"Seltenerd-dotierte Oxidkristalle für Festkörperlaser im sichtbaren Spektralbereich"

"Rare Earth Doped Oxide Crystals for Solid-State Lasers in the Visible Spectral Range"

Kurzfassung

Die Motivation dieser Arbeit ist die Erforschung potentieller Seltenerd-dotierter Laserkristalle auf Basis von oxidischen Wirtsmaterialien, welche mit Hilfe von blauem Pumplicht sichtbares Laserlicht erzeugen können. Oxide weisen im Vergleich zu anderenMaterialklassen meistens bessere thermomechanische Eigenschaften auf und sind zumeist einfacher herzustellen. Es wurden die schmalbandigen intrakonfiguralen 4f-4f -Übergänge des Pr³⁺- und des ^Ho3+- Ions sowie die zur Realisierung durchstimmbarer Laser geeigneten interkonfiguralen 5d-4f -Übergänge des Ce³⁺-Ions untersucht, welche in unterschiedliche Oxidkristalle dotiert wurden. Neben der Herstellung der Kristalle, welche größtenteils mit dem Czochralski- und dem Nacken-Kyropoulos-Verfahren erfolgte, lag das Hauptaugenmerk auf der spektroskopischen Charakterisierung der Materialien in Bezug auf ihre Lasereigenschaften und – sofern möglich – der Charakterisierung der entsprechenden Laser.

Anders als bei vielen anderen Pr³⁺-dotierten Oxiden ist bei Pr³⁺:SrAl₁₂O₁₉ der Verlustprozess durch Multiphononenrelaxation vom oberen Laserniveau in das benachbarte 1D2-Multiplett vernachlässigbar gering.Weiterhin tritt keine Absorption aus angeregten Zuständen (ESA) im sichtbaren Spektralbereich auf, so dass weder Pump- noch Laserwellenlängen durch diesen Verlustprozess beeinträchtigt sind. Unter Verwendung von InGaN-Laserdioden als Pumpquellen konnte mit Pr³⁺:SrAl₁₂O₁₉ erstmals Lasertätigkeit im Dauerstrichbetrieb gezeigt werden. Mit einem differentiellenWirkungsgrad von 47% bei einerWellenlänge von 643,5 nm stellt dieses System den effizientesten, jemals demonstrierten Pr³⁺-Festkörperlaser im sichtbaren Spektralbereich auf der Basis von Oxiden dar. Bei einer absorbierten Pumpleistung von 281mW wurde eine maximale Ausgangsleistung von 75mW erzielt. Die Ausgangsleistung ist vor allem durch die zur Verfügung stehende Pumpleistung begrenzt. Im tiefroten Spektralbereich bei 724,4 nm wurde mit diesem Material zum ersten Mal Lasertätigkeit nachgewiesen.

Für Pr³⁺:LuAlO₃ konnte erstmals Lasertätigkeit im roten und tiefroten Spektralbereich im Dauerstrichbetrieb demonstriert werden. Bei 724,1 nm wurde eine maximale Ausgangsleistung von 6,7mW bei einem differentiellen Wirkungsgrad von 14% erzielt.

Spektroskopischen Untersuchungen zeigen, dass es prinzipiell möglich sein sollte, einen Laser mit Ho³⁺:Lu₂O₃ im grünen und mit Pr³⁺:Gd₃Sc₂Al₃O₁₂ im orangenen Spektralbereich zu realisieren. Für Ce³⁺:Ca₃Sc₂Si₃O₁₂, Ce³⁺:Y₃Al₅O₁₂ und Ce³⁺:Sr₃SiO₅ ist gemäß den Messungen zur ESA kein Laserbetrieb zu erwarten.

Bei Ce³⁺:CaSc₂O₄ ist die Verstärkung durch stimulierte Emission in Teilen des sichtbaren Spektralbereichs größer als die Verluste durch ESA, so dass die Realisierung eines Lasers möglich sein sollte. Die energetische Lage des untersten 5d-Zustandes wurde mit spektroskopischen Messungen relativ zum Leitungsband bestimmt. Aufgrund der berechneten Breite des Leitungsbandes von maximal 1,6 eV finden ESA-Prozesse vom untersten 5d-Zustand in das Leitungsband hauptsächlich im nahen infraroten Spektralbereich statt.

Insgesamt zeigen die Ergebnisse, dass auf Basis oxidischer Wirtsmaterialien effiziente Festkörperlaser im sichtbaren Spektralbereich erzielt werden können.

Titel

Kurzfassung

Summary

The motivation of this thesis is the investigation of potential rare earth doped laser crystals based on oxide host materials, which are able to generate a visible laser light by using blue pump light. In comparison to other material classes, oxides often provide superior thermomechanical properties and are easier to fabricate. By employing blue pump light, visible laser light is enabled due to linear frequency conversion. Therefore, the nonlinear frequency conversion of infrared laser beams in order to generate visible laser light is not necessary and compact setups can be realized. The spectrally narrow intraconfigurational 4f-4f transitions of the Pr³⁺- and the Ho³⁺-ion as well as the interconfigurational 5d-4f transition, which are suitable for tunable lasers, were investigated with various oxide host crystals. Besides the fabrication of the crystals, which was accomplished mostly with the Czochralski and the Nacken-Kyropoulos method, the main focus was placed on the spectroscopic characterization of the materials regarding their laser properties and – if possible – the characterization of the corresponding laser.

Unlike other Pr³⁺-doped oxides, for Pr³⁺:SrAl₁₂O₁₉ the loss process due to multi-phonon relaxation of the upper laser level to the adjacent 1D2-manifold is negligible. Furthermore, no excited state absorption (ESA) occurs in the visible spectral range. Hence, neither pump nor laser wavelengths are affected by that loss process. With InGaN laser diodes as pump source, the first continuous-wave laser of Pr³⁺:SrAl₁₂O₁₉ was demonstrated. Also, the most efficient Pr³⁺-solid-state laser in the visible spectral range based on an oxidic host material was shown oscillating with a slope efficiency of 47% at a wavelength of 643.5 nm. For an absorbed pump power of 281mW, a maximum output power of 75mW was achieved. The main factor limiting the output power is the available pump power. Laser oscillation was realized for the first time in the deep red part of the spectrum at 724.4 nm.

First continuous-wave laser action of Pr3+:LuAlO3 was demonstrated in the red and deep red spectral region. A maximum output power of 6.7mW and a slope efficiency of 14% were achieved at a wavelength of 724.1 nm.

By means of spectroscopic investigations it could be shown, that the realization of a laser with Ho³⁺:Lu₂O₃ in the green and with Pr³⁺:Gd₃Sc₂Al₃O₁₂ in the orange spectral region should be possible. According to the ESA measurements, no laser oscillation is expected with Ce³⁺:Ca₃Sc₂Si₃O₁₂, Ce³⁺:Y₃Al₅O₁₂, and Ce³⁺:Sr₃SiO₅.

For Ce³⁺:CaSc₂O₄, the gain due to stimulated emission is higher than the losses due to ESA, at least in parts of the visible spectral range. Therefore, laser action should be possible. The energy level of the lowest 5d-state with respect to the conduction band was determined from the spectroscopic measurements. The maximum width of the conduction band was calculated to be 1.6 eV. Therefore, ESA processes from the lowest 5d-state to the conduction band occur mainly in the near infrared spectral region.

To summarize, the results show that efficient solid-state lasers based on oxide host crystals can be realized in the visible spectral range.