Kurzfassung
Ziel dieser Studie war die Untersuchung komplexer Flüssigkeiten mit kombinierten Rheologie- und Röntgen-Streuexperimenten. Anders als mit klassischen Rheometern wurden hier Scherraten von bis mit Hilfe von mikrofluidischen Jetsystemen auf die Proben ausgeübt. An verschiedenen kolloidalen Silicapartikeln in Wasser wurde eine richtungsabhängige Strukturbildung entlang der Flussrichtung und quer über das Jetprofil hinweg mit Röntgen-Kleinwinkelstreuung beobachtet. Analysiert wurden die gemessenen anisotropischen Streubilder anschließend mit Hilfe von Kreuzkorrelationen. Mit dieser Technik wurde das Abklingen der scherinduzierten Partikelanordung im Jet quantifiziert.
Ein Zusammenhang konnte zwischen dem Verschwinden von Ordnung mit wachsendem Abstand zur Düse und der Péclet Zahl des Systems festgestellt werden. Mit Partikelgrößen r=15 nm bis 76.5 nm wurden Péclet Zahlen von 1 bis 1162 untersucht, was einem Bereich entspricht, in dem diffusiver Transport von scherinduzierter Dynamik dominiert wird. Rayleigh Düsen unterschiedlicher Größen und Geometrien zeigten charakteristische Abklingzeiten zwischen 25 µs und 495 µs.
Der Einfluss elektrostatischer Kräfte auf das System wurden unter der Zugabe von Salz zu den kolloidalen Suspensionen studiert. Im Allgemeinen wurde eine Verringerung des Ausmaßes an Ordnung im System beobachtet, wobei die Auswirkung der Ladung pro Partikel auf die effektive Abschirmung sowie unterschiedliche Ionenstärken der Lösungen untersucht wurden.
Am Ende wurden schnurartige Partikelanordungen mit ihren dazugehörigen Streubildern modeliert, welche mit den experimentellen Daten vergleichbar waren. Dadurch wurden Variationen des Volumenanteils über den Azimuthalwinkel der Streubilder um ±5% für Positionen maximaler Ordung im Jet festgestellt. Bestätigt werden konnte dieses Ergebnis mit Resultaten, die mittels der Rescaled-Mean-Spherical Approximation (RMSA) erzielt wurden.
The aim of this work was to explore the potential of a combined rheology and X-ray scattering approach on complex fluids. Shear rates between and , which are magnitudes higher than found in classical rheometry studies, were applied to a suspension of colloidal silica nanoparticles by a microfluidic jet device. Characteristic structure formation was studied along and across the flow direction with small angle X-ray scattering. The anisotropy of the diffraction patterns was evaluated by X-ray cross-correlation analysis. Furthermore, the decay of the shear-induced ordering after the cessation of the shear was quantified. With particle sizes between r=15 nm and 76.5 nm Péclet numbers of 1 to 1162 were investigated, a dynamic regime where diffusive motion is dominated by shear-dominated dynamics. For different Rayleigh nozzle sizes and geometries characteristic decay times between 25 µs and 495 µs were measured and correlated with the Péclet number of the system. The influence of electro-static forces was investigated by adding salt to the colloidal suspension, which reduced the overall ordering. The impact of the particle charge on the effective screening of the particles and the ionic strength of the suspension were explored. By modeling string-like particle distributions and comparison with the corresponding diffraction patterns and the measured shape asymmetry, it was possible to determine a variation of the volume fraction over the azimuthal angle of ±5% for the maximum ordered state in the jet. This interpretation was in good agreement with rescaled mean spherical approximation modeling.