"Selten-Erd-dotierte Alkali-Blei-Halogenid Laserkristalle niedriger Phononen-Energie"

"Rare Earth-Doped Alkali-Lead-Halide Laser Crystals of Low-Phonon Energy"

Kurzfassung

Im Rahmen dieser Arbeit sind mit Kalium-Blei-Bromid (KPb₂Br₅, KPB) und Rubidium-Blei-Bromid (RbPb₂Br₅, RPB) feuchtigkeitsbeständige, bromidische Wirtskristalle niedriger Phononenenergie - dotiert mit den Selten-Erd Ionen Nd³⁺, Tb³⁺ und Eu³⁺ - identifiziert, untersucht und deren niedrige nichtstrahlende Rate dazu genutzt worden, um neue Laserübergänge zu realisieren. Insbesondere die niedrige Multiphononenzerfallsrate lassen diese Materialien besonders für Anwendungen im langwelligen Spektralbereich vielversprechend erscheinen.

Laseraktivität bei Raumtemperatur konnte mit Nd³⁺-dotierten KPB- und RPB-Kristallen erzielt werden. Neben der Laseraktivität bei 1.07 µm konnte zum ersten Mal in einem Kristall Laseraktivität bei den Wellenlängen 1.18 µm und 0.97 µm, die aus den Übergängen ⁴F_5/2+²H_9/2→⁴I_J (J=13/2 und 11/2) resultieren, nachgewiesen werden. Pump-Probe Spektren werden gezeigt, um die Absorption aus angeregten Zuständen und die Reabsorption zu diskutieren, die u.a. mit den (Laser-)Emissionsübergängen konkurrieren. Zudem werden Entleerungsmechanismen der unteren Laserniveaus diskutiert, wobei u.a. die Kreuzrelaxation von dem unteren ⁴I_13/2 Laserniveau nachgewiesen werden konnte. Diese verbessern die Effizienz der Lasertätigkeit für zum Beispiel den 1.18 µm Übergang. Stark leuchtende Upconversion-Fluoreszenz, die in diesen Kristallen beobachtet wurde, könnte Lasertätigkeit im kurzwelligen Spektralbereich ermöglichen. Direkt anregbare, breitbandige 8 µm Emission ist zusätzlich zu der 3 µm und 5 µm Lumineszenz in Tb:KPB Proben gemessen worden, was aus der reduzierten Multiphononenrelaxationsrate in diesen Kristallen resultiert. Emission aus dem potentiellen 10 µm Laser-Emissionsniveau wurde ebenfalls beobachtet.

Detaillierte spektroskopische Untersuchungen bei Raumtemperatur und niedrigeren Temperaturen sind durchgeführt worden, um diese Materialien zu charakterisieren und ihr Laserpotential zu bestimmen. Aus demselben Grund sind strahlende Übergangswahrscheinlichkeiten kalkuliert und mit den experimentell bestimmten Werten relevanter (Laser-)Übergänge verglichen worden. Neben den strahlenden Übergangsraten sind nichtstrahlende Raten bestimmt und an die gemessenen Raten angepasst worden, um den Einfluss des Multiphononenzerfalls und die Anwesenheit weiterer nichtstrahlender Zerfallskanäle zu bestimmen.

Titel

Kurzfassung

Summary

In the context of this study two moisture-resistant bromide host crystals of low-phonon energy doped with the rare earth ions Nd³⁺, Tb³⁺, and Eu³⁺ are identified, studied, and their low nonradiative rate is exploited to lase new transitions: potassium-lead-bromide (KPb₂Br₅, KPB) and rubidium-lead-bromide (RbPb₂Br₅, RPB). The low multiphonon decay rate and other favorable features render them particularly useful as promising candidates for long wavelength-infrared applications.

Laser activity is achieved with Nd3+-doped KPB and RPB crystals at room temperature. Conventional laser activity at 1.07 µm is observed, as well as laser operation at the new wavelengths 1.18 µm and 0.97 µm resulting from the ⁴F_5/2+²H_9/2→⁴I_J transitions (J=13/2 and 11/2) for the first time for any crystal. Pump-probe spectra are presented to discuss excited state absorption and reabsorption competing with e.g. (laser) emission transitions, as well as depopulation mechanisms of the lower laser levels. Cross relaxation from e.g. the ⁴I_13/2 lower laser level is evidenced, providing a pathway for enhanced efficiency of operation for e.g. the 1.18 µm transition. Bright upconversion fluorescence observed in these crystals could also enable short-wavelength lasing. Directly pumpable, broadband 8 µm emission is measured in Tb:KPB samples in addition to 3 µm and 5 µm luminescence due to reduced multiphonon relaxation rates. Emission from the potential 10 µm laser level is also observed.

Detailed spectroscopic investigations at room temperature and below are carried out in this study to characterize these materials and to determine their laser potential. For the same purpose, radiative transition probabilities are calculated and compared with experimentally determined values for relevant (laser) transitions. Beside radiative transition rates nonradiative rates are obtained and fitted to measured rates in order to determine the influence of multiphonon decay and the presence of further quenching mechanisms.