Karin Anduleit, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 2002 :

"Konzeptionelle und experimentelle Entwicklung einer holographischen Methode in der Röntgenstrukturanalyse "


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PACS :
Summary

Kurzfassung

Die Röntgenbeugung ist seit vielen Jahren das am weitesten verbreitete Mit­ tel zur Strukturanalyse von kristallinen Proben. Dabei ist jedoch immer ein Modell der Struktur als Ausgangspunkt erforderlich, was im sog. Phasen­ problem der Kristallographie begründet liegt. Anders verhält es sich in der Holographie, wo aus der Interferenz der am Objekt gestreuten Wellen mit einer wohlbekannten Referenzwelle Phaseninformation erhalten wird. Es wird hier eine Methode vorgestellt, die sich in der Interpretation von (Bragg­) Beugungsbildern kristalliner Proben eines Ansatzes bedient, der dem der Holographie verwandt ist. Voraussetzung ist, daß ein Teil der Elek­ tronendichte in der Elementarzelle bekannt ist. Die Streuung an diesen Teil interferiert mit der am unbekannten Anteil der Elektronendichte gestreuten. Die beiden Anteile werden analog zur Holographie als Referenz­ und Ob­ jektwelle bezeichnet. Die dann gemessene Intensität enthält Informationen über die Phase der Objektwelle, die durch genaue Kenntnis der Referenz­ welle zugänglich wird. Im Gegensatz z.B. zur Holographie mit sichtbarem Licht ist der unbekannte Anteil hier jedoch nur numerisch zu rekonstruieren. Es wird gezeigt, daß dieser Ansatz Gemeinsamkeiten mit den Methoden der Kristallographie, der Bildrekonstruktion und der atomarauflösenden Rönt­ genholographie hat. Der Ansatz wird dann erweitert zur Untersuchung nicht periodischer Punktdefektstrukturen in anorganischen Kristallen. Die prak­ tische Anwendbarkeit wird an verschiedenen Beispielen demonstriert, wobei sowohl simulierte als auch gemessene Datensätze verwendet werden. Daraus werden Aussagen über Genauigkeit und Aussagekraft der rekonstruierten Elektronendichteverteilung abgeleitet.

Als eine neue Fragestellung wird der Einbau von Erbium (0,4 %) in Scan­ diumoxid (Sc2O3 ) untersucht. Dabei wird festgestellt, daß Erbium nicht wie aufgrund seiner chemischen Eigenschaften angenommen, substitutionell in den Kristall eingebaut wird. Es besetzt vielmehr einen Zwischengitterplatz, der an eine Sauerstoff­ Leerstelle gekoppelt ist.

Titel

Kurzfassung

Summary

Conceptual and experimental development of a holographic me­ thod in X­ray structure determination For several years X­ray diffraction is the most common approach for structure analysis of crystalline samples. Still structure determination always requires a model as a starting point, due to the so called crystallographic phase problem. This is different in Holography, where phase information is obtained from the interference between the wave scattered from the object and a well known reference wave.

A new method is presented here, which interpretes Bragg scattering pat­ terns of crystalline samples in a holographic way. It is provided that a part of the electron density in the unit cell is known. The wave scattered from this part interferes with the wave, scattered from the unknown part of the electron density. They are called reference and object wave in analogy to holography. The measured intensity then contains information about the phase of the object wave, which is achievable by the knowledge of the reference wave. In contrast to e.g. holography with visible light the underlying electron density can only be reconstructed numerically. Similarities between this approach and methods of crystallography, image­recovery and atomic resolution X­ray holography are discussed. This approach is then extended to study the non­ periodic structure of point defects in inorganic crystals. The capability of this approach is demonstrated in several examples using both, simulated and measured data. The accuracy and the reliability of this method are derived in this way.

The incorporation of Erbium (0.4 %) in Scandium­oxide (Sc2O3 ) is stu­ died as a new subject. It is found that Erbium, which was expected to be built in substitutionally due to its chemical properties, can be located in an interstitial position. This position is coupled with an oxygen vacancy.