous small angle x-ray scattering (ASAXS) and conventional x-ray diffraction (XRD). In general a good agreement of STM and reference measurementes is found. The advantages and restrictions of the four characterisation methods are discussed. The scanning force microscope is used to make micro-tribological investigations of the Me-C:H films: Friction force microscopy with loads in the nano-newton range shows a dependence of the frictional force upon the load approximately according to the Hertzian model of elastic contact. Friction coefficients are determined for gold-C:H and tungsten-C:H surfaces as a function of metal content. The results are in good qualitative agreement with macroscopic frictional measurements. On gold-C:H films individual gold particles are resolvable in the friction force image and can be distinguished from the hydrocarbon matrix by their frictional values. Micro wear experiments with a sharp diamond tip allow the direct observation of material fatigue processes and prove them to be one important wear mechanism for Me-C:H. Apart from the fatigue effect, the dependence of wear on the load and the number of revolutions are studied and results are compared with those of microscopic wear models. For gold-C:H and tungsten-C:H wear is determined as a function of metal content and results are compared with macroscopic wear experiments. It can be seen that the percolation of nanoparticles and the columnar growth structur of the film strongly influence the wear behaviour of carbide forming Me-C:H systems.