Kurzfassung
In den letzten Jahren haben stark korrelierte Materialien großes Potenzial als Kandidaten für die nächste Generation von Technologien gezeigt. Aufgrund ihrer reichen Phasendiagramme, die verschiedene konkurrierende Ordnungen aufweisen, können ihre makroskopischen Eigenschaften nach Bedarf mit maßgeschneiderten externen Stimuli verändert werden. Insbesondere die Entwicklung intensiver ultraschneller Lichtquellen im mittleren Infrarot- und Terahertzbereich ermöglicht die direkte und effiziente Kopplung an die niederenergetischen Stellschrauben dieser Quantenmaterialien. Experimente in diesem neuen Bereich bestätigten die Erzeugung transienter ferroelektrischer, magnetischer, topologischer und supraleitender Ordnungen.
Cuprat-Supraleiter sind das archetypische Mitglied dieser Materialklasse, in denen Antiferromagnetismus, Supraleitung, Ladungsund Spinordnung durch eine moderate Anpassung der Trägerdotierung oder des Kristallgitters wechseln. Bemerkenswerterweise zeigen unterdotierte YBCO-Proben Anzeichen von inkohärenten supraleitenden Fluktuationen oberhalb von Tc, die sich bis hin zu und über Raumtemperatur erstrecken. Die am weitesten akzeptierte Interpretation dieses Phänomens postuliert, dass die Supraleitung lokal in dieser ”Pseudogap” Phase existiert, aber Fluktuationen das Entstehen einer langreichweitigen Ordnung verhindern. Diese Beobachtungen lösten eine Reihe von Experimenten aus, die darauf abzielen, den supraleitenden Zustand wiederherzustellen, indem die Interlayer-Kopplung dieses in Schichten aufgebauten Materials direkt angesteuert wird, die als der entscheidende Faktor für den supraleitenden Zustand vermutet wird. Die ersten Experimente in der Terahertz-Zeitbereichsspektroskopie bestätigten diese Vermutung, bei denen transiente optische Eigenschaften beobachtet wurden, die denen der Gleichgewichts-Supraleitung ähneln.
Diese Ergebnisse waren jedoch nicht schlüssig, da sie auch mit einem nichtsupraleitenden Zustand mit erhöhter Mobilität vereinbar waren. Um die Natur des photoangeregten Zustands zu klären, war es entscheidend, zu überprüfen, ob er das dynamische Äquivalent eines Meissner-Effekts aufwies, der als Fingerabdruck der makroskopischen Kohärenz gilt, die den supraleitenden Zustand charakterisiert. Vor dieser Arbeit hatte jedoch keine experimentelle Studie die magnetischen Eigenschaften dieses exotischen transienten Zustands untersucht.
Hier gehen wir dieser fundamentalen Frage nach. Im Zentrum der Untersuchung steht die Entwicklung einer neuartigen experimentellen Technik der Ultraschnellen Magnetometrie, die Elemente der magneto-optischen Bildgebung mit der Abtastung von Terahertz-Pulsen kombiniert. Die diamagnetische Antwort des Supraleiters wurde durch die Messung des räumlichen Profils des umgebenden Magnetfelds detektiert. Durch Verbesserungen von früheren Designs, insbesondere die Verwendung von diamagnetischen Detektoren und fortschrittlichen Analysetechniken, war es erstmals möglich, die magnetische Dynamik, die mit dem Einsetzen der Supraleitung verbunden ist, mit einer Zeitauflösung von 1 ps und einer Sensitivität von 1 μT zu verfolgen.
Diese experimentelle Technik erlaubte den Nachweis der Anwesenheit einer beträchtlichen Magnetfeldverdrängung in YBCO nach Photoanregung. Quasistatische Simulationen bestätigten, dass das abgetastete Magnetfeld durch eine kolossale diamagnetische Antwort von -0.3 verursacht wurde, die im Gleichgewicht nur von Typ-II-Supraleitern reproduziert wird. Diese Beobachtung ist nicht mit einer photoinduzierten Erhöhung der Mobilität vereinbar, sondern unterstreicht das Einsetzen der supraleitenden Kohärenz über makroskopische Längenskalen hinweg. Bemerkenswerterweise wurde festgestellt, dass der Effekt bis hin zur Raumtemperatur anhielt und positiv mit den Terahertzoptischen Messungen korrelierte, was auf einen gemeinsamen physikalischen Ursprung dieser beiden unterschiedlichen Beobachtungen hindeutet. Diese experimentellen Befunde unterstützen das Bild einer Pseudospaltphase, in der beginnende supraleitende Korrelationen durch die Anregung verstärkt oder synchronisiert werden.
In recent years, strongly correlated materials have emerged as promising candidates for hosting next-generation technologies. Due to their rich phase diagrams featuring different competing orders, their macroscopic properties can be controlled on demand with tailored external stimuli. In particular, the development of intense ultrafast light sources in the mid-infrared and terahertz regime enabled the direct and efficient coupling to the low-energy tuning knobs of these quantum solids. Experiments in this novel field have confirmed the generation of transient ferroelectric, magnetic, topological, and superconducting orders. Cuprate superconductors are the archetypical member of this class of materials, wherein antiferromagnetism, superconductivity, charge and spin order interchange with moderate tuning of the carrier doping or crystal lattice. Remarkably, in underdoped YBa2Cu3O7, signatures of incoherent superconducting fluctuations are present above Tc, extending up to and above room temperature. The most accepted interpretation postulates that superconductivity exists locally in this pseudogap phase, and fluctuations prevent the emergence of long-range order. These observations have sparked a series of experiments aimed at resurrecting the superconducting state by directly driving the interlayer coupling of this layered compound, conjectured as the determining factor for the superconducting pairing. These expectations were positively met by experiments where transient optical properties reminiscent of equilibrium superconductivity were observed in terahertz time-domain spectroscopy. However, these findings were not conclusive since they were also compatible with a non-superconducting state with enhanced mobility. In order to clarify the nature of the photo- excited state, it was paramount to verify whether it presented the dynamical equivalent of a Meissner effect, considered a fingerprint of the macroscopic coherence characterizing the superconducting order. However, prior to this work, no experimental study had interrogated the magnetic properties of this exotic transient state. Here, we set out to address this fundamental question. The core of the investigation revolved around the development of the novel Ultrafast Magnetometry experimental technique, combining elements of magneto-optic imaging with the sampling of terahertz pulses. The diamagnetic response of the superconductor was detected by measuring the spatial profile of the magnetic field in its surroundings. Improving on previous designs, the adoption of diamagnetic detectors and advanced analysis techniques made it possible, for the first time, to follow the magnetic dynamics associated with the onset of superconductivity with 〜1 ps time-resolution and 〜1 μT sensitivity. This experimental technique revealed the presence of a sizable magnetic field expulsion in YBa2Cu3O6.48 upon photo-excitation. Quasi-static simulations confirmed that the sampled magnetic field was caused by a colossal diamagnetic response 〜-0.3, reproduced at equilibrium only by type- II superconductors. This observation is incompatible with a photo-induced increase in mobility. Rather, it underscores the onset of superconducting coherence over macroscopic length scales. Remarkably, the effect was seen to persist up to room temperature and correlated positively with the terahertz optical measurements, suggesting a common physical origin for these two different observables. These experimental findings support the picture of a pseudogap phase in which incipient superconducting correlations are enhanced or synchronized by the drive.