Kurzfassung
Um schnelle Prozesse in Umwelt und Natur besser zu verstehen, versuchen Wissenschaftler diese durch zeitaufgelöste Messungen sichtbar zu machen. Dazu benötigt man Apparaturen, deren Zeitauflösung in der Größenordnung natürlicher Prozesse liegt. Die schnellsten gemessenen Prozesse in der Natur liegen im Bereich von Attosekunden (as). Auch die Erzeugung von Hoher-Harmonischen-Strahlung findet auf der Attosekundenzeitskala statt und ermöglicht damit prinzipiell die Messung solch schneller Dynamik. In der hier vorliegenden Arbeit wird eine Apparatur zur zeitaufgelösten Attosekunden-Elektronenspektroskopie vorgestellt.
Hierzu werden extrem ultraviolette (XUV) Pulse aus Femtosekunden-Infrarot-Laserpulsen (fs-IR) durch Hohe-Harmonische-Generation (HHG) in Neon erzeugt. Bei der Verwendung von phasenstabilisierten Wenigzyklen- (few-cycle) Laserpulsen entsteht am hochenergetischen Ende (cut-off) des HHG-Spektrums ein Quasikontinuum des sonst periodisch modulierten Spektrums. Dieses kann durch spektrale Filterung zur Erzeugung von isolierten Attosekundenpulsen genutzt werden.
Der dazu notwendige phasenstabilisierte Femtosekundenlaser wurde während dieser Arbeit in Betrieb genommen und optimiert. Mit Hilfe einer gasgefüllten Hohlfaser wurde das Laserspektrum durch Selbstphasenmodulation (SPM) verbreitert und mittels gechirpter Spiegel komprimiert. Die dabei erzeugten few-cycle Pulse wurden optisch mittels Autokorrelator und SPIDER charakterisiert und anschließend in der entwickelten Apparatur zur HHG-Erzeugung genutzt. Mit einem XUV-Spektrometer konnte die erzeugte Strahlung im Bereich 50-120eV charakterisiert und optimiert werden. Zur spektralen Filterung diente ein Multilagenspiegel, welcher eine Pulsdauer von <600as unterstützt.
Die zeitliche Charakterisierung der as-Pulse erfolgt mittels Kreuzkorrelation zwischen XUV und IR Pulsen, auch bekannt als Attosekunden-Streaking. Hierzu wird die XUV-Strahlung und der verbleibende IR-Strahl mit Hilfe eines Doppelspiegels überlagert und in ein Edelgas fokussiert. Durch Änderung der Verzögerung zwischen XUV und IR Puls kann das elektrische Feld des IR-Lasers abgerastert werden und aus der Änderung der Photolinienbreite die XUV-Pulsdauer bestimmt werden.
Bei der Verwendung von few-cycle Pulsen hängt das erzeugte HHG Spektrum nicht nur von der Intensität, der Pulsdauer und dem Chirp des Pulses, sondern auch der relativen Phase zwischen Trägerfrequenz und Einhüllender, auch bekannt als CE-Phase (CEP) ab. Besonders die Form und Länge des Quasikontinuums hängen von der CEP ab, welche im Experiment durch die Materialdispersion von Glaskeilen im Strahlengang verändert wird und dabei zu einem Chirp von vormals fourierlimitierten Pulsen führt. Neben der CEP ändern sich dabei auch die Pulsdauer und die erzeugten HHG-Spektren. Um den längsten cut-off zu erhalten wurden die HHG Spektren über viele Perioden mit dem Schlitz-Gitter-Spektrometer aufgenommen.
Neben dem Experiment wurden sowohl klassische als auch quantenmechanische Simulationen durchgeführt und mit den experimentellen Resultaten verglichen, um Informationen über die IR-Pulsparameter im HHG-Quellvolumen zu erhalten. Des Weiteren wurde der Einfluss des IR-Chirps auf die Attosekundenpulserzeugung untersucht, wobei das Augenmerk auf die Phase des XUV-Pulses lag.
Die aufgebaute und charakterisierte Anlage bietet nun die Möglichkeit XUV/IR Anrege-Abfrage-Experimente mit Attosekundenpräzision durchzuführen.
For a better understanding of ultrafast processes in nature, scientists try to observe them in time resolved measurements. In order to resolve the dynamic, the experimental apparatus needs a time resolution on the order of the processes. The fastest processes in nature measured so far are on the attosecond (as) time scale. Also the process of high-harmonic generation takes place on the attosecond time scale and allows in principle to measure such a dynamic. In this thesis a novel apparatus for time resolved attosecond electron spectroscopy is presented. Extreme ultraviolet (XUV) pulses are generated from femtosecond infrared (fs-IR) laser pulses by high-harmonic generation (HHG) in neon. A phase stabilized few-cycle laser allows to generate a quasi-continuum at the high energy cut-off of the otherwise periodically modulated harmonic spectrum. The continuum can be used for the generation of isolated attosecond pulses (IAP) by spectral filtering. The phase stabilized laser system was put in operation and optimized during this thesis. With a gas filled hollow core fiber the laser spectrum was broadened by self-phase modulation (SPM) and subsequently compressed by chirped mirrors. The generated few-cycle pulses were optically characterized using an autocorrelator and a SPIDER. Then the pulses were used for HHG in the novel apparatus. With a XUV spectrometer the high harmonic radiation was characterized and optimized in an energy region between 50 and 120eV. For spectral filtering a combination of a thin metallic filter and a XUV multilayer was used, supporting a pulse duration of less than 600as. The temporal characterization of the attosecond pulses is performed by crosscorrelation between XUV and IR pulses, also known as attosecond-streaking. Therefore the XUV beam and the residual IR beam are superimposed with the help of a double mirror and focused into a noble gas. By changing the time delay between XUV and IR pulse the electric field of the IR driving laser is sampled by measuring the kinetic energy distribution of the photoelectrons. The XUV pulse duration is determined from the spectral width change of the photoline. For few-cycle laser pulses the HHG spectrum does not only depend on the pulse duration, intensity, and chirp, but also on the carrier envelope phase (CEP) which defines the form and the length of the quasi-continuum in the cut-off, as well as the plateau. Experimentally, the CEP is controlled by the material dispersion introduced by a pair of wedges leading to a positive or negative chirp of a former Fourier transform limited pulse. To obtain the highest cut-off in the HHG spectrum we record HHG spectra over many CEP periods with a slit-grating spectrometer. Besides the experiment classical and quantum mechanical simulation were performed and compared with the experimental results in order to gain information on the pulse parameters in the HHG source volume. Additionally, the influence of the IR chirp on the attosecond pulse formation was studied with attention to the phase of the attosecond XUV pulse. The designed, built, and characterized apparatus provides an opportunity to perform XUV/IR pump-probe experiments with attosecond precision.