"Magneto-optische Untersuchungen an spinpolarisierten Zuständen in stark korrelierten Systemen "

"Magneto-optical study of spin polarized states in strongly correlated systems "

Kurzfassung

Diese Arbeit beschäftigt sich mit magneto-optischen Untersuchungen an Perovskit-Manganiten und Spinelloxiden in denen elektronische Korrelationen für das Auftreten und die Ordnung von magnetischen Momenten, Ladungen, und Orbitalen verantwortlich sind. Mit konventioneller optischer und magnetooptischer Ellipsometrie werden die diagonalen und nicht-diagonalen Elemente des Dielektrizitätstensors unabhängig voneinander bestimmt. Zusätzlich wird das Reflexionsvermögen im Energiebereich bis 22 eV mittels Reflexionsspektroskopie gemessen. Eine stabilisierte Kramers-Kronig-Transformation liefert die optische Leitfähigkeit und zeigt Änderungen im optischen Spektralgewicht. Die Spektren der Tensorelemente werden diskutiert und die Intensitätsmaxima werden elektronischen Anregungen zugeordnet, um die relevanten Wechselwirkungsenergien und damit die elektronische Struktur deutlich zu machen. Im Einzelnen untersuchen wir die undotierten Manganite TbMnO₃ und LaMnO₃, die dotierten Manganite La_0.2Ca_0.8MnO₃ und La_0.3Ca_0.7MnO₃ sowie das Spinelloxid CoCr₂O₄.

Die Messungen an TbMnO₃ zeigen eine starke Anisotropie des Dielektrizitätstensors und lassen eine Umverteilung des Spektralgewichts in seinen diagonalen Komponenten für Temperaturen unterhalb von 110 K, was weit über der Néel-Temperatur von T_N = 46 K liegt, erkennen. Die nicht-diagonalen Elemente des Dielektrizitätstensors werden durch den ferroelektrischen Phasenübergang bei T_F = 29 K beinflusst und die Spektren zeigen ein entsprechendes Signal bis 6 × TN.

Für die dotierten Manganite La_0.2Ca_0.8MnO₃ und La_0.3Ca_0.7MnO₃ untersuchen wir die Temperaturabhängigkeit des Dielektrizitätstenors im Bereich hoher Energien. Bei der Umverteilung des Spektralgewichts zwischen niedrigen und hohen Energien identifizieren wir drei verschiedene Energiebereiche: den Jahn-Teller- und Drude-Bereich, den Ladungstransferbereich und den Mott-Hubbard-Bereich. Ihre Bedeutung für die elektronische Struktur wird diskutiert.

Die Messungen am Spinelloxid CoCr₂O₄ zeigen eine Umverteilung des Spektralgewichts in den diagonalen Komponenten für Temperaturen unterhalb von 125 K, was über der Curie-Temperatur T_C = 93 K liegt. Die Spektren werden hinsichtlich der d- d-Übergänge und der Ladungstransferanregungen analysiert. Der spin-spiral Übergang bei T_S = 26 K beinflusst die nicht-diagonalen Elemente des Dielektrizitätstensors. Die Experimente zeigen, dass kleine Änderungen des äußeren Magnetfeldes große Änderungen des magneto-optischen Signals bewirken.

Titel

Kurzfassung

Summary

This thesis presents an optical and magneto-optical study of perovskite manganites and spinel oxides in which electronic correlations comprise order of magnetic moments, charges and orbitals. Conventional ellipsometry and generalized magneto-optical ellipsometry are employed to determine the diagonal and off-diagonal element of the dielectric tensor. In addition, the reflectivity up to 22 eV has been determined by reflectance spectroscopy. A stabilized Kramers-Kronig transformation yields the optical conductivity and reveals changes in the optical spectral weight. The spectra of the tensor elements are discussed and the peaks are assigned to specific electronic excitations in order to reveal the relevant interaction energies and hence the electronic structure. In particular we study the undoped rare-earth manganites TbMnO₃ and LaMnO₃, the doped manganites La_0.2Ca_0.8MnO₃ and La_0.3Ca_0.7MnO₃ and the spinel oxide CoCr₂O₄.

The measurements on TbMnO₃ present a strong anisotropy of the dielectric tensor and show a redistribution of spectral weight in its diagonal component for temperatures below 110 K. This temperature is well above the Néel temperature T_N = 46 K. The off-diagonal element of the dielectric tensor demonstrate the ferroelectric phase transition at T_F = 29 K. The spectra show a new signal that is also present above the Néel temperature.

For the doped manganites La_0.2Ca_0.8MnO₃ and La_0.3Ca_0.7MnO₃ the temperature dependence of the dielectric tensor in the high-energy range is determined. The spectral weight is redistributed between low and high energies. We identify three different energy ranges: Jahn-Teller and Drude response, charge-transfer response and the Mott-Hubbard range and discuss their importance with respect to the electronic structure.

The measurements on the spinel oxide CoCr₂O₄ indicate a redistribution of spectral weight in its diagonal component for temperatures below 125 K which is above the Curie temperature T_C = 93 K. The spectra are analyzed in terms of d-d transitions and charge-transfer excitations. The off-diagonal element of the dielectric tensor are sensitive to the spin-spiral phase transition at T_S = 26 K. Our studies show that small variations of the external field cause remarkable differences of the magneto-optical signals.