Kurzfassung
Schlüsselwörter: Ultraschnelle Dynamik, Änderungen der elektronischen Bandstruktur, Phasenübergänge und -kinetik, Nukleation und Wachstum, FM-Domänen, 3d-Metalle, FeRh, Freie-ElektronenRöntgenlaser, THz-Tomographie von FEL-Pulsen, Dichtefunktionaltheorie (DFT), Elk, Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS), Röntgenkleinwinkelstreuung (SAXS)
In dieser Arbeit werden elektronische Bandstrukturänderungen in 3d-Übergangsmetallen
(Ti, Cr, Co, Cu) und der technologisch relevanten FeRh-Legierung unter dem Einfluss externer
Anregung (thermische oder optische Anregung) untersucht. RöntgenabsorptionsspektroskopieSimulationen basierend auf Dichtefunktionaltheorie-Rechnungen werden verwendet, um einen
tieferen Einblick zu erhalten, wie verschiedene Faktoren (Temperatur, Gitter und magnetische
Ordnung) zu Veränderungen der elektronischen Struktur und in welchem Ausmaß beitragen.
Simulationen für elektronische Strukturänderungen bei Erwärmung im thermodynamischen
Gleichgewicht in 3D-Übergangsmetallen werden mit Messungen verglichen, die von Mitarbeitern
am SLS-Synchrotron durchgeführt wurden. Grenzen der Simulationen, Annahmen und weitere
mögliche Verbesserungen der Berechnungen werden diskutiert.
Epitaktisches FeRh, das einen magnetischen (antiferromagnetisch zu ferromagnetisch) und
strukturellen (Volumenausdehnung) Phasenübergang bei Erwärmung im thermodynamischen
Gleichgewicht oder laserinduziert im Nichtgleichgewicht durchläuft, ist von großer technologischer
Bedeutung für die magnetische Datenspeicherung, die auf wärmeunterstützter magnetischer
Aufzeichnung (HAMR) basieren. Der ultraschnelle laserinduzierte Phasenübergang in FeRh bietet
die Möglichkeit, die mikroskopischen Mechanismen und ihre Zeitskalen aufzulösen, was sonst
im themodynamischen Gleichgewicht aufgrund der gekoppelten Elektronik-, Gitter- und SpinFreiheitsgrade nicht möglich ist.
Die zeitaufgelöste elementspezifische resonante Röntgenabsorptionsspektroskopie (tr-XAS)
und die Kleinwinkel-Röntgenstreuung (tr-SAXS) werden als Untersuchungsmethode des laserinduzierten Phasenübergangs in FeRh an der Fe L3-Kante eingesetzt. DFT-basierte Berechnungen von
Röntgenabsorptionspektren werden verwendet, um die gemessenen, zeitaufgelösten Änderungen
der elektronischen Bandstruktur mit der zeitlichen Entwicklung der Magnetisierungsdynamik und
der Austauschwechselwirkungen während des Phasenübergangs auf einer Zeitskala von Femtosekunden bis hundert Pikosekunden in Beziehung zu setzen und dadurch die inhärenten Zeitskalen der unterschiedlichen Wechselwirkungen in FeRh zu bestimmen.
Zeitaufgelöste SAXS-Messungen liefern Einblicke in das mikroskopische Bild der Nukleation
und Wachstumsdynamik ferromagnetischer Domänen auf Pikosekunden-Zeitskalen. Verschiedene
Aspekte des Übergangs wie die maximale Geschwindigkeit des Übergangs, die Nukleation und das
Wachstum von FM-Domänen, die Entwicklung von Korrelationen, Skalengesetze, und dynamische
Verlangsamung sowie die statistisch ähnliche Natur des Phasenübergangs werden diskutiert.
Für zukünftige Entwicklungen bei Röntgenlasern, die ultrakurze Pulse und Zeitauflösungen
von Attosekunden und Sub-Femtosekunden bieten, wird des Weiteren eine neuartige auf THzDetektion-basierende Methode zur Einzelschuss-Timing-Jitter-Korrektur und zur Messung von
Pulseigenschaften (wie Puls Form, Pulsdauer und relative Intensität) dargestellt. Grenzen und
denkbare Weiterentwicklungen der Methode werden vorgestellt
Key words: Ultrafast dynamics, Electronic band structure changes, Phase transitions and kinetics, Nucleation and growth, FM domains, 3d metals, FeRh, X-ray free-electron lasers, THz tomography of FEL pulses, Density functional theory (DFT), Elk, X-ray Absorption Spectroscopy(XAS), Small Angle X-ray Scattering (SAXS) In this thesis, electronic band structure changes in 3d transition metals (Ti, Cr, Co, Cu) and technologically relevant alloy FeRh are investigated under the influence of external excitation (thermal or optical excitation). X-ray absorption spectroscopy simulations based on density functional theory calculations are employed to have a deeper insight into how different factors (temperature, lattice and magnetic ordering) contribute to changes in the electronic structure and to what extent. Simulations for electronic structure changes due to thermal heating (in equilibrium) in 3d transition metals are compared with the measurements done by collaborators at SLS synchrotron light source. Limits of the simulations, assumptions and further possible improvements to calculations are discussed. Epitaxial FeRh, which goes through a magnetic (antiferromagnetic to ferromagnetic) and structural (volume expansion) phase transition when heated statically (in equilibrium) or optically (ultrafast, in non-equilibrium), is of great technological importance for magnetic data storage devices based on heat assisted magnetic recording (HAMR). Ultrafast laser induced phase transition in FeRh gives the possibility to disentangle the microscopic mechanisms and their time scales which is otherwise not possible (in case of static heating) due to coupled electronic, lattice and spin degrees of freedom. Benefiting from the advent of X-ray free electron lasers (XFEL), time-resolved element-specific resonant X-ray absorption spectroscopy (tr-XAS) and small angle X-ray scattering (tr-SAXS) techniques are employed as the investigative tools to probe the laser-induced phase transition in FeRh near Fe L3 edge. DFT-based X-ray spectral simulations are used to relate the electronic band structure changes measured by tr-XAS to temporal evolution of magnetic dynamics and exchange interactions during the phase transition at sub-picosecond to 100 picoseconds time scale, giving the inherent time scales of different interactions in FeRh. Time-resolved SAXS measurements provide the insight into microscopic picture of nucleation and growth dynamics of ferromagnetic domains at picosecond time scales. Different aspects of the transition such as bottlenecks in the speed of the transition, the nucleation and growth of FM domains, the evolution of correlations, power law scaling, dynamical slowing down and the statistically-similar nature of phase transition, are discussed. Further, relevant to future developments at X-ray free electron laser providing attosecond and sub-femtosecond temporal resolution, novel single-shot THz-detection-based technique is presented for single shot timing-jitter correction and measurements of pulse properties (such as pulse shape, pulse duration and relative intensity). Shortcomings and further developments of the method are presented.