Kurzfassung
Licht-Materie-Wechselwirkungen stehen im Zentrum der modernen Physik und Chemie und
bilden die Grundlage für Phänomene und Technologien von Spektroskopie und ultraschneller
Steuerung bis hin zu Quantenmaterialien und polaritonischer Chemie. Im Regime starker
Kopplung, wie sie bei Molekülen und Festkörpern in optischen Hohlräumen auftritt, hybridisieren
elektronische und photonische Freiheitsgrade und bilden neue gemischte
Licht-Materie-Anregungen, sogenannte Polaritonen. Durch gezielte Beeinflussung dieser
Hybridisierung lassen sich optische Antwort, Energiefluss und sogar die Materialfunktionalität
kontrollieren. Diese Möglichkeiten sind besonders faszinierend für die Kontrolle von
Quantenmaterialien: Die Kopplung an Hohlräume bietet neue Hebel, um verborgene oder
konkurrierende Phasen der Materie anzusteuern und elektronische Korrelationen in
Vielteilchensystemen zu untersuchen. Insbesondere optische Spektroskopien sowohl
perturbativ als auch nicht-perturbativ, einschließlich zeitaufgelöster Ansätze stellen eine
vielseitige Werkzeugkiste bereit, um Korrelationseffekte und dynamische Prozesse zugänglich
zu machen die sonst schwer erfassbar sind. Diese kumulative Dissertation erforscht diese
Potenziale durch drei komplementäre theoretische Ansätze: semiklassische Elektrodynamik,
vollständig quantisierte Hohlräume-QED sowie neuartige Strategien des Quantencomputings.
Der erste Teil dieser Arbeit präsentiert ein ab initio-semiklassisches Rahmenwerk, das die
Maxwell-Gleichungen über vollständige minimale Kopplung in Coulomb-Eichung mit der
zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie (TDDFT) verknüpft. Durch die Entwicklung eines
Vorwärts-Rückwärts Wechselwirkungsschemas, bei dem die Elektronendynamik vom
elektromagnetischen Feld beeinflusst wird und die Materie selbst eine Quelle dieses Feldes
darstellt, lassen sich Licht-Materie-gekoppelte Systeme jenseits der Dipolnäherung
untersuchen. Das entwickelte Werkzeug, das auf fortgeschrittenen numerischen Algorithmen
basiert und im Open-Source-Code Octopus implementiert wurde, wurde auf mehrere
Anwendungen angewandt insbesondere zur Untersuchung der Cherenkov-Strahlungsdynamik
eines superluminalen Elektronenwellenpakets, der linear polarisierten XUV-Anregung von
Benzol (mit Nachweis phasenverzögerter atomarer Dipole und induziertem Bahndrehimpuls)
sowie der Lamb-ähnlichen radiativen Frequenzverschiebung eines Natriumdimers durch das
selbstinduzierte transversale Feld.
Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich der Materialgestaltung in Hohlräumen und untersucht
den Einfluss dunkler und getriebener optischer Hohlräume auf 2D-Materialien mit dem Ziel,
deren Eigenschaften gezielt zu steuern. Die Analyse basiert auf dem
Pauli-Fierz-Hamiltonoperator in der langwelligen Näherung mit effektiven Hohlräumemoden,
dargestellt auf einer Basis von Materieanregungen und exakt diagonalisiert zur Beschreibung
der polaritonischen Zustände. Ein zentrales Ergebnis ist das Auftreten hohlräuminduzierter
Langstreckenwechselwirkungen, die einerseits topologische Eigenschaften wie die Öffnung der
Bandlücke an den Dirac-Punkten in Graphen kontrollieren und andererseits
Exziton-Exziton-Wechselwirkungen induzieren sowie eine rein optische Moiré-Einfangung in
TMD-Heterostrukturen erzeugen können. Diese Befunde werden durch exakte Diagonalisierung
sowie effektive Methoden interpretiert, die virtuelle Anregungen des quantisierten photonischen
Umfelds einbeziehen und die Formulierung eines photonfreien effektiven Hamiltonians
ermöglichen.
Der abschließende Teil dieser Arbeit adressiert die rechnerische Engpassproblematik bei der
Simulation großer Elektron-Photon-Hilberträume, deren Dimension mit der Anzahl der
photonischen Moden exponentiell wächst und klassische Berechnungen unpraktikabel macht.
Um dies zu überwinden, untersucht die vorliegende Arbeit den Einsatz von Quantencomputern
zur effizienten Darstellung und Zeitentwicklung solcher kompositer Hilberträume. Diese Geräte
ermöglichen eine kompakte Kodierung bosonischer Zustände und nutzen etablierte
Quanten-Zeitentwicklungsalgorithmen zur Simulation der QED-Dynamik. Durch Anpassung der
Quantenschaltung an die spezifischen Einschränkungen der verfügbaren Hardware gelingt die
präzise Rekonstruktion der relevanten Quantendynamik, selbst auf verrauschter Hardware.
Insgesamt ebnet diese Arbeit den Weg zu einer prädiktiven, skalierbaren Kontrolle von
Quantenmaterialien durch strukturierte elektromagnetische Umgebungen.
Abstract Light-matter interactions sit atthe heart of modern physics and chemistry, underpinning phenomena and technologies ranging from spectroscopy and ultrafast control to quantum materials and polaritonic chemistry. When the interaction becomes strong, as it can occur for molecules and solids embedded in optical cavities, electronic and photonic degrees of freedom hybridize, giving rise to new mixed light-matter excitations known as polaritons. By tuning this hybridization, one can reshape optical response, energy flow, and even material functionality, opening powerful routes toward cavity-enabled control and design. These capabilities are especially compelling for the control of quantum materials, as cavity coupling can offer new knobs to address hidden or competing phases of matter and to probe electronic correlations in many-body systems. In particular, optical spectroscopies (both perturbative and non-perturbative, including time-resolved approaches) provide a versatile toolbox to access correlation effects and dynamical phenomena that are difficult to reveal otherwise. This cumulative thesis explores these opportunities through three complementary theoretical approaches: semiclassical electromagnetism, fully quantized cavity quantum electrodynamics (QED), and emerging strategies based on quantum computing. The first part of this thesis presents an ab initio semiclassical framework that couples Maxwell's equations to time-dependent density-functional theory (TDDFT) via full minimal coupling in Coulomb gauge. Thanks to the development of a forward-backward interaction scheme, where both the electrons dynamics is influenced by the electromagnetic field and the matter is also a source for the field itself, it is possible to study light-matter coupled systems beyond the dipole approximation. The developed tool, which uses advanced numerical algorithms, was developed in the open-source code Octopus and applied to several applications, specifically for studying the dynamics of Cherenkov radiation from a superluminal electronic wavepacket, the linearly polarized XUV excitation of benzene (revealing phase-retarded atomic dipoles and induced orbital angular momentum) and the Lamb-like radiative frequency shift of a sodium dimer due to the self-induced transverse field. The second part of this thesis deals with cavity materials engineering, exploring the effect of dark and driven optical cavities on 2D materials with the goal of achieving control of their properties. The discussion is based on the Pauli Fierz-Hamiltonian, formulated in the long wavelength approximation and effective cavity modes, represented on a matter excitation basis and exactly diagonalized to describe the polaritonic states. The key finding is the emergence of cavity-induced long-range interactions, which can be used on the one hand to control topological properties, such the opening of the gap at the Dirac points in Graphene, and on the other hand to induce exciton-exciton interactions and create an all-optical Moiré confinement in TMD heterostructures. These findings are interpreted by employing both exact diagonalization and effective methods, which include virtual excitations of the quantized photonic environment and allow to formulate a photon-free effective Hamiltonian. The final section of this thesis addresses the computational bottleneck of simulating large electron-photon Hilbert spaces, whose dimensionality increases exponentially with the number of photonic modes, thereby making classical computations intractable. To overcome this, the present work investigates the use of quantum computers as a means to efficiently represent and evolve such composite Hilbert spaces. These devices inherently support compact encoding of bosonic states and can exploit well-established quantum time-evolution algorithms to simulate the dynamics of QED systems. Here, by adapting the structure of the quantum circuit to the specific constraints of the available hardware, accurate recovery of the relevant quantum dynamics is achieved, even when using noisy hardware. Overall, this work establishes a path toward predictive, scalable control of quantum materials by structured electromagnetic environments.