Kurzfassung
Das Aufkommen der Freie-Elektronen-Laser und hohe Harmonische
Lichtquellen ermöglicht die Untersuchung der Elektronen- und
Kerndynamik in Atomen, Molekölen und Festkörpern mit
atomarer (räumlich) und Femtosekunden/Attosekunden (zeitlich)
Auflösung.
Dank der ultrahellen und ultrakurzen Lichtpulsen im Frequenzbereich von
Terahertz bis harte Röontgenstrahlung, können Kern-
und Elektronendynamiken im Zeitbereich von Femto- bis Attosekunden
initiiert, beobachtet und kontrolliert werden.
Es bedarf theoretischer Modelle, um die zugrunde liegenden Mechanismus
zu beschreiben.
Diese Doktorarbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung von
theoretischen Modellen, die auf quantenmechanischer multiconfiguration
time-dependent Hartree (MCTDH) und gemischter quanten-klassischer
Methode beruhen. Diese Modellen werden zur Beschreibung der Dynamik der
gasförmigen Moleküle und des stark korrelierten
Elektronensystems in der Gegenwart von ultrakurzen
Lichtpulsen verwendet.
Im ersten Teil dieser Arbeit liegt der Fokus auf der Bewegung der
Elektronlöcher in gasförmigen molekularen Ionen, die
durch
Photoionisation extremer Ultraviolettstrahlung (XUV) entstehen, und
mittels spektroskopischen Ansätzen beobachtet werden. Die
XUV-Photonen erzeugen Elektronloch in den Valenzorbitalen, das
Elektronloch, als ein positiv gelandenes Quasi-Teilchen, steht in
Wechselwirkung mit den Kernen und den übringen Elektronen, und
führt anschließlich zu gekoppelter
Nicht-Born-Oppenheimer-Dynamik.
Basierend auf Quantenwellenpaket und gemischter quanten-klassischer
Ansätze, studiere ich die Relaxationdynamik des Elektronlochs
in
Valenzionisierten molekularen Ionen von kleiner und mittlerer
Größe.
Anhand der molekularen Ionen zeigen wir, dass die
gekoppelte Bewegeung der Elektronlöcher und Kerne mittels
transienter Röntgenabsorptionsspektroskopie mit
Auflösung von
mehreren Femtosekunden ausgelesen werden kann.
Außerdem können die XUV-Photonen in speziellen
Fällen
kohärentes Elektronloch erzeugen, das sein Kohärenz
bis zur
Zeitskala von ca. 1 Picosekunde behalten kann. Mittels der XUV Anregung
-
IR Abfrage Technik, kann man die kohärente
Elektronloch-Bewegung in
molekularen Ionen auflösen, und Quantenschwebung beobachten.
Im zweiten Teil studiere ich die Elektronendynamik im stark
korrelierten Elektronensystem, die durch Anregung ultrakurzer
Laserpulsen ausgelöst wird.
Es wird mit Nachdruck an der Entwicklung eines effizienten Schemas
für die Nichtgleichgewichts- dynamische molekulare Feld
Theorie
(DMFT) gearbeitet, die Elektronendynamik langer Zeit erfassen kann.
Alle diese Beispiele beruhen auf einem allgemeinem theoretischen
Rahmen von zeitabhängiger Formulierung der
Schrödingergleichung.
The advent of free electron lasers and high harmonic sources enables
the
investigation of electronic and nuclear dynamics of molecules and
solids with atomic spatial resolution and femtosecond/attosecond time
resolution, using bright and ultrashort laser pulses of frequency from
terahertz to hard x-ray range.
With the help of ultrashort laser pulses, the nuclear and electronic
dynamics
can be initiated, monitored and actively controlled at the typical time
scale in the femtosecond to attosecond realm.
Meanwhile, theoretical tools are required to describe the underlying
mechanism.
This doctoral thesis focuses on the development of theoretical tools
based on full quantum mechanical multiconfiguration time--dependent
Hartree (MCTDH) and mixed quantum classical approaches, which can be
applied to describe the dynamical behavior of gas phase molecules and
strongly
correlated solids in the presence of ultrashort laser pulses.
In the first part of this thesis, the focus is on the motion of
electron holes in gas phase molecular ions created by extreme
ultraviolet (XUV) photoionization and watched by spectroscopic
approaches.
The XUV photons create electron-hole in the valence
orbitals of molecules by photoionization, the electron hole, as a
positively charged quasi-particle, can then interact with the
nuclei and the rest of electrons, leading to coupled
non-Born-Oppenheimer dynamics.
I present our study on electron--hole relaxation dynamics in
valence ionized molecular ions of moderate size, using quantum wave
packet and
mixed quantum-classical approaches, using photoionized molecular ion as
example. We have shown that the coupled motion of the electron--hole
and the nuclei can be mapped out with femtosecond resolution by
core-level x-ray transient absorption spectroscopy.
Furthermore, in specific cases, the XUV photon can create a coherent
electron
hole, that can maintain its coherence to time scales of ~ 1 picosecond.
Employing XUV pump - IR probe spectroscopy, one can resolve coherent
electron-hole motion in molecular ions, from which quantum beating can
be observed.
In the second part of this thesis, I present our study on the electron
dynamics of strongly correlated solids triggered by ultrashort laser
pump. The effort is devoted to develop an efficient scheme for the
nonequilibrium dynamical mean field theory (DMFT) that is able to
accurately
capture long time dynamics.
All these applications are treated within a general theoretical
framework from
time-dependent formulation of Schrödinger equation.