Kurzfassung
Mit dem technologischen Aufkommen optischer Frequenzkämme, die geringes Rauschen, gut definierte und gleichmäßig beabstandete spektrale Referenzen über eine breite Bandbreite bieten, eröffnen sich beispiellose Möglichkeiten für die optische Präzisionsmetrologie. Eine elegante Präzisionsspektroskopietechnik kombiniert zwei optische Frequenzkämme, um über massiv gemultiplexte Heterodyne Detektion eine Spektroskopietechnik frei von beweglichen Bauteilen zu ermöglichen. Diese Technologie, die passenderweise als Zwei-Kamm-Spektroskopie bezeichnet wird, basiert auf der Mischung eines Referenzkamms mit einem zweiten Kamm geringfügig unterschiedlicher Repetitionsrate zur Herunterkonvertierung eines optischen Signals in den Radiofrequenzbereich. Attraktive Merkmale der Zwei-Kamm-Spektroskopie sind Präzision, ein hohes Signal-Rausch-Verhältnis, extreme breitbandiger Betrieb, schnelle Signal Erfassung ohne bewegliche mechanische Bauteile. Eine der zentralen Herausforderungen in der Zwei-Kamm-Spektroskopie besteht darin, die Kohärenz zwischen den beiden optischen Frequenzkämmen für den gesamten Messzeitraum zu gewährleisten. Systeme mit hoher gegenseitiger Kohärenz in Kombination mit Lasern hoher Repetitionsrate schaffen neue Möglichkeiten für eine Hochband-breiten- und schnelle Spektroskopie bei hoher optischer Auflösung.
Diese Arbeit konzentriert sich auf die Demonstration der Leistungsfähigkeit von Zwei-Kamm-Spektrometern mit hoher Repetitionsrate und hoher Kohärenz durch mehrere Experimente. Die hohe Kohärenz eines 1~GHz elektro-optischen Zwei-Kamm-Spektrometers wird genutzt, um die Abbildung und Kompression optischer Spektren um 8 Größenordnungen von Hunderten von THz bis in den kHz-Bereich und darunter zu demonstrieren. Durch die Nutzung dieser Kompression von optischen hin zu akustischen Frequenzen zeigen wir die erste Demonstration der fotoakustischen Zwei-Kamm-Spektroskopie, die die Vorteile der breitbandigen Zwei-Kamm-Spektroskopie mit der hohen Empfindlichkeit eines fotoakustischen Detektionsschemas kombiniert. Die Technik kann im gesamten elektromagnetischen Spektrum untergrundfrei arbeiten, und schwache Absorptionsmerkmale von Acetylen werden beispielhaft schnell und präzise erfasst.
Weiterhin wird durch die Ausnutzung der hohen gegenseitigen Kohärenz des Systems die Echtzeit-Zwei-Kamm-Hyperspektralbildgebung auf der Grundlage eines schnellen Infrarot-Detektorarrays realisiert. Ein neuronales Netzwerk wird darauf trainiert, die in kHz-Rate aufgenommenen Daten von 16'384 Pixeln basierend auf 30 spektralen Kanälen in Echtzeit zu verarbeiten und Gaskonzentrationsbildgebung mit einer Bildwiederholrate von 10~Hz zu ermöglichen.
Um die Bandbreitenbeschränkungen von elektrooptischen Kämmen zu überwinden, wird ein Zwei-Kamm-Spektrometer auf der Grundlage von 1~GHz Erbium-Oszillatoren gebaut. Die hohe gegenseitige Kohärenz zwischen den Kämmen im Sekundenbereich wird durch ein vollständig digitales Regelsystem auf Basis von Field-Programmable Gate Arrays hergestellt. Das Potenzial des Systems, gleichzeitig schnelle und breitbandige Messungen durchzuführen, wird durch die Durchführung von Wasserdampfspektroskopie bei 1375~nm sowie durch die Erfassung schmaler Gasabsorptionsmerkmale über 0.6~THz in nur 5~$/mu$s demonstriert.
In einem weiteren Experiment, wird mit diesem Spektrometer eine neue Kalibrationstechnik für astronomische Spektrografen demonstriert. Durch die Durchführung von Zwei-Kamm-Spektroskopie eines Fabry-Pérot-Frequenzstand-ards, wird dieses direkt mit dem hochpräzisen optischen Frequenzkamm verknüpft. Die Kalibrationslinien, die durch die Filterung einer Weißlichtquelle durch die Kavität entstehen, können dann auf die atomare Zeitskala zurückgeführt werden und liefern optimal konditionierte, absolut bekannte Kalibrationsmarker für astronomische Spektrografen. Diese neue Technik ermöglicht die Kalibrations von astronomischen Spektrografen basierend auf Lasern mit Repetitionsraten im Bereich von zehn MHz bis zu einigen GHz und umgeht so die Notwendigkeit sogenannter Astrocombs mit Wiederholungsraten im Bereich oberhalb von zehn GHz und deren damit verbundene anspruchsvolle Bedienung.
Schließlich, um das Potenzial von Zwei-Kamm-Spektrometern mit hoher Wiederholfrequenz und hoher Kohärenz voll auszuschöpfen, wird eine Software zur Simulation und Optimierung der Superkontinuum-Erzeugung aus gemischten und kaskadierten Nichtlinearitäten präsentiert. Mit dieser Software können spektrale Erweiterungen der Zwei-Kamm-Spektroskopie z.B. in den mittleren Infrarotbereich für die molekulare Absorptions-Fingerprint-Spektroskopie oder in die, für die Astronomie wichtigen, sichtbaren und ultravioletten Bereiche untersucht und gestaltet werden. Die Software ist ein Open-Source-Python-Paket namens /textit{pychi} und simuliert die Propagation kurzer Pulse in Medien mit quadratischen, kubischen, gemischten und kaskadierten Nichtlinearitäten. Ein dedizierter Solver wurde für schnelle Berechnungszeiten entwickelt, sowie eine Anti-Aliasing Technik, die parasitäre spektrale Komponenten verhindert, die durch die endliche Bandbreit der Simulation verursacht werden können. Die Simulationen stimmen quantitativ mit experimentellen Ergebnissen überein und ermöglichen die Verwendung der Software nicht nur für Kristall- und Faser-basierte Simulationen, sondern auch für hoch-gradig nichtlineare, chip-integrierte Wellenleiter.
With the technological advent of optical frequency combs providing low-noise, well-defined and equidistantly spaced spectral references over a broad bandwidth, unprecedented opportunities for optical precision metrology arose. One elegant spectroscopic technique combines two optical frequency combs to achieve scan-less spectroscopy via massively multiplexed heterodyning. This technology, aptly named dual-frequency comb spectroscopy, relies on the mixing of a probing comb with a second comb of slightly different repetition rate for the down-conversion of an optical signature to the radio frequency domain. Attractive characteristics of dual-comb spectroscopy are comb-based precision and accuracy, high signal-to-noise ratio, broadband operation, fast acquisition times and absence of moving parts. One of the key challenges in dual-comb spectroscopy is to establish coherence between the two optical frequency combs over time scales exceeding the measurement times. Systems with high mutual coherence in combination with high repetition rate lasers create new opportunities for high bandwidth, fast spectroscopy at high optical resolution. This thesis focuses on the demonstration of the potency of high repetition rate, high mutual coherence dual-comb spectrometers through multiple experiments. The high coherence of a 1~GHz dual-electro-optic comb spectrometer is used to demonstrate mapping and compression of optical spectra by 8 orders of magnitude from the hundreds of THz to the kHz range and below. Leveraging this compression from optical to acoustic frequencies, we show the first demonstration of photo-acoustic dual-comb spectroscopy, which combines the assets of broadband dual-comb spectroscopy with the high sensitivity of a photo-acoustic detection scheme. The technique can operate background-free in the entire electromagnetic spectrum, and weak absorption features of acetylene are rapidly and precisely sampled as an example. Secondly, pushing the use of the system's high mutual coherence even further, real-time dual-comb hyperspectral imaging is realized based on a fast infrared detector array, providing high spectral and spatial resolution hyperspectral movies of a sample. A neural network is trained to achieve real-time treatment of the 16'384~pixels' data recorded at kHz rate based on 30 spectral channels, providing gas concentration imaging with a 10~Hz refresh rate. To overcome the bandwidth limitations inherent to electro-optic combs, a dual-comb spectrometer based on 1~GHz Erbium oscillators is built. High mutual coherence between the combs on the seconds scale is established via a fully digital locking scheme implemented in field-programmable gate arrays. The potential for the system to provide simultaneously fast and broadband measurements is demonstrated by performing water vapor spectroscopy around 1375~nm, as well as, by acquiring narrow gas absorption features across 0.6~THz in only 5~$/mu$s. Using this spectrometer, a new calibration technique for astronomical spectrographs is demonstrated. By performing dual-comb spectroscopy of a Fabry-Pérot calibrator, the cavity's spectrum can be measured and linked to an atomic time standard with comb precision. The calibration lines resulting from the filtering of a white-light source by the cavity can then be linked back to the atomic time standard, providing properly conditioned, absolutely known calibration markers for astronomical spectrographs. This novel technique importantly provides astronomical spectrograph calibration based on lasers with repetition rates in the tens of MHz to a few GHz, circumventing the need for so-called astrocombs with repetition rates in the tens of GHz and their associated challenging operation. Finally, to fully leverage the potential of high repetition rate, high mutual coherence dual-comb spectrometers, a software for simulating and optimizing supercontinuum generation from mixed and cascaded nonlinearities is presented. Via this software, extension paths of dual-comb spectroscopy to e.g. the mid-infrared for molecular absorption fingerprint spectroscopy or to the astronomy-critical visible and ultraviolet regions can be investigated and designed. The software is an open-source python package called /textit{pychi} and simulates the propagation of short pulses in media exhibiting quadratic, cubic, mixed and cascaded nonlinearities. A dedicated solver is developed for fast computational times, as well as, an anti-aliasing technique preventing spurious spectral contamination from the finite bandwidth of the simulation. The simulations are shown to quantitatively agree with experimental results, enabling the use of the software not only for crystal and fiber-based simulations, but importantly in highly nonlinear chip-integrated waveguides.