Kurzfassung
Die fortwährend steigenden Bedürfnisse unserer Gesellschaft bzgl. der Informationstechnologie erfordert permanenten Fortschritt in den Gebieten der Datenspeicherung und -verarbeitung. Die Miniaturisierung integrierter Schaltkreise wird ihren Höhepunkt in der Verwendung eines einzelnen Atoms als magnetisches Bit finden. Zusätzlich kann die Effizienz neuer Mikroprozessoren nur gesteigert werden, indem neue Technologien wie Quantencomputer oder Nanospintronik entwickelt werden. Um diese Ziele zu erreichen, müssen die physikalischen Grundlagen einzelner magnetischer Atome oder Nanostrukturen adsorbiert auf nicht-magnetischen Oberflächen so gut es geht verstanden werden. Den Schlüssel hierfür bildet die Grundlagenforschung. Diese Dissertation soll dabei helfen, die Grundlagen des Einzelatommagnetismus und wie er gezielt beeinflusst werden kann besser zu verstehen, insbesondere welche Mechanismen langreichweitige, magnetische Wechselwirkungen in einem metallischen Substrat vermitteln und wie sich der Magnetismus verhält, wenn magnetische Einzelatome in Nanostrukturen eingebaut werden. Um Einzelatome gezielt zu adressieren, eine hohe Energieauflösung sowie magnetische Information zu erhalten, werden verschiedene Operationsmodi eines Rastertunnelmikroskops verwendet. Die Experimente sind bei einer Temperatur von 0.3 K und in einem Magnetfeld von bis zu 12 T durchgeführt worden. In dieser Arbeit wurden hauptsächlich einzelne Eisenatome (Fe) adsorbiert auf einer Platin (Pt) (111)-Oberfläche untersucht. Zunächst wurden deren magnetische Eigenschaften in Abhängigkeit des Adsorptionsplatzes untersucht. Unterhalb einer magnetischen Störstelle auf der Oberfläche, dem Adatom, bildet sich eine Polarisationswolke, welche für die unterschiedlichen magnetischen Eigenschaften des Fe Atoms auf einem der Adsorptionsplätze (fcc oder hcp) verantwortlich zu sein scheint. Außerdem kann die magnetische Anisotropie des Atoms durch das Binden eines oder zweier Wasserstoff (H)-Atome gezielt beeinflusst werden. Für einen FeH2-Komplex findet sich sogar eine Kondo-Resonanz. Weiterhin konnte mit Hilfe theoretischer Berechnungen gezeigt werden, dass alle sechs reinen und protonierten Fe-Atome mit Hilfe des Konzepts einer Hundschen Störstelle beschrieben werden können. Des Weiteren wurde die Kondo-Resonanz benutzt, um indirekte magnetische Wechselwirkungen zu detektieren und zu quantifizieren. Durch die Analyse der Aufspaltung der Kondo-Resonanz, welche durch ein magnetisches Fe-Atom induziert wird, konnte eine abstandsabhängige Studie der indirekten RKKY-Wechselwirkung vorgenommen werden. Es wurde gefunden, dass isotrope Heisenberg- sowie nicht-isotrope Dzyaloshinskii-Moriya-Wechselwirkungen mit gleicher Stärke auftreten, und beide bebötigt werden, um das magnetisch gekoppelte System korrekt zu beschreiben. Dieses Wissen wurde darauffolgend benutzt, um Ketten verschiedener Länge und interatomarer Kopplungen zu bauen und zu untersuchen. Durch den nicht-isotropen Beitrag zur RKKY-Wechselwirkung konnten nicht-kollineare Spin-Zustände der Atome der Ketten beobachtet werden. Schlussendlich wurden Seltenerd Holmium (Ho) Atome auf die gleiche Pt(111) Probe, zusätzlich zu den Fe Atomen, deponiert. Die stark lokalisierten 4f Elektronen sind sehr gut von den itineranten Substratelektronen entkoppelt, was hilfreich sein könnte um ein stabiles magnetisches Bit aus einem Atom zu kreieren. Durch die starke Lokalisierung der 4f Zustände konnten diese jedoch nicht mit Hilfe (spinpolarisierter) Tunnelelektronen nachgewiesen werden, da diese typischerweise mit den äußeren Leitungselektronen des Adatoms wechselwirken. Außerdem scheint die intra-atomare Kopplung der 4f Elektronen an die äußeren 5d oder 5p Elektronen sehr schwach zu sein. Ein Indiz dafür ist die unveränderte magnetische Signatur eines Fe Atoms, in dessen Nähe sich ein Ho Atom befindet. Die Ergebnisse dieser Experimente tragen zur aktuellen Diskussion in der Literatur bei.
The ever-increasing demand of our society for information technology challenges the development of data storage and processing devices every day. The miniaturization of integrated circuits will find its ultimate limit once a single atom acts as a magnetic bit. In addition, their efficiency can only be significantly increased by developing new technologies like quantum computation or (nano-)spintronics. In order to accomplish these objectives, the underlying physics of single magnetic atoms or nanostructures adsorbed on non-magnetic surfaces has to be well understood, making fundamental science the key to future technologies. This PhD thesis shall help to better understand single atom magnetism and how it can be controllably altered, which mechanisms mediate longrange magnetism in a metal substrate and how the magnetic behavior changes by incorporating single magnetic atoms into nanostructures. To address single atoms, achieve a high energy resolution and obtain magnetic information, a scanning tunneling microscope (STM) with its various operational modes was used. The measurements were carried out at a temperature of 0.3 K in a magnetic field up to 12 T. Within this thesis, mainly single iron (Fe) atoms adsorbed on a platinum (Pt) (111) surface have been in the focus of the investigations. First, their adsorption site dependent properties have been investigated. The strong influence of an emerging polarization cloud underneath the magnetic impurity within the Pt substrate was found to be responsible for drastically altered magnetic properties of atoms adsorbed on different (fcc or hcp) adsorption sites. Furthermore, the adatom’s magnetic anisotropy is changed by a different number of hydrogen atoms attached to the magnetic adatom, revealing a Kondo resonance for an FeH2 complex. As was found by theory, all six, bare and hydrogenated, Fe atom species can be described within the concept of so-called Hund’s impurities. Consecutively, the Kondo resonance was used as a sensor for indirect magnetic exchange interactions. By measuring the splitting of the Kondo resonance induced by a nearby magnetic Fe atom, a distance dependent study of the indirect RKKY interaction was realized. It was found, that isotropic Heisenberg and anisotropic Dzyaloshinskii-Moriya contributions to the RKKY interaction are of similar strength and are needed to describe the magnetic coupling. This knowledge was later used to build chains of different lengths and inter-atomic couplings. Induced by the anisotropic contribution to the RKKY interaction, non-collinear spin-states could be observed here. Finally, single rare-earth holmium (Ho) atoms have been co-deposited to the Fe atoms onto the very same Pt(111) surface. Compared to Fe atoms, their localized 4 f electrons are quite well decoupled from the itinerant substrate electrons, which could be useful in order to create a stable single-atom magnetic bit. However, it turned out that those localized 4f states cannot be detected with (spin-polarized) tunneling electrons, which typically probe the outer electron shells of the adatom. Also, indirect exchange paths via Ho’s 5d or 5p electrons to the 4f electrons are very inefficient. Hence, even the magnetism of a close-by magnetic Fe atom is not influenced by a Ho atom at all. These findings contribute to an ongoing dispute in recent literature.