Kurzfassung
Mit der NMR/NQR wurde die magnetische Struktur von PrBa2Cu3O6+x in zwei Kristallen (x=0 und x=1) bei tiefen Temperaturen (1.3-25 K) und in Magnetfeldern bis zu 9 T untersucht. Dabei ist es erstmals gelungen, neben der 63,65Cu-Resonanz auch die 141Pr-Resonanz in PrBa2Cu3O7 zu messen.
Aufgrund des mit der Pr-NMR nachgewiesenen Singulett-Grundzustands wird eine vierwertige Valenz des Pr in PrBa2Cu3O7 ausgeschlossen. Aus dem gemessenen Suszeptibilitätstensor folgen die niedrigliegenden Kristallfeldniveaus
(E1=125 K, E2=134 K, E3=717 K) und die Symmetrie des Grundzustands
(gamma1) des Pr3+-Multipletts in PrBa2Cu3O7.
Aus der bei 1.3 K gemessenen Nullfeldresonanzfrequenz folgt ein statisches
Pr-Moment von höchstens 0.017B. Ein derartig kleines Pr-Moment kann nicht für den in der
Neutronenstreung bei Temperaturen unterhalb 12-17 K beobachteten starken
Bragg-Reflex bei (12,12,0) verantwortlich sein, der im bisherigen Modell einem
antiferromagnetischen Pr-Untergittermoment der Größe 0.5B
zugeschrieben wurde. Diese Folgerung wird gestützt durch die in PrBa2Cu3O6
unterhalb der Übergangstemperatur beobachtete magnetische
Linienverbreiterung der Cu(1)-NQR-Linie, die für das bisherige Modell um den Faktor 100 zu groß ist.
In dieser Arbeit wird als Ursache für den Bragg-Reflex eine Umordnung in den CuO2-Ebenen vorgeschlagen, die in der Tieftemperaturphase durch eine rein
ferromagnetische Stapelfolge der CuO2-Ebenen charakterisiert ist. In diesem, hier AF II '-Phase genannten, Modell induzieren die Cu(2)-Spins durch ihre
Dipolfelder das kleine Pr-Moment und verursachen durch transferierte
Hyperfeinfelder die Verbreiterung der Cu(1)-NQR-Linie.
Es existieren verschiedene experimentelle Evidenzen für eine Modifizierung der AF II '-Phase durch eine verkantete oder inkommensurable Spin-Struktur. Die
Cu(2)-NMR/NQR-Spektren können nicht mit identischen Cu(2)-Plätzen
beschrieben werden. Bei Temperaturen unterhalb 2 K treten magnetische Remanenzeffekte
auf, die möglicherweise mit einer zirkular polarisierten Spin-Dichte-Welle oder mit schwachem Ferromagnetismus verknüpft sind. Die im
remanenten Zustand beobachteten zusätzlichen Cu-Resonanzen oberhalb 250 MHz
weisen auf eine Orientierung der entsprechenden Cu(2)-Momente parallel zur c-Achse hin.
The magnetic structure of PrBa2Cu3O6+x was studied at low temperatures (1.3-25 K) and in magnetic fields up to 9 T in two crystals (x=0 and x=1) by 63,65Cu-NMR/NQR and for the first time by 141Pr-NMR. Because of the singlet ground state found in Pr-NMR a tetravalence of Pr in PrBa2Cu3O7 can be excluded. From the measured susceptibility tensor the low lying crystal field excitations (E1=125 K, E2=134 K, E3=717 K) and the symmetry of the ground state (gamma1) of the Pr3+-multiplet is determined. The zero-field resonance frequency results in an upper limit for the static Pr-moment of 0.017B. Such a small static Pr-moment cannot account for the large magnetic Bragg peak at (12,12,0) observed in neutron diffraction below 12-17 K, which has been ascribed to an antiferromagnetically ordered Pr-sublattice moment of 0.5B in the previous model. This conclusion is supported by the strong magnetic broadening of the Cu(1)-NQR-line observed in Ba2Cu3O6 below the transition temperature, which is hundred times larger than expected in the previous model. In this thesis the Bragg peak is ascribed to a reordering of the CuO2-planes, which is characterized by a pure ferromagnetic stacking sequence of the CuO2-planes in the low temperature phase. In this model, which is called AF II '-phase in this work, the small Pr-moment is induced by the dipolar fields of the Cu(2)-spins at the Pr-site and the broadening of the Cu(1)-NQR-line is due to transfered fields from the Cu(2)-neighbours. There are several experimental evidences for a modification of the AF II '-phase by a canted or incommensurable spin structure. For temperatures below 2 K magnetic remanence effects occur, which may be connected with a circular polarized spin density wave or weak ferromagnetism. The additional Cu-resonance above 250 MHz, which is observed in the remanent state, indicates an orientation of the corresponding Cu(2)-spins parallel to the c-axis.