Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Entwicklung von neuen kohärenten und effizienten Dauerstrich-Strahlungsquellen im tief-ultravioletten (DUV) Spektralbereich. Hierzu wurden Ce- bzw. Pr-dotierte fluoridische Materialien wie LiCaAlF6 nach dem Czochralski-Verfahren hergestellt und bezüglich ihrer spektroskopischen Eigenschaften untersucht. Ein Schwerpunkt lag dabei in der Weiterentwicklung und Optimierung der am Institut für Laser-Physik der Universität Hamburg bestehenden Kristallzüchtungsanlage für fluoridische Materialien. Dabei konnten durch die Verwendung eines Argon-CF4-Gasgemisches als Züchtungsatmosphäre oxidische Einschlüsse in den fluoridischen Kristallen verringert und ihre optische Qualität deutlich verbessert werden.
Eine Möglichkeit durchstimmbare DUV Laserleistung im Dauerstrichbetrieb zu erzeugen, basiert auf interkonfiguralen 5d → 4f-Übergängen von Ce-dotierten Materialien. Spektroskopische Untersuchungen an mittels Pulsed Laser Deposition-hergestellten Ce-dotierten Al2O3-Schichten zeigten eine vielversprechende breitbandige effiziente Fluoreszenz im blauen und grünen Spektralbereich. Hinsichtlich durchstimmbarer Lasertätigkeit im DUV Spektralbereich hat sich Ce3+:LiCaAlF6 als aussichtsreichstes Material erwiesen.
Für die Lasertätigkeit von Ce3+:LiCaAlF6-Kristallen sind Pumplaser mit hohen Ausgangsleistungen bei Wellenlängen um 266 nm erforderlich. Nach theoretischen Abschätzungen wird dabei zum Erreichen der Laserschwelle eine Leistung von etwa 2W benötigt. Da entsprechende Strahlungsquellen nicht kommerziell erhältlich sind, stand die Entwicklung eigener im DUV Spektralbereich emittierender Pumpquellen im Vordergrund. Aus diesem Grund wurden resonatorintern frequenzverdoppelte Pr-Laser aufgebaut und charakterisiert. Dabei konnten in Experimenten mit Laserdioden-gepumpten Pr-dotierten LiYF4-Kristallen differentielle Wirkungsgrade von bis zu 64% und optisch-optische Gesamteffizienzen von bis zu 45% im sichtbaren Spektralbereich erreicht werden. Die maximal ausgekoppelte Laserleistung betrug bis zu 938 mW bei einer absorbierten Pumpleistung von etwa 1,5 W, womit die weltweit effizientesten Pr-Festkörperlaser im Dauerstrichbetrieb demonstriert wurden. Zudem wurde erstmals mit Laserdioden gepumpte Lasertätigkeit von Pr3+:LiYF4 bei 545,9 nm gezeigt. Durch resonatorinterne Frequenzverdopplung konnten zudem Laserquellen mit 365mW bei 261,3 nm und 426 mW bei 319,8 nm erzeugt werden. Sie stellen die derzeit effizientesten und gleichzeitig kompaktesten Laser im ultravioletten Spektralbereich in der genannten Leistungsklasse dar.
Ergänzend zu den Experimenten mit Pr3+:LiYF4 wurde ein kommerzieller Nd3+:YVO4-Laser bei 532 nm im externen nach dem Hänsch-Couillaud-Verfahren stabilisierten Ringresonator zur Frequenzverdopplung aufgebaut. Hierbei wurde auf Grund von Degradation in den kommerziell erhältlichen BBO-Kristallen vorerst eine Leistung von 400 mW bei einer Wellenlänge von 266 nm und einer eingestrahlten Pumpleistung von etwa 2W erreicht. Über Simulationen zu diesem System wird gezeigt, dass bei einem modifizierten Aufbau mit vergrößertem Fokusdurchmesser im BBO-Kristall weitaus höhere Leistungen von bis zu 3 W bei einer eingestrahlten Leistung von 6,5 W möglich sind.
In recent years, considerable interest has emerged for the development of continuous-wave (cw) coherent light sources emitting within the deep ultraviolet (DUV) spectral range. For several applications such as defect detection in semiconductor manufacturing, material processing, biophotonics, as well as quantum optics DUV lasers with low cost, long lifetimes, and high electrical-to-optical efficiencies are essential. The objective of this thesis is the development of new radiation sources that meet these requirements.
Ce, as well as Pr-doped fluoride materials such as LiCaAlF6 were grown employing the Czochralski method. One focus was the development and optimization of the existing crystal growth facility for fluoride materials at the Institute of Laser-Physics of the University of Hamburg. By using an argon-CF4 gas mixture as growth atmosphere, oxide inclusions in the fluoride crystals were reduced and considerably higher optical quality could be achieved.
DUV laser sources with wide tunability can be realized by efficient 5d → 4f transitions in Ce-doped solid-state hosts. Therefore, a number of Ce-doped materials were manufactured and analyzed spectroscopically. Investigations on Ce-doped Al2O3 films fabricated via Pulsed Laser Deposition showed a promising efficient broadband fluorescence in the blue and green spectral range. The most promising candidate for tunable cw laser operation in the DUV spectral range was found to be Ce3+:LiCaAlF6.
In order to obtain laser action in Ce3+:LiCaAlF6 crystals, pump lasers with high output powers of about 2W at wavelengths around 266 nm are required. Since such laser sources are commercially not available, the predominant task was the development of own DUV emitting pump sources. Therefore, intracavity frequency-doubled Pr-lasers were designed and characterized. In experiments with laser diode pumped Pr3+:LiYF4 crystals, slope efficiencies of up to 64% and optical-optical efficiencies of up to 45% were achieved in the visible spectral range. The outcoupled laser power was up to 938 mW for an absorbed pump power of about 1.5 W. These are the world’s most efficient cw Pr-doped solid-state lasers. Additionally, laser diode pumped Pr3+:LiYF4 laser activity at 545.9 nm was demonstrated for the first time. Using intracavity frequency doubling laser output powers of 365 mW at 261.3 nm, as well as 426 mW at 319.8 nm were achieved. The demonstrated lasers are currently the most efficient and compact lasers in the ultraviolet spectral range.
In addition to the experiments with Pr3+:LiYF4, an external ring cavity stabilized with the Hänsch-Couillaud technique was constructed. In this configuration a commercially available Nd3+:YVO4 laser at 532 nm was frequency doubled to a wavelength of 266 nm. The maximum output power achieved at 266 nm was 400 mW at a pump power of 2 W. The output power was limited by the low damage threshold of commercially available BBO crystals. Simulations show that in a modified set-up with a larger beam waist within the BBO crystal higher output powers of up to 3 W at pump powers of 6.5 W are possible.