Ein empfindlicher Nachweis von spezifischen Atomen und Molekülen in der Gasphase ist essentiell für wichtige Anwendungsfelder, z.B. für Umweltanalyse, medizinische Diagnostik, Optimierung von Verbrennungsprozessen oder auch Prozesskontrolle. Diodengepumpte Faserlaser eignen sich aufgrund ihres breiten Emissionsspektrums, kompakten Aufbaus und niedriger Schwellpumpleistungen zur Herstellung von Detektoren für den empfindlichen Nachweis von Gasen, die sich im Laserresonator befinden. Die Absorptionsspektroskopie im Laserresonator (intracavity absorption spectroscopy, ICAS) ist eine sehr empfindliche Methode, bei der die effektive Absorptionsweglänge durch die Probe mehreren tausend Kilometern Absorptionslänge bei herkömmlichen Absorptionsmessungen entsprechen kann. Das Ziel dieser Arbeit ist es, verschiedene Vielmoden-Faserlaser auf ihre Anwendung für ICAS zu untersuchen und die empfindlichkeitsbegrenzenden Mechanismen zu identifizieren.
Die eingehenden Untersuchungen eines Nd3+-dotierten Faserlasers mit atmosphärischer Absorption im Resonator haben gezeigt, dass die wichtigsten empfindlichkeitsbegrenzenden Mechanismen im Faserlaser die Rayleigh-Streuung und die räumliche Inhomogenität der Verstärkung sind. Die erzielte Empfindlichkeit mit dem untersuchten Nd3+-dotierten Faserlaser im Spektralbereich 1,08-1,12 µm entspricht einer Absorptionsweglänge von Leff = 40 km. Eine Erhöhung der Empfindlichkeit wird nur durch die Reduzierung der Wirkung der beiden begrenzenden Mechanismen möglich. Der Einfluss der Rayleigh-Streuung kann z.B. durch Verwendung von Fasern mit einer kleineren numerischen Apertur, geringer Dämpfung und kleiner Länge reduziert werden. Die Wirkung der räumlichen Inhomogenität kann mit einer geeigneten Wahl von Laserparametern verringert oder in der Ringresonator-Konfiguration vollständig beseitigt werden. Dadurch kann die effektive Absorptionsweglänge auf einige tausend Kilometer ansteigen.
Die Anwendung von Er3+-dotierten Vielmoden-Faserlasern für ICAS im infraroten Spektralbereich 6200-6550 cm-1 (1,52-1,61 µm) wurde zum ersten Mal demonstriert. Durch eine bessere Qualität von Er3+-dotierten Telekommunikationsfasern ist die erreichte Empfindlichkeit ca. 10 mal höher als die Empfindlichkeit, die mit einem Tm3+-dotierten Faserlaser im benachbarten Spektralbereich (1,7-1,8 µm) erreicht wurde, und entspricht einer Absorptionsweglänge von Leff = 54 km. In der Absorptionsmessung von Azetylen (C2H2) wurde die Nachweisgrenze zu 60 ppb bestimmt. Umweltrelevante Gase wie Kohlenstoffdioxid (CO2) und Kohlenstoffmonoxid (CO) konnten im Laserresonator ebenfalls empfindlich nachgewiesen werden. Ein selektiver Nachweis der für die medizinische Diagnostik der Atemluft wichtigen Isotope 12CO2 und 13CO2 wurde demonstriert. Zum ersten Mal wurde die chemische Dynamik von Verbrennungsprodukten HCN und NH3 in einer Niederdruckflamme durch in situ Absorptionsmessungen im Laserresonator beobachtet.
Die Möglichkeit der Anwendung von Lasern mit mikrostrukturierten Fasern für die empfindliche Absorptionsspektroskopie von in den Luftkanälen lokalisierten Proben im evaneszenten Lichtfeld des Vielmoden-Lasers wurde untersucht. Es wurde festgestellt, dass der empfindliche Nachweis von Nanoproben dann möglich wird, wenn die spektrale Verlustmodulation durch die Interferenz der an den Luftkanälen reflektierten transversalen Lichtanteile z.B. durch die Verwendung von Fasern mit einer räumlich irregulären Mantelstruktur beseitigt wird.
A sensitive detection of specific atoms and molecules in the gas phase is very important for many applications, such as environment analysis, clinical diagnostics, optimization of combustion processes and industrial process monitoring. Diode pumped fiber lasers with a broadband emission spectrum, a compact design and a low power consumption are very suitable for the construction of sensitive analysers for the gases placed inside their cavity. Intracavity absorption spectroscopy (ICAS) is a very sensitive technique for the detection of optical absorption. The sensitivity of ICAS corresponds to conventional absorption measurements with an effective absorption path length, which can extend up to several thousands kilometres. The present work deals with the application of various multimode fibre lasers for ICAS and identification of the mechanisms limiting their sensitivity to intracavity absorption.
The detailed investigations of the Nd3+-doped fibre laser with atmospheric absorption inside the cavity have shown that the most important mechanisms limiting the sensitivity of ICAS are the Rayleigh scattering and the spatial inhomogeneity of the gain. The sensitivity reached with this Nd3+-doped fibre laser in the spectral range 1,08-1,12 µm corresponds to the effective absorption path length of Leff = 40 km. An enhancement of the sensitivity can be achieved by the reduction of the influence of both mechanisms. The Rayleigh scattering can be reduced e.g. by utilizing the fibers with a smaller numerical aperture, reduced scattering rates und a smaller length. The spatial inhomogeneity of the gain can be reduced by the proper choice of the laser parameters and completely suppressed by the use of a ring cavity configuration. In this case the effective absorption path length can be increased up to several thousands kilometres.
An application of Er3+-doped multimode fibre lasers emitting in the infrared spectral region 6200-6550 cm-1 (1,52-1,61 µm) to ICAS has been demonstrated for the first time. The achieved sensitivity corresponds to the effective absorption path length of Leff = 54 km. Due to a good quality of Er3+-doped telecommunication fibers the achieved sensitivity is ten times higher than it has been reached with a Tm3+-doped fibre laser emitting in the neighbouring spectral range (1,7-1,8 µm). The detection limit of 60 ppb has been demonstrated with the measurements of acetylene (C2H2) inside the laser cavity. Other gases such as carbon dioxide (CO2) and carbon monoxide (CO), which are important for the environment monitoring, have been also detected inside the cavity with a high sensitivity. The selective measurements on the isotopes 12CO2 und 13CO2, which are important for the clinical diagnostics of human breath, have been also performed. The chemical dynamics of the combustion products HCN and NH3 in a low pressure flame has been observed for the first time by in situ absorption measurements inside the laser cavity.
The possibility of application of microstructured fiber lasers for the sensitive absorption spectroscopy of the samples inside the fiber holes within the evanescent field of the multimode laser has been investigated. It has been shown, that in order to perform a sensitive detection of nano samples inside the holes, the spectral loss modulation due to the interference of the laser light reflected from the holes must be suppressed, e.g. by the application of the fibers with an irregular hole-cladding structure.