Tim Sattler, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 2000
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PACS: 32.80.Cy, 71.20.-b, 78.70.Ck
Anisotropien in der elektronischen Struktur von Graphit und der Legierungseinfluß auf die Elektronenimpulsdichte im Kupfer-Nickel-System wurden mit inelastischer Photon-Elektron-Streuung, der sogenannten (g,eg)-Reaktion, untersucht. Durch den koinzidenten Nachweis des gestreuten Photons mit dem Rückstoßelektron ist die Kinematik des Streuprozesses vollständig festgelegt, und der Impuls des Elektrons im Anfangszustand kann eindeutig rekonstruiert werden. Der entsprechende dreifach-differentielle Wirkungsquerschnitt ist proportional zur dreidimensionalen Elektronenimpulsdichte. Die Integration über die Ebene senkrecht zum Streuvektor in einem klassischen Comptonexperiment und der damit verbundene Informationsverlust können so vermieden werden. Die wesentliche Schwierigkeit in einem (g,eg)-Koinzidenzexperiment besteht in der elastischen Vielfachstreuung der Rückstoßelektronen in der Probe, die zu einer Verfälschung der Impulsinformation führt. Die mittlere freie Weglänge für die inkohärente elastische Streuung von Elektronen mit einer Energie von einigen zehn keV liegt in der Größenordnung von 100 nm. Es werden daher dünnste, freitragende Proben benötigt. Wegen der hohen erforderlichen Rückstoßenergien und des kleinen Wirkungsquerschnitts für die Comptonstreuung können koinzidente Zählraten in der Größenordnung von einigen Hz nur an Synchrotronstrahlungsquellen der dritten Generation erzielt werden. Die vorgestellten Messungen wurden bei einer Photonenenergie von 180 keV an der Undulatorstrahlführung am Speicherring PETRA II des Deutschen Elektronen-Synchrotrons (DESY) durchgeführt. Durch den erstmaligen Einsatz von positionsempfindlichen Detektoren im Elektronen- und Photonenzweig konnte die experimentelle Auflösung signifikant verbessert werden. Die untersuchten, 20 nm dünnen Graphitproben wurden durch thermische Verdampfung (ec) bzw. Laserplasmaablation (lpa) hergestellt. Elektronenbeugungsaufnahmen zeigen eine statistische Verteilung der graphitischen Ebenen in der lpa-Folie, während die ec-Folie eine ausgeprägte Orientierung der c-Achsen parallel zur Oberflächennormale aufweist. Die beobachteten Anisotropien in der Differenz der experimentellen Impulsdichten wurden mit modernen Bandstrukturrechnungen verglichen: einer Full-Potential Linear-Muffin-Tin-Orbital- (FP-LMTO), einer Modified-Augmented-Plane-Wave- (MAPW) und einer empirischen Pseudopotentialrechnung (PP). Zur Berücksichtigung der Elektronenkorrelation wurde die sogenannte Lam-Platzman-Korrektur für Graphit berechnet. Die FP-LMTO- und MAPW-Ergebnisse beschreiben die experimentellen Daten besser als die PP-Rechnung, wobei die MAPW-Rechnung insgesamt bevorzugt erscheint. Ergänzend wurden energieaufgelöste Schnitte durch die Impulsdichte mit dem (e,2e)-Spektrometer an der Australian National University gemessen. Diese zeigen eine starke Abhängigkeit der Intensität der p- und s-Zustände von der Textur der Folien. Der Einfluß der Legierungbildung auf die Elektronenimpulsdichte im Cu-Ni-System wurde an zwei Cu-Ni-Sandwichfolien mit einer Dicke von jeweils 44 nm und einem Kupferanteil von 50 % bzw. 75 % sowie zwei Cu-Ni-Legierungsfolien gleicher Dicke, die durch Interdiffusion hergestellt wurden, untersucht. Ein Vergleich der zweifach-integrierten experimentellen Impulsdichten zeigt einen kleinen Legierungseffekt, der von einer Rechnung in der Korringa-Kohn-Rostoker-Coherent-Phase-Approximation mit zufriedenstellender Übereinstimmung wiedergegeben wird.
Anisotropies in the electronic structure of graphite and the influence of alloying on the electron momentum density in the copper-nickel system have been studied by inelastic photon scattering, i.e., the so-called (g,eg) reaction. By coincident detection of the scattered photon and the recoil electron the scattering kinematics are completely determined, and the momentum of the electron in its initial state can be reconstructed in a well-defined way. The corresponding triple-differential cross section is proportional to the three-dimensional electron momentum density. Thus, the integration over a plane perpendicular to the scattering vector in a classical Compton experiment and the resulting loss of information can be avoided. The main difficulty of a (g,eg) coincidence experiment originates in the elastic multiple scattering of the recoil electrons within the sample, which disturbs the determination of the electron momentum. Since the mean free path for incoherent elastic scattering of electrons with an energy of some ten keV is about 100 nm only, self-supporting samples as thin as possible are required. Due to the necessary high recoil energy and the small cross section for Compton scattering, coincidence count rates of a few Hz can only be obtained at third-generation synchrotron radiation sources. The reported measurements have been conducted with a photon energy of 180 keV at the undulator beamline at the storage ring PETRA II of the Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY). For the first time position sensitive detectors were utilized in both the electron and photon branch yielding a significant improvement of the experimental resolution. The 20 nm-thin graphite foils studied were made by thermal evaporation (ec) and laser plasma ablation (lpa) respectively. Electron diffraction studies revealed a random distribution of the graphitic planes within the lpa-foil, while the ec-foil showed a pronounced orientation of the c-axes parallel to the surface normal. The anisotropies observed in the difference of the experimental momentum densities were compared with modern band structure calculations: a full potential linear muffin-tin orbital (FP-LMTO), a modified augmented plane wave (MAPW) and an empirical pseudopotential (PP) calculation. Electron correlation effects were taken into account by the so-called Lam-Platzman correction. The FP-LMTO and MAPW results describe the experimental data better than the PP calculation with an overall tendency of the MAPW calculation to be superior to FP-LMTO. In addition, energy-resolved cuts through the momentum density were obtained with the (e,2e) spectrometer at the Australian National University. These measurements clearly indicate a strong dependence of the intensity of p and s states on the foils' texture. The influence of alloying on the electron momentum density in the Cu-Ni system was studied using two 44 nm-thin Cu-Ni sandwich foils with a copper portion of 50% and 75% respectively and two Cu-Ni alloy films, which were at each case obtained from an identical sandwich foil by interdiffusion. A comparison of the twofold-integrated experimental momentum densities revealed a small alloying effect, which was reproduced with reasonable accuracy by a calculation within the Korringa-Kohn-Rostoker coherent phase approximation scheme.