Kurzfassung
Strukturbestimmungen mit Röntgenstrahlen stellen ein sich schnell entwickelndes Feld
der Kristallographie dar. Die Methoden basieren auf Annahmen über die Kristalleigenschaften
der zu untersuchenden Proben. Daher ist es entscheidend die Struktur möglicher
Fehler im Kristallgitter zu verstehen. Alle üblichen Methoden zur Charakterisierung von
Fehlern im Kristall benötigen eine Modellbildung auf Basis simulierter Daten. Hier wird
eine neue Methode vorgeschlagen, welche es ermöglicht die individuellen Streuquellen
rund um den Fehler im Kristallgitter direkt zu visualisieren. Die Methode basiert auf
der Streuung kohärenter Röntgenstrahlen, welche sich hierfür, auf Grund ihrer hohen
Eindringtiefe, hervorragend eignen.
Neuste Entwicklungen haben den Fluss kohärenter Röntgenstrahlen an Synchrotronquellen
um mehrere Größenordnungen erhöht. Dadurch wurde die Anwendung der
Kohärenzeigenschaften von Röntgenstrahlen ermöglicht. Die Nutzung von Röntgenlasern
wird diesen Trend weiter beschleunigen. Eine der neuenMethoden, welche dieMöglichkeit
hat strukturelle Eigenschaften aus den gestreuten kohärenten Photonen abzuleiten, ist
"Coherent X-ray Diffraction Imaging" (CXDI).
Das Schwerpunkt dieser Arbeit liegt in der Untersuchung der Struktur und der Dynamik
von Kolloidkristallen. Kolloidkristalle eignen sich als Modelle für atomare Kristalle,
um Wachstum und Kristallfehler zu verstehen. Daher ist es entscheidend, neue Herangehensweisen
zu entwickeln, um den Kern der Störstelle zu untersuchen.
Nach einer Einführung in die Grundlagen der kohärenten Röntgenstreuung wird in
dieser Arbeit eine neue Methode vorgestellt: "Small Angle Bragg Coherent Diffractive
Imaging" (SAB-CDI). Dieses neue Messverfahren lässt sich auf eine Vielfalt von Materialien
anwenden, welche auf der Nano-Ebene strukturiert sind. Um die experimentellen
Möglichkeiten zu zeigen werden Experimente vorgestellt, welche an Synchrotronstrahlungsquellen
an Kolloidkristallen gemessen wurden. Ein weiteres Experiment an GaAs
Nano-Drähten belegt die potentielle Anwendung für andere Materialien. Um dynamische
Prozesse, insbesondere auf ultra-schnellen Zeitskalen zu erforschen, wird ein FEL
benötigt. Daher werden zwei Experimente vorgestellt, welche am FLASH in Hamburg
gemessen wurden. Eines zeigt mit einem künstlichen Kristall, dass SAB-CDI auch an
einem FEL möglich ist. Das andere untersucht in einem pump-probe Experiment die
ultra-schnellen, dynamischen Prozessen in Kolloidkristallen.
Die technischen Neuerungen in der Erzeugung von Synchrotronstrahlen ermöglichen
die Anwendung der kohärenten Röntgenstrahlen. Die Kombination von iterativen Algorithmen
zur Phasenbestimmung und Messverfahren aus der Kristallographie erzeugt die
einzigartige Möglichkeit die innere Struktur von nano-strukturierten Materialien zu vermessen.
In der vorliegenden Arbeit wird ein Einblick in dieses faszinierende Forschungsfeld
gewährt.
Structure determination with X-rays in crystallography is a rapidly evolving field. Crystallographic
methods for structure determination are based on the assumptions about
the crystallinity of the sample. It is vital to understand the structure of possible defects
in the crystal, because they can influence the structure determination. All conventional
methods to characterize defects require a modelling through simulated data. No direct
methods exist to image the core of defects in crystals. Here a new method is proposed,
which will enable to visualize the individual scatterers around and at defects in crystals.
The method is based on coherent X-ray scattering.
X-rays are perfectly suited since they can penetrate thick samples and buried structures
can be investigated Recent developments increased the coherent flux of X-Ray
sources such as synchrotrons by orders of magnitude. As a result, the use of the coherent
properties of X-rays is emerging as a new aspect of X-ray science. New upcoming
and operating X-ray laser sources will accelerate this trend. One new method which has
the capacity to recover structural information from the coherently scattered photons is
Coherent X-ray Diffraction Imaging (CXDI).
The main focus of this thesis will be the investigation of the structure and the dynamics
of colloidal crystals. Colloidal crystals can be used as a model for atomic crystals
in order to understand the growth and defect structure. Despite the large interest in
these structures, many details are still unknown.Therefore, it is vital to develop new
approaches to measure the core of defects in colloidal crystals. After an introduction
in into the basics of the field of coherent X-ray scattering, this thesis will introduce a
novel method, Small Angle Bragg Coherent Diffractive Imaging, (SAB-CDI) in chapter
two. This new measurement technique which besides the relevance to colloidal crystals
can be applied to a large variety of nano structured materials. To verify the experimental
possibilities the third chapter will focus on experiments carried out at synchrotron
sources showing the potential of applying SAB-CDI to colloidal crystals. An experiment
on GaAs nano wires proves the prospects of this method for other nano structured materials.
To investigate dynamics, especially on the ultrafast time scale, FEL sources are
needed. The fourth chapter will therefore present two experiments performed at the
FLASH facility in Hamburg, showing that SAB-CDI can also be applied at FELs on
an artificial crystal and an experiment performed on colloidal crystals to investigate the
ultra fast dynamics with a pump-probe experiment.
The technical advances in synchrotron radiation creation have opened the field to applications
with the coherent part of the X-rays. The combination of iterative phase retrieval
methods with crystallographic methods yields the unique opportunity to measure
the internal structure of nano structured samples. This thesis will give an introduction
into this exciting new field.