Kurzfassung
Die einzigartigen Eigenschaften von Röntgen-Freie-Elektronen-Lasern (XFELs), ihre immense Brillanz, ultrakurze Pulsdauer und hohe Photonenenergien, machen XFELs zu einem unglaublich nützlichen Werkzeug für eine Vielzahl verschiedener wissenschaftlicher Bereiche. Zu den Anwendungen gehören einzigartige Bildgebungsverfahren für die Strukturbiologie und Biotechnik, Untersuchung neuer Effekte in der Nanophysik sowie die Erzeugung und Untersuchung exotischer Materiezustände zur Erforschung astrophysikalischer Objekte und Phänomene. Durch die Entwicklung von XFELs in den letzten Jahrzehnten besteht ein zunehmender Bedarf an theoretischen Beschreibungen der Wechselwirkungen zwischen Röntgenstrahlung und Materie und den nachfolgenden strahlungsinduzierten Wechselwirkungen, die in verschiedenen Arten von bestrahlten Systemen vorherrschen. Diese Dissertation widmet sich der theoretischen Modellierung der ElektronenstoßIoinisierung in warmer, dichter Materie (WDM). Die Elektronenstoßionisation trägt hauptsächlich zu Strahlenschäden bei, die durch einen XFEL-Puls in dichten Materialien verursacht werden.
Der erste Teil befasst sich mit dem Prozess der Elektronenstoßionisation für ein isoliertes Atom. Insbesondere betrachte ich, wie sich der Querschnitt für diesen Prozess bei verschiedenen elektronischen Konfigurationen desselben Ions ändert. Es stellt sich heraus, dass diese Änderung ziemlich erheblich sein kann. Der Ladungszustand des Ions, die Energie des ionisierenden Elektrons und die spezifische elektronischen Konfigurationen ergeben hierbei unterschiedliche Stoßquerschnitte.
Der zweite Teil behandelt die theoretische Beschreibung warmer Zustände in dichter Materie. Ich beschreibe hier die Entwicklung eines neuartigen Toolkits namens xcrystal, das elektronische Zustände, die in einem Ubergangszustand von nichtisothermer WDM vorliegen, ab-initio berechnet. Mit xcrystal betrachte ich die elektronischen Energien für diese WDM-Zustände, was Vorhersagen für die Verringerung des Ionisationspotentials ermöglicht, die durch das Vorhandensein einer dichten und geladenen Umgebung verursacht wird. Zusätzlich untersuche ich die Temperaturabhängigkeit der Bandstruktur eines WDM-Systems und gebe physikalische Begründungen für die beobachteten Trends.
Aufbauend auf den beiden vorangegangenen Teilen behandelt der dritte und letzte Teil die Modellierung der Ionisierung durch Elektronen in warmen Zuständen dichter Materie mittels xcrystal. Ich entwickle hier eine Theorie, um den Stoßquerschnitt zu berechnen, und diskutiere dessen praktische Umsetzung.
The unique properties of x-ray free-electron lasers (XFELs), such as their immense brilliance, ultrashort pulse duration, and high photon energies, make XFELs an incredibly useful tool in a plethora of different scientific fields. Their applictions include unique imaging techniques used in structural biology and bio-engineering, the study of new effects in nanophysics, and the creation and probing of exotic states of matter used to investigate astrophysical objects and phenomena. Due to the development of XFELs over the last few decades, there has been an increasing need to theoretically describe the x-ray–matter interactions, and subsequent radiation-induced interactions, that are prevalent in various kinds of irradiated systems. This dissertation is dedicated to the theoretical modeling of electron-impact ionization in warm dense matter (WDM). Electron-impact ionization is a predominant contributor to radiation damage induced by an XFEL pulse in dense materials. The first part considers the process of electron-impact ionization for an isolated atom. Specifically, I consider how the cross section for this process changes for different electronic configurations of the same ion. I find that this change may be quite substantial. It depends on the charge state of the ion, the energy of the ionizing electron, and on how much the two electronic configurations being compared differ from each other. The second part revolves around the theoretical description of warm dense matter states. I develop a novel toolkit called xcrystal, which calculates electronic states present in a transient state of nonisothermal WDM from first principles. With xcrystal, I calculate the electronic energies for these WDM states, which allows for predictions of the ionization potential depression caused by the presence of a dense and charged environment. In addition, I investigate the temperature dependence of the band structure of a WDM system and provide physical justifications for the observed trends. The third and final part uses the results of the previous two parts to model electron-impact ioinization in the warm dense matter states described by xcrystal. Here, I develop the theory to calculate the cross section in this system and provide an in-depth discussion on its practical implementation.