Kurzfassung
Induzieren eines supraleitenden Zustands, gezieltes Trennen von Molekülbindungen, Verstärkung von Molekülassoziation, Kontrolle der Besetzung von Zuständen in kleinen Quantensystemen und Steuerung von Energiefluss auf Molekülen nach Anregung; ultrakurze Laserimpulse sind zu weit verbreiteten Werkzeugen für die Untersuchung und die Kontrolle von Quantensystemen auf atomarer Skala geworden. Die Kontrollschemata werden immer vielfältiger, wobei eine entscheidende ’Stellschraube’ in der zeitlichen Form der treibenden Pulse besteht.
In der vorliegenden Arbeit wird das Konzept der 4f-Geometrie in Verbindung mit einer akustooptischen Modulatormaske für zeitliche Formung von Laserimpulsen erweitert, und auf den Wellenlängenbereich um 10 μm angewendet. Zu diesem Zweck wurde ein optisch parametrischer Verstärkeraufbau (engl. OPA) entworfen, der, getrieben von einem kommerziellen Femtosekundenlaser, breitbandige Laserimpulse im spektralen Bereich um 10 μm erzeugt. In der Designphase wurden mehrere nichtlineare optische Kristalle miteinander verglichen. Selbstgebaute Diagnostikaufbauten wurden genutzt, um die erzeugten und zeitlich geformten Impulse zu Charakterisieren.
In der OPA-Designstudie wurde die Möglichkeit erforscht, die Pump- und Signalwellenlängen für den Frequenzwandlungsprozess zur breitbandigen Verstärkung der jeweils erzeugten mit-infraroten (MIR) Idlerstrahlung anzupassen.
Der OPA-Aufbau wurde genutzt, um Träger-zu-Einhüllenden-phasenstabile (engl. CE-phase stable) Impulse mit Wellenlängen zwischen 8 μm und 15 μm und mit Bandbreiten von 14.6% (5.5 THz) bei 8 μm und 16.5% (3.3 THz) bei 15 μm zu erzeugen. Die Impulsenergien liegen im Bereich von einigen hundert Nanojoule. Die Frequenzwandlungsstufe wird in Typ I-Phasenanpassung in einem GaSe-Kristall betrieben, wobei weitere Zwischenstufen zur Frequenzwandlung eingesetzt werden. Diese erzeugen Pumpimpulse bei 1.6 μm und Signalwellenlängen zwischen 1.75–2 μm für die Differenzfrequenzerzeugung. Erste Messungen deuten darauf hin, das Frequenzwandlung mittels Typ II-Phasenanpassung höhere Konversionseffizienz erlaubt.
Impulsformung wurde mit einer spektralen Auflösung von 59 GHz bei 10.8 μm Wellenlänge durchgeführt. Der Aufbau erlaubt Manipulation der MIR Laserimpulse innerhalb eines Zeitfensters von 9 ps des FWHM-Wertes eines Gaußschen Intensitätsprofils. Modulation der relativen CE-Phase wurde für Nachbarimpulse eines erzeugten Impulszuges mit einer Genauigkeit von 93 mrad erreicht.
Zeitliche Impulsformung durch akustooptische Modulation wurde damit erfolgreich im MIR Spektralbereich angewandt. Die Möglichkeiten zur Impulsformung bieten exzellente Voraussetzungen für komplexe Kontrolle von Quantensystemen im elektronischen Grundzustand. Das Wählen resonanter Photonenenergien und Impulsformen ermöglicht äußerst hohe Spezifität bei der Anregungen in verschiedensten chemischen Umgebungen, wodurch die Technik sowohl für analytische Studien in der physikalischen Chemie als auch in der Biologie interessant ist.
Induce superconductivity, selectively break bonds in molecules, enhance molecular association, control of population of states in small quantum systems, and steering of energy flow on molecules upon excitation; ultrashort laser pulses have become a ubiquitous tool for probing and controlling quantum systems on the atomic scale. Control schemes become more and more diverse, one of these powerful ‘adjusting screws’ being the temporal shape of the driving pulses. In the present thesis, the concept of using a 4f-line and an acousto-optic modulator mask for temporal pulse shaping was extended to be used at wavelengths around 10 μm. For that purpose, a state-of-the-art optical parametric amplifier (OPA) setup, driven by a commercial femtosecond laser, has been built to generate broadband pulses in the spectral domain around 10 μm. In the design process various nonlinear crystals were compared theoretically. Home-made diagnostics were used to characterise the generated and temporally shaped laser pulses. The OPA design study revealed the possibility of adapting pump and signal wavelengths used in the generation scheme for broadband amplification, depending on which wavelength the mid-infrared (MIR) idler is tuned to. The OPA setup is demonstrated to generate carrier-envelope phase stable (CEP stable) pulses with wavelengths between 8–15 µm with bandwidths of 14.6% (5.5 THz) at 8 μm to 16.5% (3.3 THz) at 15 μm. Pulse energies are in the range of several hundreds of nanojoule. The conversion stage is operated in a type I phase matching geometry of a GaSe crystal using intermediate conversion steps. Difference frequency mixing is performed with pump wavelengths of 1.6 μm and signal wavelengths tunable between 1.75–2.1 μm. First measurements indicate higher achievable pulse energies in the MIR using type II phase matching. Pulse shaping was achieved with a spectral resolution of 59 GHz at 10.8 μm. The setup allows manipulation of the MIR laser pulses in a time window of ca. 9 ps at FWHM of a Gaussian intensity pattern. Shaping of the relative CE phase within a pulse train was shown to be applied with a precision of 93 mrad. Temporal pulse shaping via acousto-optic modulation is therefore successfully applied to the MIR spectral range. The shaping capabilities provide excellent opportunities for complex control of quantum systems in their electronic ground state. Choosing resonant photon energies and pulse shapes allows for highly specific excitations in diverse chemical environments, making the technique interesting for applications ranging from physical chemistry to biology.