"Elektronenstruktur und optische Spektroskopie stark korrelierter Manganite und Heuslerlegierungen"

"Electronic Structure and Optical Spectroscopy of Strongly Correlated Manganites and Heusler Alloys"

Kurzfassung

Diese Arbeit beschäftigt sich mit den optischen Eigenschaften des dotierten Manganits La_0.25Pr_0.375Ca_0.375MnO₃ sowie der Heuslerlegierungen Ni2MnIn und Co2FeSi. In beiden Materialklassen sind die teilweise besetzten d-Schalen der Übergangsmetalle für das Auftreten und Zusammenspiel der magnetischen, orbitalen und Ladungsordnung verantwortlich.

Mittels optischer und magneto-optischer Ellipsometrie werden die diagonalen und nicht-diagonalen Elemente des Dielektrizitätstensors bestimmt. Die Kombination mit Reflexionsspektroskopie, im Energiebereich von 3.8 eV bis 40 eV, ermöglicht eine stabilisierte Kramers-Kronig-Transformation und resultiert in der optischen Leitfähigkeit im Energiebereich von 0 bis 30 eV. Hierfür wird ein phänomenologisches Modell benötigt. Im Rahmen der Dichte-Funktional-Theorie werden die Bandstruktur, die Zustandsdichte und die optischen Übergänge der Materialien berechnet. Die Ergebnisse der theoretischen Berechnungen werden mit denen des phänomenologischen Modells verglichen, und eine Zuordnung der beobachteten Übergänge erfolgt.

Die diagonalen Komponenten des dielektrischen Tensors von La_0.25Pr_0.375Ca_0.375MnO₃ zeigen eine temperaturabhängige Anisotropie. Unterhalb einer Temperatur von 250 K erfolgt im Energiebereich von 0.5 eV bis 2.5 eV eine kontinuierliche Umverteilung von Spektralgewicht. Sie erfolgt sowohl von einer Kristallachse zur anderen als auch entlang der Kristallachsen von niedrigen zu höheren Energien. Entlang beider Achsen ist ein Verlust von Spektralgewicht im Energiebereiche unterhalb von 2.5 eV zu verzeichnen. Dieser wird im höheren Energiebereich von 9 eV bis 14 eV kompensiert. Die vorgestellte stabilisierte Kramers-Kronig-Transformation ist Teil einer phänomenologischen Methode, diese Umverteilungen quantitativ zu bestimmen.

Auch Ni₂MnIn wird mit dieser Methode analysiert. Der Fokus liegt auf dem Vergleich der Bandstrukturrechnungen mit der phänomenologischen Modellierung. Messungen der diagonalen und nicht-diagonalen Komponenten des dielektrischen Tensors werden in Kombination mit Reflexionsmessungen gezeigt. Die sehr gute Übereinstimmung unterstützt das theoretische Modell, welches für Ni₂MnIn an der Fermikante eine Spinpolarisierung von 54.8% vorausgesagt. Ellipsometrische Messungen an Co₂FeSi zeigen Teile einer starken magneto-optischen Resonanz, welche unterhalb des experimentell zugänglichen Spektralbereichs liegt. Die theoretische Simulation der optischen Spektren sagt eine Spinpolarisierung von 100% an der Fermikante voraus. Ein Vergleich der Ergebnisse aus den Bandstrukturrechnungen mit denen der phänomenologischen Methode erlaubt eine Zuordnung einiger Übergänge, bedarf aber weiterer Behandlung um eine Aussage treffen zu können.

Titel

Kurzfassung

Summary

In this work the optical properties of the doped manganite La_0.25Pr_0.375Ca_0.375MnO₃ as well as the two Heusler alloys Ni₂MnIn and Co₂FeSi are investigated. In both material classes the partly occupied d-shells of their transition metal are responsible for the occurrence and interaction of the magnetic, orbital, and charge ordering.

With optical and magneto-optical ellipsometry the diagonal and off-diagonal elements of the dielectric tensor have been determined. The combination with reflectance spectroscopy, in the energy range from 3.8 eV to 40 eV, enables a stabilized Kramers-Kronig transformation and yields the optical conductivity in the energy range from 0 to 30 eV. For this a phenomenological model is developed. Within the density-functional theory the band structure, the density of states, and the optical spectra are calculated. Comparison of the band-structure calculations with the phenomenological model allows the assignment of the optical transitions.

The diagonal component of the dielectric tensor of La_0.25Pr_0.375Ca_0.375MnO₃ shows a temperature-dependent anisotropy. Below a temperature of 250 K a continuous redistribution of spectral weight is present within the energy region from 0.5 eV to 2.5 eV. Two different types of redistributions exist. Firstly, from one crystal axis to the other, secondly along each axis from low to high energies. Along both axes below 2.5 eV a loss of spectral weight is reported, which is compensated in the higher energy range from 9 eV to 14 eV. A stabilized Kramers-Kronig transformation is part of a phenomenological method that allows a quantitative evaluation.

The Heusler alloy Ni₂MnIn is also studied with this method. The focus is on the comparison between the band-structure calculations and the phenomenological modeling. Measurements of the diagonal and off-diagonal components of the dielectric tensor are shown in combination with reflectance measurements. The very good agreement supports the theoretical model, that proposes for Ni₂MnIn a spin polarization of 54.8% at the Fermi edge. Ellipsometry of the Heusler alloy Co₂FeSi shows parts of a strong magneto-optical response that lies below the accessible energy range. The theoretical simulations of the optical spectra predict a spin polarization of 100% at the Fermi edge. The comparison between the calculations with the phenomenological model enables to assign the origin of some transitions, but demands further investigations for a complete description.