Die kürzlich erbauten Weich-Röntgen Freie-Elektronen Laser liefern hohe Photonenzahlen in ultrakurzen Pulsen bei Weich-Röntgen Energien, wie sie nie zuvor verfügbar waren. Damit erlauben die Laser eine Erweiterung des Fokus der modernen, selektiven und vielseitigen Weich-Röntgenmethoden. Die produzierten hohen Photonenzahlen werden zu Pulsen auf der Femtosekunden-Skala komprimiert. Diese ultrakurze Dauer allein erlaubt es, direkt elektronische Bewegungen in Festkörpern zu analysieren.
Nichtsdestotrotz stellen diese einzigartigen Attribute einer solchen Lichtquelle auch eine große Herausforderung für die Verwirklichung von typischen Weich-Röntgen Experimenten dar. In der vorliegenden Arbeit wird die erfolgreiche Anwendung vieler verschiedener Weich-Röntgen Techniken am Freie-Elektronen Laser in Hamburg (FLASH) demonstriert. Sie umfassen die Weich-Röntgen Absorption, Reflexion, resonante Beugung, Röntgenemission und Photoemission.
Die außergewöhnlichen Eigenschaften dieser Quelle werden dabei vollständig ausgenutzt, um die grundlegenden ultraschnellen Phänomene zu studieren, die entweder von der Röntgenstrahlung selbst oder von einem zusätzlichen optischen Laser induziert werden. Das Augenmerk liegt dabei auf den Reaktionen und Wechselwirkungen des elektronischen und des Kristallgittersystems.
Nachdem ihre Wechselwirkungsstärke im Kristall- und Drehimpulsübertrag als Funktion der Temperatur ergründet worden ist, als Ergebnis eines statischen Experiments mit dem Rumpflochzerfall als Zeitreferenz, wird studiert wie starke elektronische Anregungen equilibrieren und mit dem Gitter relaxieren.
In Silizium wird gefunden, dass die Anregungen sich zuerst mit relativistischen Geschwindigkeiten an der Oberfläche ausbreiten. Die Kopplung ans Gitter führt zum Schmelzen des Festkörpers in einem unvorhergesehenen zweischrittigen Phasenübergang.
In den korrelierten Materialien Tantaldisulfid, TaS2, und Magnetit, Fe3O4, wurde erwartet, dass die Korrelationen vorübergehend aufgehoben sind und die leichten Elektronen entkoppelt von den schweren Kernen reagieren. Das zentrale Ergebnis dieser Untersuchungen ist, dass man selbst auf der hier experimentell zugänglichen ultrakurzen Zeitskala beide Subsysteme nicht separieren kann, da sie sich kooperativ entwickeln.
The recently installed soft X-ray free-electron lasers provide unprecedented high photon numbers in ultrashort pulses at soft X-ray energies. With these properties, the lasers allow to extend the scope of current, extremely selective and versatile soft X-ray tools. The produced high soft X-ray photon numbers are compressed into pulses of femtosecond duration. This ultrashort timescale uniquely enables to directly analyze electronic motion in solid state samples.
Nevertheless, the exclusive attributes of such a light source poses also challenges on the realization of typical soft X-ray experiments. In the present work, the application of various standard soft X-ray techniques is successfully demonstrated at the free-electron laser at Hamburg (FLASH). They range from soft X-ray absorption, reflection, resonant diffraction and X-ray emission to photoemission.
Full use is made of the exceptional properties of this outstanding source to analyze ultrafast phenomena that have been induced by the X-rays themselves or via an additional optical laser. The focus is on the study of the actions and interactions of the electronic and the crystalline lattice system.
After their interaction strength has been established in the transfer of crystal and angular momentum in a steady-state core hole clock experiment as a function of temperature, it has been studied how strong electronic excitations equilibrate and relax to the lattice.
On silicon, it has been found that the excitations first spread on the surface with relativistic speeds. The coupling to the lattice leads to subsequent melting of the bulk in an unpredicted two step phase transition.
In the correlated materials tantalum disulfide, TaS2, and magnetite, Fe3O4, it was expected that the correlations are transiently broken and the light electrons react decoupled from the heavy nuclear system. The main result of this study is that - even on the here experimentally accessible ultrashort timescale - one can not separate both subsystems because they evolve in a cooperative manner.