Kurzfassung
In dieser Arbeit werden die optischen Eigenschaften von LaMnO3 untersucht. LaMnO3 gehört zur Klasse der stark korrelierten Übergangsmetalloxide - berühmt für ihre reichen Phasendiagramme und das noch nicht komplett verstandene Zusammenspiel zwischen ihren elektronischen, magnetischen und strukturellen Freiheitsgraden. LaMnO3 ist eine Ausgangsverbindung, die über Dotierung Effekte wie den kolossalen Magnetowiderstand (CMR) aufweisen kann. Das Verständnis von Mechanismen im undotierten Material beeinflusst ebenfalls das Verständnis der Mechanismen, die in den interessanten Phasen zum Tragen kommen. Der Einfluss der Elektron-Phonon-Kopplung auf den CMR-Effekt ist erwiesen und ebenso Gegenstand dieser Studie. Die Elektron-Phonon-Kopplung steht zur Diskussion als ein Mechanismus, der zur orbitalen Ordnung in LaMnO3 führen kann. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Resonanz-Raman-Streuungsuntersuchung an einem orbital geordneten LaMnO3 Einkristall bei Raumtemperatur und mit 12 Anregungsenergien zwischen 1.8 eV (nahes IR) und 5.0 eV (tiefes UV) durchgeführt. Komplementiert wurde diese Untersuchung mit Messungen der spektroskopischen Ellipsometrie. Ein neues Raman-Spektrometer (McPherson), ausgestattet mit einem UV-sensitiven CCD-Chip und reflektierenden Objektiven (Cassegrain design), wurde zur Durchführung der Studie mittels inelastischer Lichtstreuung eingesetzt. Dieses gab uns die Möglichkeit, die Anregungsenergien sowie den untersuchten Bereich der Raman-Streuung in den UV-Bereich auszudehnen - im Gegensatz zu den herkömmlicherweise im sichtbaren Spektralbereich durchgeführten Messungen. Die Resonanzprofile geben Aufschluss über die im Raman-Prozess wichtigsten exzitonischen
Zustände in LaMnO3. Erhöhte Multiphonon-Streuung bekräftigt die Theorie, dass die orbitale Ordnung hauptsächlich durch den Jahn-Teller-Effekt beeinflusst wird. Unterstützt wird diese Einschätzung durch theoretische Berechnungen innerhalb des Franck-Condon-Mechanismus von Vasili Perebeinos und Philip Allen [V. Perebeinos and P. B. Allen, Phys. Rev. B 64, 085118 (2001)], die bemerkenswert gut mit unseren experimentellen Ergebnissen übereinstimmen. Die Orbiton-Energie quantifizieren wir deshalb bei ~ 2 eV. Zusammenfassend konnten wir zeigen, dass die inelastische Lichtstreuung eine effiziente Methode ist, um das Zusammenspiel von elektronischen und strukturellen Freiheitsgraden in LaMnO3 zu untersuchen und dadurch
auch, um Informationen über die orbitale Ordnung zu erhalten.
Within this thesis the optical properties of LaMnO3 are examined. LaMnO3 orders into the class of strongly correlated transition metal oxides - famous for their rich phase diagrams and not completely understood interplay of their electronical, magnetical and structural degrees of freedom. LaMnO3 is a parent compound that can by doping show effects like the colossal magnetoresistance (CMR). Understanding mechanisms in the undoped material influences the understanding of these interesting phases likewise. The importance of the electron-phonon coupling is evident for the CMR effect and also object of this work as it is in discussion as one leading mechanism via the Jahn-Teller effect that can drive the orbital ordering found in LaMnO3. A resonance Raman scattering study at an orbitally ordered LaMnO3 single crystal has been performed with 12 excitation energies between 1.8 eV (near IR) and 5.0 eV (deep UV) at room temperature and complemented by spectroscopic ellipsometry measurements. The inelastic light scattering experiments have been operated on a novel Raman spectrometer (McPherson) equipped with a UV-sensitive charge-coupled device and with a reflecting objective in a Cassegrain design allowing to extend excitation energies and the Raman scattering range into the UV in contrast to the usually performed measurements with visible excitation energies. From the comparison of the resonance profiles we derive the most important excitonic states for the Raman process in LaMnO3. Enhanced multiphonon scattering affirms the assignment of an orbitally ordered state mainly driven by the Jahn-Teller effect, which is complemented by theoretical calculations within the Franck-Condon mechanism by Vasili Perebeinos and Philip Allen [V. Perebeinos and P. B. Allen, Phys. Rev. B 64, 085118 (2001)] that match remarkably well to our experimental results and lead to an orbiton energy assignment of 2 eV. In summary, we have shown the efficiency of inelastic light scattering to study the interplay between electronical and structural degrees of freedom in LaMnO3 and this way likewise to receive information about the orbital ordering.