Philip Werner Metz, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 2014 :

"Sichtbare Laser in seltenerddotierten fluoridischen Kristallen"


"Visible lasers in rare earth-doped fluoride crystals"


Der Volltext wurde als Buch/Online-Dokument (ISBN 978-3-8439-2079-7) im Verlag Dr. Hut veröffentlicht.
Summary

Kurzfassung

Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung seltenerddotierter fluoridischer Kristalle bezüglich ihrer Eignung als aktiveMaterialien für die direkte Laseroszillation im Sichtbaren. Dies beinhaltet die Charakterisierung der Grundzustandsabsorption, stimulierten Emission, Absorption aus angeregten Zuständen sowie Messungen der Zerfallsdynamik und die Durchführung von Laserexperimenten. Zu diesem Zweck wurden sowohl die dreiwertigen Ionen des Samariums (Sm3+), Terbiums (Tb3+) und Dysprosiums (Dy3+) als auch das gängigere dreiwertige Praseodymion (Pr3+) eingesetzt. Neben den etablierten fluoridischen Wirtskristalle für sichtbare Laser wie LiLuF4 (LLF), LiYF4 (YLF), KY3F10 (KYF) und BY2F8 (BYF) wurden auch CaF2 (CF), SrF2 (SF) und LaF3 (LaF) sowie -NaGdF4 (NGF) und -Y0,5Gd0,5F3 (YGF) erfolgreich hergestellt und teilweise erstmals im Laserbetrieb eingesetzt. Unter Anregung mit einem frequenzverdoppelten optisch gepumpten Halbleiterlaser (2<>omega<>-OPSL) konnte erstmals Lasertätigkeit bei 606 nm und 648 nm in Sm3+:LLF erzeugt werden. Es zeigte sich selbstgepulste Laseroszillation mit mittleren Ausgangsleistungen bis zu 100 mW und einem maximalen differentiellen Wirkungsgrad von 16%. Unter Laserdioden (LD) Anregung wurde erstmals sichtbare Lasertätigkeit von Dy3+ in LLF und YLF erreicht. Die Emissionswellenlänge von 578 nm könnte sich zum Treiben des 1S0→3P0 Übergangs des neutralen Ytterbiums in optischen Atomuhren eignen. Der Laser war in seiner Ausgangsleistung stark moduliert und auf geringe Effizienzen beschränkt was auf eine zu lange Lebensdauer des unteren Laserniveaus zurückgeführt wurde. Durch eine Kodotierung mit Tb3+ beziehungsweise dreiwertigem Europium konnte die Stabilität des Lasers signifikant gesteigert werden. Zusätzlich änderte sich die Emissionswellenlänge des Lasers, in Übereinstimmung mit einem Ratengleichungsmodell, zu 574 nm was mittels geeigneter Resonatorspiegel verhindert werden kann. Kontinuierlich emittierende Tb3+ Laser in Volumenkristallen wurden im Rahmen dieser Arbeit erstmals erfolgreich umgesetzt und charakterisiert. Unter 2<>omega<>-OPSL Anregung konnte Lasertätigkeit um 540 nm in LaF, LLF, YLF und KYF gezeigt werden. Lasertätigkeit im gelben Spektralbereich um 590 nm gelang in den drei letztgenannten Kristallsystemen. Während insbesondere mit Tb3+:YLF ein hoher differentiellerWirkungsgrad von 55% bei 542 nm gemessen wurde, waren die Effizienzen um 590 nm nur etwa halb so hoch. Die besten Resultate wurden mit Pr3+:YLF erzielt. Unter 2<>omega<>-OPSL Anregung bei 479 nm wurden ein differentieller Wirkungsgrad von 72% und eine optisch-optische Effizienz von 68% in Bezug auf die eingestrahlte Pumpleistung für einen Laser bei 523 nm bestimmt womit der effizienteste direkt sichtbar emittierende Festkörperlaser gezeigt wurde. LD gepumpte Pr3+:KYF Laser konnten bis zu 50 nm weit kontinuierlich durchgestimmt werden. Unter quasi cw Anregung wurden mit diesem Material 20% der energetischen Bandbreite des sichtbaren Spektralbereichs adressiert. Im echten cw Betrieb wurden auch mit Pr3+:YLF und Pr3+:BYF kontinuierliche Durchstimmbereiche von bis zu 10 nm erzielt. In weiteren Experimenten gelang die Erstdemonstration von Pr3+ Dauerstrichlasern im Volumenkristall im Quasidreiniveauschema. Bei einer Emissionswellenlänge von 495 nmkonnten unter LD Anregung von Pr3+:BYF 44mW Ausgangsleistung erzeugt werden. Zuletzt wurde ein Pr3+:YLF Laser erstmals mithilfe eines SESAMs in den modengekoppelten Betrieb gezwungen. Bei Pulsbreiten von einigen zehn ps und einer Repetitionsrate von 86MHz betrug die mittlere Ausgangsleitung 16mW. Die 0,12 nm Bandbreite des Lasers würden etwa 3,6 ps Pulsdauer in Fourier limitierten Pulsen ermöglichen.

Titel

Kurzfassung

Summary

The topic of the present work is the investigation of rare earth-doped fluoride crystals regarding their suitability as active materials for the generation of visible laser light. This includes a determination of ground state absorption, stimulated emission, and excited state absorption properties, as well as measurements of fluorescence decay dynamics. Furthermore, laser experiments were performed. For this purpose, trivalent samarium (Sm3+), terbium (Tb3+), and dysprosium (Dy3+) as well as the more established trivalent praseodymium-ion (Pr3+) were doped into different host crystals. Besides common host materials for visible lasers like LiLuF4 (LLF), LiYF4 (YLF), KY3F10 (KYF), and BY2F8 (BYF), also less common CaF2 (CF), SrF2 (SF), and LaF3 (LaF), and even novel rare earth-doped fluorides like hexagonal b-NaGdF4 (NGF) and orthorhombic b-Y0.5Gd0.5F3 (YGF) were grown and successfully utilized in laser experiments. Under pumping with frequency doubled optically pumped semiconductor lasers (2w-OPSL), the first demonstration of laser oscillation at 606 nm and 648 nm in Sm3+:LLF succeeded. Selfpulsed laser oscillation with average output powers of nearly 100mWwas obtained. The highest slope efficiencies were determined to be 16%. Moreover, the first laser diode (LD) pumped laser oscillation of Dy3+ in LLF and YLF could be demonstrated. The emission wavelength of 578 nm could probably be used to drive the 1S0→3P0 clock-transition of neutral ytterbium. In initial experiments a strongly instable output and low efficiencies were observed, which is attributed to the long lifetime of the lower laser level. Co-doping with either Tb3+ or trivalent europium resulted in a significant improvement of the laser stability. At the same time, a shift of the laser emission wavelength to 574 nm was observed, which is in good agreement with simulations of the laser process and can be prevented by applying suitable laser mirrors. In the framework of this thesis the first continuous wave (cw) Tb3+-doped bulk crystal lasers were realized. Under 2w-OPSL-pumping, laser operation at approximately 540 nm in the green could be achieved in LaF, LLF, YLF, and KYF. The latter three host materials also allowed for laser operation around 590 nm in the yellow spectral region, representing the first demonstration of this transition as a laser ever. While high maximum slope efficiencies of up to 55% were recorded in the green for Tb3+:YLF, only about half the value was determined for the yellow laser which points on weak excited state absorption in this spectral region. The best laser results were obtained with Pr3+:YLF crystals. Under 2w-OPSL-pumping at 479 nm, slope efficiencies of up to 72% and optical to optical efficiencies of 68% with respect to the incident pump power were realized at 523 nm. These are the highest efficiencies ever reported for a solid state laser directly emitting in the visible. Under LD-pumping of Pr3+:KYF wide wavelength tuning ranges could be demonstrated with maximum widths of 50 nm. In a quasi-cw pumping scheme 20% of the energetic bandwidth of the visible spectral range could be addressed with this laser. Under true-cw excitation, Pr3+:YLF and Pr3+:BYF showed tuning ranges up to 10 nm in width. In further experiments, the first demonstration of cw quasi-three level laser operation of Pr3+-doped bulk crystals succeeded. Up to 44mW of output power at 495 nm could be extracted from Pr3+:BYF under LD-pumping. Finally, SESAM-mode-locked laser operation of a Pr3+:YLF laser was obtained for the first time. At several ten picoseconds pulse duration and a repetition rate of 86MHz, the average output power was 16mW. The laser emission bandwidth of 0.12 nm supports Fourier-limited pulse durations down to 3.6 ps.