Die hervorragenden Eigenschaften der Weich-Röntgen Freie-Elektronen-Laser, insbesondere die hohe Photonenzahl, die ultrakurzen Pulse und die hohe Kohärenz, erlauben es durch Aufnehmen von Schnappschüssen der zeitlichen Entwicklung der elektronischen Struktur mit Hilfe der gut etablierten spektroskopischen Werkzeuge, chemische Reaktionen in Echtzeit zu studieren.
Diese Vorgehensweise leidet allerdings an Synchronisationsproblemen zwischen den weichen Röntgenpulsen und dem optischen Laser. Die zeitliche Auflösung ist also durch den Jitter zwischen den beiden Quellen begrenzt. Eine Möglichkeit diesen Nachteil zu überwinden, ist zwei Pulse mit einer variablen Verzögerung zu einander aus einem eingehenden Puls zu erzeugen. In dieser Arbeit wird eine Strahlteiler-und-Verzögerungs-Einheit, die sich für den Wellenlängenbereich des Freie-Elektronen Lasers in Hamburg (FLASH) eignet, vorgestellt und charakterisiert. Die Vorrichtung ist vollständig in das Monochromator-Strahlrohr PG2 integriert, die maximale Verzögerung beträgt ungefähr 5ps und die Stabilität liegt in der Größenordnung von einigen zehn Attosekunden.
In einem ersten Schritt wurde das Gerät verwendet um die longitudinale Kohärenzeigenschaften der FLASH Strahlung zu charakterisieren. Dabei kam heraus, dass die longitudinale Kohärenz Beiträge der Bandbreite als auch der Pulslänge zeigt. Außerdem können die Pulse über starke räumliche sowie zeitliche Chirps verfügen. Simulationen der longitudinalen Kohärenz unterstützen diese Erkenntnisse. Als zweites wurde in einem Intensitäts-Autokorrelations-Experiment unter Ausnutzung einer Zwei-Photonen Doppelionisation in Helium eine durchschnittliche Pulslänge von ungefähr 30fs bestimmt.
Schlussendlich wurde die Dynamik von Wellenpaketen in molekularem Stickstoff untersucht. Die Wellenpakete werden durch Absorption von einem oder zwei Photonen gestartet und dann mit einem verzögerten weiteren Photon abgefragt. Die auftretenden direkten und indirekten Ionisationsprozesse konnten getrennt werden. Für die indirekten Prozesse wurde ein verzögertes Eintreten gefunden. Diese Ergebnisse werden durch Simulationen bestätigt.
The outstanding properties of soft x-ray free-electron lasers, in particular the high photon numbers, the ultrashort pulses and the high coherence, allow to study chem- ical reactions in real-time by taking snapshots of the evolution of the electronic structure using well established spectroscopic tools.
However, this approach suffers from synchronization issues between the soft x- ray pulses and the optical laser. One is thus limited to a time resolution determined by the jitter between the two sources. A possibility to overcome this drawback is to generate two pulses with a variable delay with respect to each other out of the same incoming pulse. In this work, a split-and-delay unit suitable for the wavelength range of the free-electron laser in Hamburg (FLASH) is presented and characterized. The device is fully integrated into the monochromator beamline PG2, the maximum delay is about 5ps and its stability on the order of few tens of attoseconds.
In a first step, the device was used to characterize the longitudinal coherence properties of FLASH radiation. It has been found that the longitudinal coherence properties show contributions governed by the bandwidth as well as the pulse length. Besides, the pulses can exhibit strong spatio-temporal chirps. Simulations of the longitudinal coherence support these findings.
Secondly, in an intensity autocorrelation experiment exploiting a two-photon double-ionization process in helium, the average pulse length was determined to be about 30fs.
Finally, wave packet dynamics in molecular nitrogen were studied. The wave packets are started by the absorption of one or two photons and are then probed by the absorption of a delayed additional photon. The occurring direct and indirect ionization processes could be separated. For the indirect processes delayed onsets are found. These findings are confirmed by simulations.