Kurzfassung
Die Realisierung von Quantencomputern war über Jahrzehnte ein Traum von Wissenschaftlern. Es wird angenommen, dass leistungsfähige Quantencomputer klassische Computer bei weitem übertreffen und das Wissen in der Gesellschaft in Bereichen wie biomedizinische Simulationen, Finanzen, Logistik, aber auch in der künstlichen Intelligenz und Materialwissenschaft revolutionieren können. Im Jahr 2001 begann der Traum am IBM Almaden Research Center Wirklichkeit zu werden, indem die Zahl 15 mit dem Shor-Quantenalgorithmus unter Verwendung von sieben Qubits zerlegt wurde, wobei ein Qubit das quantenmechanische Äquivalent eines klassischen Bits ist. Dies war der Ausgangspunkt eines schnell wachsenden Forschungsbereichs mit dem Ziel, die Anzahl der Qubits zu erhöhen und gleichzeitig die Auswirkungen der Quanten-Dekohärenz zu reduzieren. Es wird vorhergesagt, dass ein Weg zur Verringerung der Fehlerrate in heutigen Quantencomputern ein alternativer Ansatz des Qubits ist: topologische Quantencomputer unter Verwendung von gebundenen Majorana-Zuständen. Diese exotischen Teilchen unterliegen nicht-abelscher Statistik und können prinzipiell mit Rastertunnelmikroskopen (RTM) detektiert, charakterisiert und manipuliert werden. In der vorliegenden Arbeit wurden die Experimente in einem Joule-Thomson RTM durchgeführt, um neuartige Materialien als mögliche Plattformen für gebundene Majorana-Zustände zu untersuchen.
Die ersten untersuchten Probensysteme sind einzelne Fe-Adatome, die auf einer 3x3 Sauerstoff-rekonstruierten Ta(100)-Oberfläche adsorbiert sind. Da die komplexe Rekonstruktion hier erstmals im realen Raum visualisiert wurde, konnten die strukturellen Eigenschaften in Kombination mit Simulationen basierend auf der Dichtefunktionaltheorie untersucht werden. Die Oberfläche weist ein regelmäßiges Gitter von kreuz- und kreisförmigen Plaketten auf, die durch ein Netzwerk aus linienförmigen Vertiefungen getrennt sind. Auf dieser Oberfläche adsorbieren Fe-Atome an mehreren verschiedenen Adsorptionsstellen, wobei einige Adatome magnetische Signale wie eine Spinanregung oder einen Shiba-Zustand in den lokalen Tunnelspektroskopiekurven (RTS) zeigen. Das Fe-Adatom mit Spinanregung wurde zur Charakterisierung einer wohldefinierten magnetischen Spitze für die spinaufgelöste RTS verwendet, um die theoretisch vorhergesagte Spinpolarisation der Shiba-Zustände zu untersuchen. Dann wurde Einzelatommanipulation verwendet, um künstliche Strukturen wie Ketten von Fe-Adatomen zu konstruieren.
Zusammen mit der Entdeckung des reversiblen Schaltens zwischen einem Shiba- und einem Nicht-Shiba-Atom bildete dies die Basis für die Bottom-up-Konstruktion verdünnter und dichter Fe-Ketten.
Die zweite Plattform für die Realisierung von MBS sind dünne Filme von Fe-basierten Supraleitern auf dreidimensionalen topologischen Isolatoren (TI). Zunächst wurde eine Koexistenz von supraleitenden Korrelationen und Magnetismus in dünnen Inseln von FeTe beobachtet, die auf Bi2Te3 gewachsen wurden. Zweitens wurde die räumliche Variation der supraleitenden anisotropen s-Wellen Energielücke an dünnen Schichten einer Elementarzelle von FeSe0.5Te0.5 auf Bi2Te1.8Se1.2 untersucht.
Abschließend wird das magnetische Moment von Ni-Verunreinigungen auf 1.8Se1.2 und Bi2Te3 mit dem Effekt des Röntgendichroismus untersucht. Atomar aufgelöste RTM-Bilder zeigten zwei unterschiedliche Adsorptionsstellen der Ni-Adatome, was in guter Übereinstimmung mit ab initio DFT-Simulationen steht. Diese Information der relaxierten Positionen diente als Eingabeparameter für Modellrechnungen, um den Mechanismus aufzuklären, der für das Unterdrücken des magnetischen Moments der Ni-Adatome verantwortlich ist. Zusätzlich wird der Dotierungseffekt von Adatomen mit winkelaufgelöster Photoemissionsspektroskopie untersucht. Die Ergebnisse werden mit Fe-Adatomen verglichen, die auf dem gleichen Substrat abgeschieden wurden und eine bevorzugte Orientierung des magnetischen Moments außerhalb der Ebene zeigen.
The realization of quantum computation was a dream of scientists over many decades. It is believed that powerful quantum computers can outperform classical computers and revolutionize knowledge of the society in fields like biomedical simulations, finance, logistics but also in artificial intelligence and material science. In 2001, the dream started to turn into reality at the IBM Almaden Research Center by factorizing the number 15 with the Shor's quantum algorithm by using seven qubits, where a qubit is the quantum mechanical equivalent of a classical bit. This was the starting point of a fast-growing research area with the goal to increase the number of qubits and at the same time to reduce the effects of quantum decoherence. It is theoretically predicted that one way to reduce the error rate in today's quantum computers is an alternative approach of the qubit: topological quantum computation using Majorana bound states (MBSs). These exotic particles obey non-Abelian statistics and can be detected, characterized and manipulated in principle with low-temperature scanning tunneling microscopes (STMs). In the thesis at hand, the experiments were carried out in a 1.1K - 3T Joule-Thomson STM under ultra-high vacuum conditions to investigate novel materials as possible platforms for MBSs. The first investigated sample systems are single Fe adatoms adsorbed on an oxygen 3x3 reconstructed Ta(100) surface. Since the complex reconstruction was visualized here in real space for the first time, the structural properties were probed thoroughly in combination with density functional theory (DFT) simulations. The surface exhibits a regular lattice of cross- and circular-shaped plaquettes (each plaquette consists of 3x3 tantalum atoms) separated by a network of depression lines (consisting of oxygen atoms). On top of this surface, Fe atoms adsorb at several different adsorption sites, where some adatoms show magnetic signatures like a spin excitation or a Shiba state in the local tunneling spectroscopy curves. The Fe adatoms with a spin-excitation were used to characterize a well-defined, magnetic tip for spin-resolved scanning tunneling spectroscopy (SPSTS) in order to probe the theoretically predicted spin-polarization of the Shiba states. Then, vertical and lateral single atom manipulation was used to engineer artificial structures like chains of Fe adatoms. These results shed light on the interaction of adjacent Fe adatoms by evaluating the simultaneously recorded Shiba state and Kondo resonance acquired with STS. This, in combination with the discovery of the reversible switching between a Shiba and a non-Shiba atom, formed the basis for the bottom-up construction of dilute and dense Fe chains. The second platform for the realization of MBSs investigated during my Ph.D. time consists of thin films of Fe-based superconductors on three-dimensional topological insulators (TIs). First, a coexistence of superconducting correlations and magnetism was observed in thin islands of FeTe grown on Bi2Te3 and second, the spatial variation of the superconducting anisotropic s-wave energy gap was investigated on one unit cell thin films of FeSe0.5Te0.5 on Bi2Te1.8Se1.2. Finally, the quenching of the magnetic moment of Ni impurities on the TIs Bi2Te1.8Se1.2 and Bi2Te3 was investigated with the surface averaging technique of x-ray magnetic circular dichroism. Atomically resolved STM images revealed two different adsorption sites of the Ni adatoms which is in a good agreement with ab initio DFT simulations. This information of the relaxed positions served as an input parameter for model calculations to better understand the mechanism that is responsible for the quenching of the magnetic moment of the Ni adatoms. In addition, the doping effect of adatoms is studied with angle-resolved photoemission spectroscopy. The results are compared with Fe adatoms deposited on the same substrate, which show a preferentially out-of-plane orientation of the magnetic moment.