Kurzfassung
This thesis investigates the nonlinear optical response in 2D materials through a comprehensive examination of nonequilibrium quantum dynamics with in house developed tight binding model able to capture electron dynamics of open quantum systems. The first study explores the injection of nonlinear current in monolayer hexagonal boron nitride under two-color linearly-polarized laser fields, unveiling the breakdown of time-reversal symmetry and the emergence of ballistic current by solving time-dependent Schr/'odinger equation. In the second investigation, terahertz-induced high-order harmonic generation (HHG) and nonlinear electric transport in graphene are scrutinized, revealing the accurate modeling of electron dynamics through a nonequilibrium steady-state approach. Additionally, the third work delves into the enhancement of HHG in graphene by mid-infrared and terahertz fields with a joined theoretical and experiemntal study, attributing the phenomenon to a coherent coupling between MIR- and THz-induced transitions. We stress the validity of the theoretical framework developed in this thesis in the analysis of nonlinear optical phenomena in materials, especially in microscopic pictures and dissipative non-equilibrium analysis; opening a new way for theoretical prediction. By synthesizing these findings, this thesis advances our understanding of nonlinear optical phenomena in 2D materials and underscores the significance of nonequilibrium quantum dynamics in modeling such intricate behaviors. Further extensions of this work to other low dimensional phenomena in quantum materials are also highlighted in this report.
Diese Dissertation untersucht die nichtlineare optische Reaktion in 2D-Materialien durch eine umfassende Untersuchung der Nichtgleichgewichtsquantendynamik mit einem intern entwickelten Tight-Binding Modell, das in der Lage ist, die Elektronendynamik offener Quantensysteme zu erfassen. Die erste Studie untersucht die Injektion von nichtlinearem Strom in einschichtiges hexagonales Bornitrid unter zweifarbigen linear polarisierten Laserfeldern und zeigt den Zusammenbruch der Zeitumkehrsymmetrie und die Entstehung ballistischen Stroms durch Lösung der zeitabhängigen Schrödinger-Gleichung. Die zweite Untersuchung befasst sich mit der Terahertz-induzierten Erzeugung von Harmonischen höherer Ordnung (HHG) und dem nichtlinearen elektrischen Transport in Graphen und zeigt die genaue Modellierung der Elektronendynamik durch einen Nichtgleichgewichts-Steady-State-Ansatz. Darüber hinaus befasst sich die dritte Arbeit mit der Verbesserung von HHG in Graphen durch mittlere Infrarot- und Terahertz-Felder mit einer gemeinsamen theoretischen und experimentellen Studie, die das Phänomen auf eine kohärente Kopplung zwischen MIR- und THz-induzierten Übergängen zurückführt. Wir betonen die Gültigkeit des in dieser Arbeit entwickelten theoretischen Rahmens bei der Analyse nichtlinearer optischer Phänomene in Materialien, insbesondere in mikroskopischen Theorien und dissipativer Nichtgleichgewichtsanalyse, die einen neuen Weg für theoretische Vorhersagen eröffnen. Durch die Synthese dieser Erkenntnisse erweitert diese Arbeit unser Verständnis nichtlinearer optischer Phänomene in 2D-Materialien und unterstreicht die Bedeutung der Nichtgleichgewichtsquantendynamik bei der Modellierung solch komplexer Verhaltensweisen. Weitere Erweiterungen dieser Arbeit auf andere niederdimensionale Phänomene in Quantenmaterialien werden in diesem Bericht ebenfalls hervorgehoben.