Tina Corinna Hiort, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 2000 :
Kurzfassung
Direkte (XFH) und reziproke Röntgenholographie (MEXH) sind neue
Methoden zur Strukturbestimmung.
In beiden wird die Interferenzintensität zwischen einer bekannten
Referenzwelle mit der gesuchten Objektwelle gemessen,
so daß die Phaseninformation erhalten bleibt.
Solche Interferenzintensitäten können als Hologramme interpretiert
werden.
In dieser Arbeit werden XFH und MEXH theoretisch und experimentell
untersucht, um zum verbesserten Verständnis der Methoden beizutragen
und um ihre Perspektiven und Beschränkungen zu analysieren.
Man erhält dreidimensionale räumliche Informationen über eine
Struktur, indem XFH oder MEXH Hologramme vom k-Raum in
den Ortsraum transformiert werden.
Die Transformation wird als Rekonstruktion bezeichnet.
Verschiedene Rekonstruktionsalgorithmen und ihre Konsequenzen für die
Bilder der atomar aufgelösten Strukturen werden anhand von
analytischen und numerischen Berechnungen analysiert, und
der Einfluß des Untergrundabzugs auf die atomar aufgelösten Bilder
wird untersucht.
Der experimentelle Aufbau für XFH und MEXH und die Datenanalyse werden
diskutiert.
Für beide Methoden wurde die experimentelle Methodik optimiert,
um eine einfache Datenbehandlung und eine quantitative
Analyse der atomaren Bilder zu ermöglichen.
Abschätzungen der für ein Hologramm erforderlichen Statistik
und der benötigten Winkel- und Energiebereiche und -schrittweiten
werden hergeleitet.
Für MEXH Experimente wurde ein Elektronendetektor entwickelt und in einem
ersten Experiment verwendet.
Gemessene XFH und MEXH Hologramme und die daraus rekonstruierten
atomar aufgelösten Bilder werden analysiert und mit Ergebnissen aus
berechneten Hologrammen verglichen.
Hologramme, die im gesamten Winkelbereich bekannt sind,
ermöglichen eine nahezu isotrope räumliche Auflösung
von etwa der halben Interferenzwellenlänge.
In XFH stehen als Interferenzenergien nur die Röntgenemissionslinien
von Atomen der zu untersuchenden Struktur zur Verfügung.
Bei wenigen Energien ist meist eine Strukturverfeinerung notwendig.
Sie kann durch die Verwendung vieler Energien vermieden werden,
die in MEXH möglich ist.
In MEXH ist die Interferenzenergie durch die Energie der einfallenden
Strahlung gegeben, die frei oberhalb einer Elektronenbindungsenergie
von Atomen der Struktur gewählt werden kann.
Das holographische Signal ist in XFH und MEXH aufgrund des kleinen
elastischen Streuquerschnitts von Röntgenstrahlen an Atomen sehr
schwach.
Die Methoden können daher nur auf solche Strukturen angewendet
werden, die ein genügend starkes Signal liefern.
Derzeitige Entwicklungen neuer Strahlungsquellen und Detektoren
werden in der Zukunft die Anwendung der Methoden auf unbekannte,
verdünnte Strukturen ermöglichen.
X-ray fluorescence holography (XFH) and multiple energy x-ray holography (MEXH) are new methods for structure determination. They are based on measuring the interference of a known reference wave with an unknown object wave so that the phase information is not lost. Such interference intensities can be interpreted as holograms. In order to improve the understanding of these methods and to analyse their perspectives and limitations, they are investigated in this work theoretically and experimentally. Three-dimensional spatial information of a structure is obtained by transforming XFH or MEXH holograms from k space into real space. The transformation is called reconstruction. Different reconstruction algorithms and their consequences for the images of the atomically resolved structures are analysed using analytical and numerical calculations. The influence of reference wave removal on the atomic images is investigated. The experimental setups for XFH and MEXH and the data analysis are discussed. An optimized measurement procedure for XFH and MEXH was developed that allows a straightforward data evaluation and a quantitative analysis of atomic images. Estimates are derived for the necessary statistics to be recorded in a hologram and for the angular and energy ranges and step sizes in which holograms have to be measured. An electron yield detector was developed for MEXH experiments and used in a first experiment. Experimental XFH and MEXH holograms and the corresponding reconstructed images are analysed and compared to results from calculated holograms. Reconstructions of holograms that are known on a full sphere have a nearly isotropic spatial resolution of about half the interference wavelength. XFH is limited to the (few) interference energies that are given by the x-ray emission lines of atoms incorporated in the structure under investigation. At a few energies, a structural refinement is usually necessary. This may be avoided at multiple energies in MEXH where the interference energy is the energy of the incident radiation and can be chosen freely above an electron binding energy of an atom incorporated in the structure. The holographic signal is very weak in XFH and MEXH due to the weak elastic scattering cross section of x rays from atoms. Therefore the methods are limited to structures that provide a sufficiently strong signal. Present developments of new radiation sources and detectors will in the future allow the application of the methods to unknown, diluted structures.