"Resonante inelastische Röntgenstreuung an kleinen Kohlenwasserstoffmolekülen: Dynamik des Streuprozesses und Bindung auf Silizium"

"Resonant Inelastic X-ray Scattering at Small Hydrocarbon Molecules: Scattering Dynamics and Bonding to Silicon"

Kurzfassung

In der vorliegenden Arbeit werden die dynamischen Eigenschaften der resonanten inelastischen Röntgenstreuung (RIXS) an kleinen Kohlenwasserstoffmolekülen untersucht. RIXS bietet einen experimentellen Zugang zur elektronischen Struktur in symmetrieaufgelöster und atomspezifischer Weise und erlaubt Rückschlüsse auf dynamische Prozesse, wie sie elementaren chemischen Vorgängen zugrundeliegen.

An kondensierten Molekülen wurde RIXS mit gezielter Anregung eines definierten resonanten Vibrationszwischenzustandes durchgeführt. Die experimentellen Ergebnisse werden mit Rechnungen verglichen, die auf einer Interpretation des Streuvorgangs als Ein-Stufen-Prozess basieren. Es wird gezeigt, dass der Streuvorgang von der dynamischen Entwicklung der Elektronen- und Kernwellenfunktion beeinflusst wird. Bei resonanter Anregung wird reine Vibrations-Raman-Spektroskopie im weichen Röntgenbereich beobachtet. Von den reinen Vibrationszuständen klar zu unterscheiden, tragen kombinierte vibrations- und elektronisch angeregte Zustände zum Spektrum bei. Die Adsorption auf einer Halbleiteroberfläche ändert die Dynamik des Streuprozesses im Vergleich zu den Kondensaten. Es sind experimentell Unterschiede in der resonanten Röntgenstreuung zwischen den Adsorptionssystemen C₂H₄/Si(001) und C₆H₆/Si(001) festgestellt worden. Diese werden im Vergleich zu Grundzustandsrechungen im Zwei-Stufen-Modell mit Relaxationseffekten im Streuzwischenzustand erklärt. Im Falle von Benzol auf Silizium kann Participator-Streuung mit Vibrationsverlusten nachgewiesen werden.

Titel

Kurzfassung

Summary

In this work, the dynamic properties of resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) at small hydrocarbon molecules in different environments are investigated. With RIXS, the symmetry selective, atom and chemical state specific electronic structure is experimentally accessible, as well as dynamic properties of the system under investigation.

RIXS at weakly interacting, randomly oriented molecules in a condensate has been performed with vibrational selective excitation of a resonant scattering intermediate state. A one-step scattering description including the electronic and nuclear wave function is applied to model the experimental spectra. The combined experimental and theoretical investigation shows that the resonant scattering at the condensed molecules is determined by combined vibrational and electronic dynamics in the scattering intermediate state. Upon resonant excitation, purely vibrational Raman scattering in the soft X-ray regime has been observed. Additionally, clear separated combined electronic and vibrational features contribute to the spectra. Adsorption on a semiconductor surface changes the scattering dynamics. Differences occur in the experimental RIXS between C₂H₄/Si(001) and C₆H₆/Si(001). Comparing to two-step simulations in the ground-state model, the relaxation dynamics of the scattering intermediate state are explained. For benzene on Silicon, participator RIXS with vibrational loss features is demonstrated.