Kurzfassung
Diese Arbeit behandelt eine neue, vielfältig einsetzbare und selbstreferenzierte Methode
zur Messung von Schwankungen der Ankunftszeiten von Röntgen- und Laserpulsen. Solche Aufbauten werden 'Timing-Tools' genannt und existieren bereits an vielen Freie- Elektronen Lasern. Sie werden dazu genutzt die Zeitauflösung bei Pump-Probe Experimenten zu erhöhen, indem die genaue Ankunftszeit jedes Röntgenpuls / Laserpuls Paares gemessen wird. Dabei wird ein Probenmaterial benutzt, um die Ankunftszeit des Röntgenpulses einem gleichzeitig propagierendem Laserpuls aufzuprägen. Im Gegensatz zu den derzeitig benutzen Timing-Tools, bietet diese hier vorgestellte selbstreferenzierte Methode eine erhöhte Sensitivität, sodass es nun auch möglich ist Diamant als Probenmaterial zu benutzen. Im Hinblick auf die neuen Freie-Elektronen Laser mit ho-
hen Wiederholraten ist dies ein wichtiger Schritt, da konventionell genutzte Probenmaterialien der von den Röntgenpulsen erzeugten Hitze nicht lange widerstehen könnten.
In einer detailreichen Simulation wird die, durch Röntgenpulse mit einer hohen Frequenz, erzeugte Hitze in konventionell genutzten Materialien und Diamant analysiert. Diese Simulation unterstützt die Notwendigkeit eines Timing-Tools welches Diamant als Proben- material benutzen kann. Die durch die Röntgenpulse verursachte Änderung des Brechungsindex in Diamant wird berechnet und anhand dieser Werte wird das erwartete Signal
des selbstreferenzierten Timing-Tools simuliert. Bei dieser Simulation wird ein Laser- puls durch das gesamte Setup propagiert und dispersive Effekte bis zur dritten Ordnung berücksichtig.
Das neue selbstreferenzierte Timing-Tool wurde erfolgreich bei European XFEL und SPring- 8 Angstrom Compact free electron LAser getestet. Die Kompatibilität mit hohen Röntenpuls Wiederholraten in Kombination mit einem Diamant Probenmaterial wurde bei European XFEL festgestellt. Die Schwankungen der Ankunftszeiten bei European XFEL wurde sowohl mit der Radiofrequenz basierten Synchronisation gemessen (161 fs Full Width at Half Maximum (FWHM)), als auch mit der optisch basierten Synchronisation der Anlage (90 fs FWHM). Mit der selbstreferenzierten Detektionsmethode konnte eben- falls die Änderung des Brechungsindex in Diamant durch den Röntgenpuls gemessen werden (∆n=-5.7×10−5).
Die hohe Vielfältigkeit der neuen Detektionsmethode wurden bei einem Experiment an SPring-8 Angstrom Compact free electron LAser getestet. Hier wurde ein flacher Wasser- strahl als Timing-Tool Probenmaterial benutzt, welcher das Probenvolumen für jede Mes- sung vollständig austauscht. Die mit der selbstreferenzierten Detektionsmethode gemessenen Ankunftszeiten wurden mit den Ankunftszeiten des Standard Timing-Tool der Einrichtung verglichen und eine Pearson Korrelation von 0.98 gemessen.
This thesis explores a novel, highly versatile and self-referenced arrival-time detection scheme to measure the timing jitter between ultrashort X-ray pulses and optical laser pulses. These so-called timing-tools are used at free-electron laser facilities to enhance the temporal resolution of pump-probe experiments by measuring the temporal jitter of each optical / X-ray pulse pair. An interaction sample is used to imprint the X-ray arrival-time into a simultaneously propagating optical laser pulse. In contrast to other commonly used timing tools, the major advantage of the self-referenced detection scheme is its increased sensitivity, enabling the use of diamond as interaction sample for the first time. This is an important step towards reliable timing-tools at MHz repetition rate free- electron laser facilities, where the commonly used interaction samples can not withstand the deposited heat load by the intense X-ray pulses. A detailed simulation in this thesis investigates the deposited heat load in commonly used timing-tool samples and in diamond at high repetition rate facilities, supporting the need for new diamond compatible timing-tools. The expected X-ray-induced refractive index change in diamond is simulated and used to calculate the self-referenced timing- tool signal by propagating an optical pulse through the entire setup, including dispersive effects up to the third order. The novel self-referenced detection scheme was successfully tested at the European XFEL facility and the SPring-8 Angstrom Compact free electron LAser. At European XFEL, the MHz compatibility of the detection scheme, together with a diamond sample, was demonstrated. The timing jitter at European XFEL was measured with the radio frequency based synchronization (161 fs FWHM) and optical synchronization (90 fs FWHM) schemes. The self-referenced detection scheme was used to determine the X-ray-induced refractive index change in diamond (∆n=-5.7×10−5). The high versatility of the detection scheme was demonstrated by exploring the possibility of an in-situ timing-tool at the SPring-8 Angstrom Compact free electron LAser. A free-flowing flat-sheet liquid jet was used as interaction sample, replacing the sample volume for each measurement. The arrival-time measurements of the self-referenced timing-tool are correlated with the facilities own spatial encoding timing tool, and an excellent Pearson correlation of 0.98 is found in the analysis.