Kurzfassung
Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung
nichtlinearer Effekte, welche bei der Multiphotonenionisation von Xenon
sowie Iod enthaltenden Molekülen ablaufen. Die aufgrund des
hohen Wirkungsquerschnittes geeigneten 4d-Elektronen wurden benutzt, um
mit Hilfe von stark fokussierter EUV Strahlung hoher
Intensität (bis zu 10E14 W/cm2) und sehr kurzer Pulsdauer (ca.
100 fs) die Photoionisations- und Dissoziationsprozesse beschreiben zu
können. Für diese Beschreibung wurden detaillierte
intensitäts-, energie- und zeitabhängige Messungen am
Freie-Elektronen-Laser FLASH in Hamburg mit Hilfe von
Ionen-Flugzeitspektroskopie durchgeführt.
Bis heute ist nicht genau verstanden, welcher Mechanismus zu den
ungewöhnlich hohen Ladungszuständen bis zu Xe21+ bei
der Multiphotonenionisation von Xenon führt. In dieser Arbeit
werden neue Ergebnisse bezüglich der Ionisationsraten von
Xenon bei fünf verschiedenen Photonenenergien in der Umgebung
der sogenannten „4d giant resonance“ beschrieben.
Dabei werden mit Hilfe intensitätsabhängiger
Messungen Aussagen über die mögliche Anzahl der
involvierten Photonen pro Ionisationsschritt getroffen. Beim Vergleich
verschiedener Photonenenergien fällt auf, dass es enorme
Unterschiede bei den maximal auftretenden Ladungszuständen
gibt. Dies kann nicht allein auf die Tatsache
zurückgeführt werden, dass die Photonen
höherer Energie auch einfacher bestimmte Ionisationspotentiale
überwinden können. Die mittleren
Ladungszustände werden hauptsächlich durch
aufeinanderfolgende Anregungen von Elektronen in der 4d Schale mit
anschließenden Auger-Zerfällen erzeugt. Da die Auger
Zerfallszeit zwar kürzer, aber dennoch vergleichbar zur
Photonenpulsdauer ist, reichen schon sehr kleine Abweichungen in der
Photonenpulslänge, um erkennbare Änderungen im
Ionensignal der mittleren Xenon Ladungszustände um Xe5+
hervorzurufen. Dieser Effekt wird zusammen mit einem einfachen
Ratengleichungsmodell vorgestellt, welches die
Zeitabhängigkeit dieses Prozesses demonstriert. Die
entsprechenden Multiphotonenprozesse in Molekülen werden mit
Hilfe der Kovarianz Mapping Methode, welche auf die Flugzeitspektren
angewendet wird, untersucht. Durch entsprechende
Normalisierungsschritte kann direkt der Grad der Korrelation aller
auftretenden Kombinationen der Ladungszustände bestimmt
werden. Die Kombination von Korrelations-Informationen,
„Kinetic Energy Release“ Informationen und Monte
Carlo Simulationen wird dabei für eine
zeitaufgelöste, kinematische Beschreibung des
Dissoziationsprozesses und der Ladungstransfervorgänge
verwendet.
The investigation of nonlinear effects occurring at multi-photon
ionization of small quantum systems is the subject of this thesis. The
4d electrons of xenon atoms and iodine containing molecules were used
as target systems irradiated by focused, high intensity XUV laser
pulses with intensities up to 1014 W/cm2 created by the free-electron
laser FLASH at DESY in Hamburg. Detailed pulse energy, photon energy
and pulse duration dependent measurements using time-of-flight
spectroscopy were used for a description of the multi-photon processes
happening at high intensity radiation. The mechanism which leads to the
generation of unusually highly charged xenon states up to Xe21+ after
irradiation of high intensity XUV radiation is still not understood
completely. The still open question of origin of these highly charged
states is complemented by new ion yield results of the multi-photon
ionization of xenon at five different energies within the vicinity of
the giant resonance. Intensity dependent measurements are used to
reveal the number of involved photons in the photoionization process.
When using different photon energies in the XUV regime enormous
differences in the maximum charge level are observed. This cannot be
attributed only to changes in the ability to surmount the ionization
thresholds by the photons. The medium charged states are generated
through several sequential 4d electron excitation and relaxation
processes including Auger decays. Since the Auger decay time is
shorter, but still comparable to the photon pulse duration, already
diminutive changes in the photon pulse duration lead to perceptible
changes in the medium charged xenon ion signal around Xe5+ which has
been created after several Auger decay steps. This effect is going to
be presented together with a simple rate equation model which
underlines the time dependency of several charge states.
The related multi-photon processes in molecules are investigated by
applying the covariance mapping technique at time-of-flight spectra of
iodine containing molecules. By using a normalization process the
degree of correlation can be determined for all possible charge state
combinations of the participating iodine ions. The combination of the
correlation information with kinetic energy release (KER)
investigations and Monte Carlo simulations is used for a time resolved,
kinematic description of the dissociation process and the preceding
charge migration processes.