Gunda   Kipp , Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 2025 :

" Self-Cavity electrodynamics of van der waals heterostructures "


" Self-Cavity electrodynamics of van der waals heterostructures "



Summary

Kurzfassung

Van-der-Waals-Heterostrukturen können durch das Stapeln zwei-dimensionaler Kristalie erze elektrostatischer Gates präzise in situ eingestellt werden können. Viele dieser Phänomene treten im meV-Bereich auf, weshalb optische Sonden, die im zugehörigen GHz-THz Frequenzbereich forschen. Allerdings ist es schwierig, die globale optische Leitfähigkeit von Proben im Mikro resonant sind, eine leistungsstarke Methode bieten, um die Physik dieser Materialien zu meterbereich zu messen, da diese viel kleiner als die Beugungsgrenze von THz-Licht sind. Um Tha-Licht an die Längenskalen typischer zweidimensionaler Proben anzupassen, wird in Dieser Arbeit eine neue Generation der On-Chip-THz-Spektroskopie eingeführt, die Messungen der komplexen Nahfeldleitfähigkeit einer gesamten Van-der-Waals-Heterostruktur, einschließlich möglicher elektrostatischer Gates, ermöglicht. Dadurch wird erstmals die Charakterisierung den zweidimensionalen Materialien, die sie elektrisch einstellen, möglich. Mithilfe der Methode von elektrostatischen Gates, wie zum Beispiel Graphitflocken, sowie deren Wechselwirkung tit werden eine Reihe von Graphit-Heterostrukturen mit unterschiedlichen Geometrien untersucht Nahfeldleitfähigkeitsspektrum aufweisen. Ergebnis im Widerspruch zur erwarteten Drude-Antwort steht, die für großflächige metallische Proben typisch ist, wird eine analytische Theorie entwickelt, um die experimentellen Ergebnisse zu beschreiben. Die Theorie zeigt, dass nicht nur Graphitflocken, sondern auch viele andere leitfähige 2D-Materialien, die in Van-der-Waals-Heterostrukturen vorkommen, natürliche plas monische Selbst-Kavitäten für THz-Licht bilden. Ähnlich wie die Spiegel optischer Kavitātes erzengen die Kanten des 2D-Materials selbst scharfe Begrenzungen, die zur Bildung von ste henden Wellen der Stromdichte mit endlichen Impulsen führen. Die Impulse werden nicht nur von der Breite des 2D-Materials bestimmt, sondern auch von der dielektrischen Umgebung, die durch Metallkontakte oder optoelektronische Schaltkreise geformt wird, was vielseitige Ein stellmöglichkeiten bietet. Da die plasmonischen Selbst-Kavitätsmoden von Graphitflocken, die häufig als elektrosta tische Gates verwendet werden, im selben GHz-THz-Frequenzbereich liegen wie viele der in Van der-Waals-Heterostrukturen beobachteten Quanteneffekte, entsteht die interessante Möglichkeit, dass Graphit-Gates eine Rolle bei diesen emergenten Phänomenen spielen könnten. In dieser Arbeit wird untersucht, wie die plasmonische Selbst-Kavitätsmode eines Graphit-Gates die THz-Elektrodynamik einer eingekapselten Graphen-Monolage beeinflusst. Die Spektren der gemesse nen Leitfähigkeit im Nahfeld zeigen ein Potenzgesetz mit reduziertem Exponenten für mehrere plasmonische Selbst-Kavitätsmoden von Graphen. Darüber hinaus wird in Abhängigkeit der Ladungsträgerdichte des Graphens eine Verschiebung von spektralem Gewicht und vermiedene Kreuzungen zwischen den Graphit- und Graphenmoden beobachtet. Diese Ergebnisse deuten auf eine starke Hybridisierung zwischen den Selbst-Kavitätsmoden von Graphen und Graphit hin, die durch die normierte Kopplungsstärke η = 9/vo angegeben werden kann. In dieser Arbeit wird eine normierte Kopplungsstärke von n > 0.1 demonstriert, was den Eintritt in das ultrastarke Kopplungsregime markiert und damit die Manipulation des thermodynamischen Grundzustands eines Materials durch die Kavität ermöglicht. Die im Rahmen des Projekts entwickelte analytische Theorie stimmt gut mit den experimentellen Ergebnissen überein und identifiziert zwei unterschiedliche Kopplungsmechanismen. Dies bietet klare Designprinzipien zur Verstärkung oder Minimierung der Kopplung zwischen dem elektrostatischen Gate und dem untersuchten 2D-Material. Dadurch kann die THz-Elektrodynamik von 2D-Materialien sowohl ungestört erfasst als auch gezielt manipuliert werden. Diese Arbeit zeigt, dass Selbst-Kavitäten- und Kavitätenkopplungseffekte bei der Unter-suchung von Van-der-Waals-Heterostrukturen berücksichtigt werden müssen, und ebnet den Weg zu einem tieferen Verständnis emergenter Phänomene in diesen Materialien sowie zu neuen Möglichkeiten, Quantenphasen oder kollektive Moden durch Kavitätenkopplungsprotokolle zu gestalten.das ultrastarke Kopplungsregime markiert und damit die Manipulation des thermodynamischen Grundzustands eines Materials durch die Kavität ermöglicht. Die im Rahmen des Projekts entwickelte analytische Theorie stimmt gut mit den experimentellen Ergebnissen überein und identifiziert zwei unterschiedliche Kopplungsmechanismen. Dies bietet klare Designprinzipien zur Verstärkung oder Minimierung der Kopplung zwischen dem elektrostatischen Gate und dem untersuchten 2D-Material. Dadurch kann die THz-Elektrodynamik von 2D-Materialien sowohl ungestört erfasst als auch gezielt manipuliert werden. Diese Arbeit zeigt, dass Selbst-Kavitäten- und Kavitätenkopplungseffekte bei der Unter-suchung von Van-der-Waals-Heterostrukturen berücksichtigt werden müssen, und ebnet den Weg zu einem tieferen Verständnis emergenter Phänomene in diesen Materialien sowie zu neuen Möglichkeiten, Quantenphasen oder kollektive Moden durch Kavitätenkopplungsprotokolle zu gestalten.

Titel

Kurzfassung

Summary

These artificial materials host a plethora of quantum phenomena that can be precisely tunei Van der Waals heterostructures can be created by stacking different two-dimensional crystala making optical probes resonant to the corresponding GHz-THz frequency range a powerful in-situ using electrostatic gates. Many of these phenomena occur within the mev energy scale the global optical conductivity of tens of microns sized samples is challenging since they are far avenue for exploring the origin of the underlying physics of these materials. However, measuring smaller than the diffraction limit of The light. To bring The light to the length scales of typical two-dimensional samples, a new genera tion of on-chip The spectroscopy is introduced in this thesis that enables measurements of the complex near-field conductivity of an entire van der Waals heterostructure, including potential coectrostatic gates. This enables the first-time characterization of electrostatic gates, such a graphite flakes, as well as their interaction with the 2D materials they electrically control. Using the upgraded circuitry, a series of graphite heterostructures with varying geometries is probed that all exhibit one of multiple resonances in the near-field conductivity spectrum. As this finding contrasts the expectation of a Drude response typical of large-area metallic samples, an analytical theory is developed to describe the experimental findings. The theory reveals that not only graphite flakes but also many other conductive 2D materials constituent in van der Waals heterostructures naturally form plasmonic self-cavities for THz light. Similar to the mirrors of optical cavities, the edges of the 2D material itself create sharp boundaries that lead to the formation of standing waves of current density with finite momenta. The momenta are deter. mined not only by the width of the 2D material but, moreover, by the micropatterned dielectric environment, shaped by metal contacts or optoelectronic circuitry, offering a versatile tuning knob. As the plasmonic self-cavity modes of graphite flakes, commonly used as electrostatic gates, are found to lie within the same GHz-THz frequency range as many of the quantum phenomena observed in van der Waals heterostructures, this raises the intriguing possibility that graphite gates may play a role in shaping these emergent phenomena. Here, this possibility is explored how the plasmonic self-cavity mode inherent to a graphite gate influences the THz electrody namics of an encapsulated graphene monolayer. The experimentally detected near-field conduc tivity spectra show suppressed power laws for multiple graphene plasmonic self-cavity modes, along with spectral weight transfer and an avoided crossing between the graphite and graphene modes as the graphene carrier density is tuned. These observations are all reporters of strong hybridization between graphene and graphite self-cavity modes, that can be quantified by the normalized coupling strength, η = g/vo. The experimental data reveals 7 > 0.1, indicative of the ultrastrong coupling regime, where cavity engineering via manipulation of the thermodynamic ground state of a material becomes possible. The developed analytical theory closely aligns with the experimental results, identifying two distinct coupling mechanisms. This provides clear design principles to either enhance or minimise the coupling strength between the gate and the gated material, enabling both sensing and manipulating of the The electrodynamics of gates 2D materials This thesis demonstrates that self-cavity and cavity-coupling effects must be considered when investigating van der Waals heterostructures, and paves the way towards a deeper understandin of emergent phases in these materials while also offering new opportunities for tailoring quantur phases or collective modes through cavity coupling protocols.