Kurzfassung
Die Edelgasisotope Kr-85 und Kr-81 sind hervorragend als Umwelttracer geeignet, weshalb sich durch ihre Konzentrationsbestimmung in Luft- und Wasserproben vielversprechende Anwendungen in den Geowissenschaften und in der Rüstungskontrolle eröffnen. Die geringe Häufigkeit in der Atmosphäre von Kr-85/Kr ≈ 2·10^-11 und Kr-81/Kr ≈ 9·10^-13 erfordert ultrasensitive Analysemethoden. Mit der Atom Trap Trace Analysis (ATTA) ist eine solche Methode entwickelt worden, welche auf einer magneto-optischen Falle basiert (MOT) und einzelne Atome isotopen-selektiv zählen kann. Um eine MOT nutzen zu können, werden die Krypton-Atome in einem metastabilen Zustand präpariert, aus dem sie mit Laserquellen isotopen-selektiv in Geschwindigkeit und Ort eingeschränkt werden können. Allerdings ist der Probendurchsatz von State-of-the-Art ATTA-Anlagen von weniger als einer Probe pro Tag zu klein, um ein breites Anwendungsfeld zu erschließen. Die wesentliche Begrenzung wird durch Kreuzkontamination verursacht, da sich bei der Präparation der Atome Anteile der Probe ionisieren und in der Anlage einlagern.
Eine Möglichkeit zur Vermeidung der Kontamination ist die Verwendung einer optischen Anregung in das metastabile Niveau. Bei ansonsten gleicher Effizienz wäre eine Steigerung des Probendurchsatzes um mehr als eine Größenordnung möglich. Die übergeordnete Frage dieser Arbeit ist, ob sich mit einem solchen optischen Anregungsschema ähnliche Effizienzen bei der Messung wie bei bestehenden Anlagen erreichen lassen. Dafür wurde im Rahmen dieser Arbeit ein Aufbau zur Erzeugung eines optisch angeregten metastabilen Atomstrahls entwickelt und charakterisiert. Als wichtiges Element zur Formung des Atomstrahls werden Kapillarsysteme eingesetzt, welche experimentell und anhand von Simulationen untersucht wurden. Um in Zukunft Optimierungen zu ermöglichen, wurde eine Simulation des vollständigen Aufbaus zur Atomstrahlerzeugung und Vermessung entwickelt und anhand der experimentellen Messungen validiert.
Die Ergebnisse zeigen Atomflüsse von mehreren 10^9 metastabilen Atomen pro Sekunde. Im vorgestellten Aufbau ist der Atomfluss durch Stoßverluste mit dem Hintergrundgas begrenzt. Mit weiteren Verbesserungen am Vakuumsystem sowie einer optischen Kollimation konnte prognostiziert werden, dass sich der Fluss um zwei Größenordnungen steigern lässt. Damit bietet eine neue ATTA Generation mit optischer Anregung das Potenzial den Probendurchsatz deutlich zu erhöhen und neue Anwendungsgebiete zu ermöglichen.
The noble gas isotopes Kr-85 and Kr-81 are excellent tracers. Therefore, methods to determine their abundance in air and water samples enable a wide field of applications in geoscience and arms control. Because of their small concentration in the atmosphere, with Kr-85/Kr ≈ 2·10^-11 and Kr-81/Kr ≈ 9·10^-13, ultra-sensitive analysis methods are required. Such a method has been developed with the Atom Trap Trace Analysis (ATTA), which is based on a magneto-optical trap (MOT) and which allows the isotope-selective counting of single atoms. For the use of a MOT, it is necessary to prepare the krypton atoms into a metastable state, from which they can be cooled and captured isotope-selective with available laser sources. However, the sample throughput of state of the art ATTA systems with less than one sample per day is too small to allow for a broad range of applications. The current limitation is the cross-contamination which is caused in the process of preparing the atoms into the metastable state, in which atoms are ionized and implanted into the walls of the vacuum system. A possibility to avoid the contamination is an optical excitation into the metastable state. In case of otherwise similar efficiencies, an increase in the throughput of one order of magnitude is possible. The overall question of this thesis is whether it is possible to reach comparable efficiencies during the measurement with an optical excitation scheme compared to current ATTA systems. Therefore, within this thesis, a setup for the creation of an optically excited metastable atomic beam is developed and characterized. As an important part in the shaping of the atomic beam, capillary systems are used, which are analyzed both experimentally and with a simulation. To allow optimization in the future, a simulation of the whole atomic beam creation system and its measurement is developed and validated with experimental measurements. The results show a flux of several 10^9 metastable atoms per second. In the current setup, the flux is limited by collision loss with the background gas. With further improvements in the vacuum system and the implementation of an optical collimator, it is predicted that the flux can be increased by two orders of magnitude. This means that a new generation of ATTA systems, which employs an optical excitation scheme, has the potential to vastly increase the sample throughput and would allow new areas of application.