Kurzfassung
Mesoskopische Materialien bilden die Brucke zwischen der Quantenwelt der atomarer Systeme und der klassischen Welt der makroskopischen Systeme. Die charakteristische Langenskala solcher Strukturen liegt im Bereich von 100 nm bis 1 µm, was mit Wellenlangen des sichtbaren Lichts vergleichbar ist. Diese Nähe führt häufig zu ungewohnlichen optischen und elektrischen Eigenschaften, die in den makroskopischen Systemen nicht beobachtet werden. Die Moglichkeit, solche einzigartigen Materialien in der Elektronik, Photonik und Nanotechnologie einzusetzen, motiviert das wachsende wissenschaftliche Interesse an der mesoskopischen Physik. Die physikalischen, mechanischen und chemischen Eigenschaften der mesoskopischen Materialien sind das Resultat ihrer Nanostruktur. In-situ Untersuchungen der Struktur und Dynamik mesoskaliger Systeme sind ein herausforderndes experimentelles Problem. Aufgrund der kurzen Wellenlange und der hohen Eindringtiefe ist Röntgenstrahlung ein hervorragendes Werkzeug für strukturelle Untersuchungen mesoskopischer Objekte. Die neue Generation von Rontgenquellen wie Synchrotrons oder Freie-Elektronen-Laser bietet eine Vielzahl leistungsstarker Methoden wie Röntgennanoddiffraktion Kleinwinkel-Rontgenstreuung unter streifendem Einfall, Winkel-Röntgen-Kreuzkorrelationsanalyse und zeitaufgeloste Röntgendiffraktion. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die Anwendung dieser Methoden auf mesoskopische Systeme und umfasst drei separate Projekte.
Im ersten Projekt werden mithilfe der Röntgen-Nanodiffraktion Domänen und Domänengrenzen in mesokristallinen Ubergittern von PbS-Nanokristallen untersucht. Diese Methode wurde durch eine neuartige Winkel-Röntgenkreuzkorrelationsanalyse ergänzt, die benutzt wurde, um die Orientierungsordnung innerhalb der Domanen und in der Nähe der Domänengrenzen aufzuklären. Das zweite Projekt nutzt in-situ-Röntgendiffraktion unter streifendem Einfall zur Untersuchung der strukturellen Entwicklung kolloidaler Polystyrolkristalle unter trockenen Sinterbedingungen. Eine detaillierte Analyse der Bragg-Peaks des kolloidalen Kristalls ermöglichte es, die Transformation der kolloidalen Partikelform wahrend des Erhitzens der Probe aufzudecken. Diese beiden Experimente wurden am Messplatz P10 des PETRA III Speicherringes durchgefhrt.
Für das dritte Projekt wurde ein pump-probe-Experiment an einem Röntgen-Freie-Elektronen-Laser zur Untersuchung der durch den Infrarotlaser angeregten Dynamik in kolloidalen Kristallen durchgeführt. Kolloidale Kristalle wurden mit Hilfe eines Infrarotlaser mit variabler Leistung angeregt und die nachfolgende Dynamik mit einer Zeitauflösung von Pikosekunden gemessen. Abhängig von der Intensität des Pumplasers wurden zwei Regime der Laser-Materie-Wechselwirkung erreicht. Für eine niedrige Pumplaserintensitt wurden die im kolloidalen Kristall angeregten Schwingungsmoden
unter Verwendung der Lamb-Theorie analysiert. Höhere Pumplaserintensitäten führten zur Erzeugung eines einzigartigen periodischen Plasmas in der Probe. Die experimentellen Daten konnten mit Hilfe einer kombinierten Simulation.
Mesoscopic materials form the bridge between the quantum world of atomic systems and the classical world of macroscopic systems. The characteristic length scale of such structures is in the range of hundreds of nanometers which is comparable to visible light wavelengths. This proximity often leads to unusual optical and conducting properties that are not observed in the macroscopic systems. The possibility of using such unique materials in electronics, photonics, and nanotechnology motivates the growing scientific interest to mesoscopic physics. The physical, mechanical and chemical properties of the mesoscopic materials originate in their nanostructure. In-situ probing of the structure and dynamics of mesoscale systems is a challenging experimental problem. Due to short wavelength and high penetration depth X-rays offer a great opportunity for structural studies of mesoscopic objects. New generation of X-ray sources such as synchrotrons or free-electron lasers offers a variety of powerful tools such as X-ray nanodiffraction, grazing-incidence small-angle X-ray scattering, angular X-ray cross-correlation analysis and time-resolved X-ray diffraction. The present Thesis is focused on applying these methods to mesoscopic systems and includes three separate projects. In the first project, X-ray nanodiffraction is used to study domains and domain boundaries in mesocrystalline superlattices of PbS nanocrystals. This method was complemented with novel angular X-ray cross-correlation analysis which unraveled the orientational order inside the domains and near the domain boundaries. The second project focuses on the structural evolution of the polystyrene colloidal crystals under dry sintering conditions studied using in-situ grazing incidence X-ray scattering. The detailed analysis of the Bragg peaks from the colloidal crystal allowed to reveal the colloidal particle shape transformation during heating of the sample. These two experiments were performed at P10 beamline at PETRA III synchrotron radiation source. The third project is devoted to the studies of the infrared laser-induced dynamics in the colloidal crystal using a pump-probe setup at an X-ray free-electron laser. Colloidal crystals were pumped with infrared laser of varying power and the subsequent dynamics was measured with picosecond time resolution. Depending on the pump laser intensity two regimes of laser-matter interaction were accessed. For low pump laser intensity, the vibrational modes excited in the colloidal crystal were analyzed using Lamb theory. Higher pump laser intensities resulted in the generation of a unique periodic plasma in the sample. Combined simulation of the femtosecond plasma dynamics and a hydrodynamic shock wave were performed to explain the experimental data.