Kurzfassung
Bi2Se3 und Bi2Te3 gehören zur Gruppe der sogenannten 3D topologischen Isolatoren (TI), welche sich durch isolierenden Eigenschaften im Inneren und leitenden Kanälen mit quasi-relativistischen Elektronen an der Oberfläche auszeichnen. Diese sind das Ergebnis der topologischen Eigenschaften des zugehörigen Hamiltonians, welcher das Schließen der elektronischen Bandlücke im Übergang zu einem angrenzenden Material mit
abweichender Topologie, sowie z.B. Luft, erfordert. Die Oberflächenzustände zeichnen sich durch spin-polarisierte Bänder aus, welche quasi verlustfreien Transport ermöglichen und durch ihren topologischen Ursprung robust gegenüber Deformationen des Materials sind. Diese Eigenschaften führten zu einer intensiven Erforschung der topologischen Isolatoren für potentielle Anwendungen im Bereich der Spintronik, Quantencomputern, und als widerstandsfreie Leiter bei Raumtemperatur.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden als Vertreter der 3D TI Bi2Se3 und Bi2Te3 in Form von zweidimensionalen Nanoflakes hergestellt, um den Beitrag der topologischen Oberflächeneigenschaften zu erhöhen. Die Untersuchung der Nanoflakes mittels Raman Spektroskopie ermöglicht es Informationen über die Wechselwirkung der topologisch geschützten Oberflächenelektronen mit den Gitterschwingungen des Kristalls abzuleiten. Dabei konnten über eine Analyse der Phononen Selbst-Energie zusätzliche Beiträge durch die Ankopplung an elektronischen Freiheitsgrade des Materials identifiziert werden. Die Elektron-Phonon Wechselwirkungen wurden unter verschiedenen externen Rahmenbedingungen untersucht. Dabei wurden Raman Messungen als Funktion der Temperatur, unter dem Einfluss starker magnetischer Felder, und an Nanoflake Proben im Kontakt zu einem Gold Substrat durchgeführt. Über die Analyse der Phononen Linienformen und daraus abgeleiteter Wechselwirkungen mit den Elektronen des Systems wurden Schlussfolgerungen auf die topologische Bandstruktur der ultradünnen Flakes gezogen.
Im Detail, in temperaturabhängigen Raman Messungen im Bereich von 300K bis 3K wurden die Lebensdauern und Zerfallskanäle der Phononen untersucht. Dabei weist Bi2Se3 bei niedrigen Temperaturen starke Phononen Selbst-Energie Korrekturen auf, welche durch die Wechselwirkung mit einer niederenergetischen elektrischen Anregung erklärt werden können. Dies lässt sich auf eine Ankopplung an die quasi-relativistischen Oberflächenelektronen zurückführen und demonstriert den erhöhten Beitrag der topologischen Oberflächeneigenschaften in den Nanoflakes. Der topologische Charakter der wechselwirkenden Elektronen wurde über Raman Messungen in starken Magnetfeldern verifiziert. Es ist bekannt, dass in 3D TI der Einfluss eines Magnetfeldes die Zeit-Umkehr Symmetrie im
Material bricht, welche zu einer Änderung des topologischen Charakters führt. Tatsächlich werden ab Feldstärken von über 3T weitere Selbst-Energie Korrekturen in Bi2Se3 festgestellt, welche auf die Öffnung einer Bandlücke und damit einhergehende Modifizierung der Oberflächenzustände schließen lassen.
Des Weiteren wurde der Kontakt zwischen Gold und einzelnen Bi2Se3, sowie Bi2Te3 Nanoflakes untersucht um den Einfluss des Goldkontaktes auf die elektronische Bandstruktur
der TI Materialien zu charakterisieren. Für potentielle Anwendungen ultradünner TI Schichten ist das Interface zu Goldkontakten von besonderem Interesse, da durch die unterschiedliche Elektronenaffinitäten der Materialien ein Ladungstransfer und Beeinflussung der topologischen Bandstruktur zu erwarten sind. In dieser Arbeit wurde dieser Ladungstransfer durch Raman Spektroskopie an einzelnen Nanoflakes mit variierenden Dicken im Bereich von wenigen Nanometern nachgewiesen. Die beobachteten starken Selbst-Energie Effekte in den Phononen von Bi2Se3 und Bi2Te3 Nanoflakes mit Dicken unter jeweils 10nm und 12nm sind das Ergebnis der vom Gold injizierten Ladungsträger. Diese führen zu einer Besetzung der trivialen Leitunsgsbänder in den TI Nanoflakes, welche
einen reinen Transport über die topologischen Oberflächenkanäle verhindern. Damit liefert diese Studie wichtige Ergebnisse über die Bandverbiegung in Bi2Se3/Bi2Te3-Gold Kontakten, welche im Hinblick auf mögliche Dicken-Begrenzungen der zu verwendeten TI Schichten in zukünftigen Anwendungen diskutiert werden.
The 3D topological insulator (TI) materials Bi2Se3 and Bi2Te3 belong to a new class of materials that are characterized by insulating bulk properties but host quasi-relativistic states at their surface. These topological surface states form as a consequence of the differing topology of the underlying Hamiltonian of the material and air and have been shown to be very robust at ambient conditions as long as the topological character of the bulk is unchanged. In addition, the strong spin-momentum locking that is present in Bi2Se3 and Bi2Te3 leads to helical spin-polarization and protects the surface states against backscattering and enables dissipationless transport. Since their discovery these novel quantum states have lead to a vast interest in the condensed matter community for the realization of applications in spintronics, quantum computing and low-resistance materials at room temperature. This work presents studies on Bi2Se3 and Bi2Te3 in the form of 2D nanoflakes, which greatly reduces bulk contribution and enhances the topological surface properties. By the use of Raman spectroscopy this work investigates the interaction of the crystal lattice with the electronic degrees of freedom in the ultrathin limit. Hereby, the investigation of the phonon’s frequency and line shape is used to identify significant electron-phonon interactions. By investigating the 2D nanoflakes’ Raman response under the influence of different external parameters like low temperatures, strong magnetic fields, and the interface to a gold substrate, the changes in electron-phonon coupling are identified. These are used to deduct information on the nature and manipulation of the topological band structure in the ultrathin flakes. In detail, high resolution temperature dependent Raman measurements in the range between 300K to 3K reveal for Bi2Se3 additional phonon self-energy corrections at low temperatures caused by interactions with an electronic susceptibility in the energy range of the phonons. This electronic susceptibility can be related to the quasi-relativistic electrons and shows the high contribution of topological surface states in the studied nanoflakes. The topological nature of the coupling electrons is confirmed in magnetic field dependent Raman measurements. The application of magnetic fields above 3T reveals further changes in the Bi2Se3 phonon’s self-energy that are shown to origin from the manipulation of the electronic susceptibility due to a gap opening in the topological surface states. For potential applications of Bi2Se3 and Bi2Te3 in devices, the influence of a gold-interface on the electronic surface band structure is studied. By investigating the Raman response of single nanoflakes on gold as a function of flake thickness carrier injection from the gold into the contacted surface is identified. Our study confirms the Au-interface induced downward band bending in Bi2Se3 and Bi2Te3 and demonstrates high contributions of trivial bulk electrons for nanoflakes below 10nm and 12 nm, respectively. The obtained results are finally discussed with respect to possible thickness limitations in accessing the topological transport regime.