Kurzfassung
Unter den verschiedenen existierenden Möglichkeiten zur Speicherung von Wasserstoff bietet die Verwendung von nanokristallinen Metall-Hydriden die höchsten volumetrischen Speicherdichten bei gleichzeitig hoher Gefahrensicherheit. Für eine optimale Skalierung geeigneter Metall-Hydride mit dem Ziel einer zukünftigen, industriellen Anwendung, ist eine präzise Kenntnis der räumlichen Verteilung des Wasserstoffs im Inneren des Materials essentiell. Durch die starke Wechselwirkung von Neutronen und Wasserstoff ist Bildgebung mit Neutronen für die zeitaufgelöste Darstellung und Analyse der räumlichen Verteilung von Wasserstoff die Methode der Wahl. Im Rahmen dieser Arbeit wurden hierfür neue Analyse-Methoden unter Verwendung einer Bildgebung mit Neutronen entwickelt. Für feste Metall-Hydride wurde eine neue Methode zur zuverlässigen, zeitaufgelösten Untersuchung der räumlichen Verteilung von Wasserstoff eingeführt. In Verbindung mit einer Multi-Korrelations-Analyse erlaubt sie die Ermittlung relevanter, treibender Kräfte der Reaktionskinetik in festen Metall-Hydriden. Für Metall-Hydride mit einer flüssigen Phase wurden Verfahren für die Untersuchung von Materialtransport und Strukturveränderungen entwickelt. Während Spaltneutronen zur Untersuchung von hoch-skalierten Systemen benutzt wurden, erlaubt die Verwendung von kalten Neutronen in Verbindung mit der gezielten Markierung von Isotopen die gleichzeitige Kenntnis über Phase und entsprechende räumliche Verteilung und ermöglicht damit die Analyse fundamentaler Eigenschaften der flüssigen Phase in Umgebung einer festen Matrix. Die im Rahmen der Arbeit entwickelten Methoden wurden auf zwei vielversprechende Metall-Hydride angewendet. Als Referenz-System für ein festes Metall-Hydrid wurde Natriumaluminiumhydrid mithilfe von zeitaufgelöster Bildgebung mit Neutronen charakterisiert. Um die Wechselwirkung des Temperaturfeldes, der Material-Packungsdichte sowie der Reaktionskinetik zu untersuchen, wurde eine Multi-Korrelationsanalyse durchgeführt. Darüber hinaus wurde das System LiBH4-MgH2, ein sogenanntes 'Reactive Hydride Composite', als Beispiel für eine Kombination von fester und flüssiger Phase analysiert. Hierfür erfolgte der Einsatz von Bildgebung mit Spaltneutronen und auch mit kalten Neutronen und gleichzeitiger Isotopenmarkierung der flüssigen Phase LiBH4. Dadurch konnten neue Einblicke in den Materialtransport, die Strukturveränderungen und Phasenseparation in flüssig-fest Phasenmischungen erzielt werden. Insgesamt heben die Ergebnisse das große Potenzial quantitativer Bildgebung mit Neutronen für sowohl fundamentale Untersuchungen an Metall-Hydriden als auch für die Optimierung von hoch-skalierten Systemen hervor, hier insbesondere im Zusammenhang mit dem Ziel einer zukünftigen Anwendung.
Among the different possibilities to store hydrogen, solid-state hydrogen storage in nano-crystalline metal hydrides offers highest volumetric densities combined with a high degree of safety. For an optimized scale-up of materials aiming at future industrial applications, a precise knowledge of the spatial distribution of hydrogen inside the metal hydride is essential. The method of choice for the investigation of the time and spatial resolved hydrogen distribution is Neutron Imaging due to the high neutron-hydrogen interaction cross section. During this work, new methods for the characterization possibilities of metal hydride systems using Neutron Imaging have been developed. For solid-state metal hydrides, a technique for a reliable quantitative, time-resolved investigation of the hydrogen distribution has been introduced. In combination with multi-correlation analysis, it allows for the determination of relevant driving forces for the reaction kinetics in solid metal hydride beds. For metal hydrides containing liquid phases, methods for the investigation of material transport and structure evolution have been developed. Among the use of fission neutrons for the analysis of scaled-up systems, cold Neutron Imaging combined with isotope labeling allows for the investigation of fundamental material properties of liquid phases within a solid framework due to the simultaneous access to spatial resolution and phase sensitiveness. Developed methods have been applied to two promising representatives for the different metal hydride classes. The solid-solid system sodium alanate has been analyzed by in-situ Neutron Radiography and a multi-correlation analysis has been performed to reveal the interaction of temperature, material packing density and reaction kinetics. Additionally, the liquid-solid system LiBH4-MgH2, a so-called Reactive Hydride Composite, has been analyzed both by fission Neutron Imaging as well as cold Neutron Imaging in combination with isotope labeling of the liquid phase LiBH4. New insights into material transport, structural changes and phase separation have been derived. The results highlight the great potential of quantitative Neutron Imaging for fundamental research on metal hydride systems as well as for optimization of scaled-up systems with respect to future application.