Kurzfassung
Die Entwicklung ultrakurzer Laserpulse ermöglicht die natürlichen Zeitskalen einzelner quantenmechanischer Zustände wie beispielsweise elektronischer Übergänge abzubilden. Die kohärente Synthese von ultrakurzen Laserpulsen mit Spektren vom optisch sichtbaren Bereich bis in das Infrarot ermöglicht es, die elektrischen Felder innerhalb einer Wellenlänge zu manipulieren und zeitlich bis auf weniger als eine Periode zu begrenzen. Die stabile Synchronisation und Abstimmung von optisch parametrischen Verstärkern (OPA) im Wellenlängenbereich 650 nm bis 2200 nm zu einem synthetisierten Puls wird langfristig als stabil gezeigt. Die dafür notwendigen Methoden und entsprechenden Charakterisierungen werden in der vorliegenden Arbeit entwickelt. Ihre primäre Anwendung finden die Pulse in der Erzeugung Höherer Harmonischer (HHG). Die Möglichkeit der Manipulation solcher Sub-Zyklus-Pulse wird durch die große Anzahl der erzeugten und kontinuierlichen Spektren im XUV- und weichen Röntgenbereich demonstriert. Dabei werden Photonenenergien von 30 eV bis in das ”Wasserfenster” bei 284−533 eV erreicht. Die Besonderheit der Sub-Zyklus-Infrarotpulse zeigt sich in der direkten Erzeugung isolierter Attosekundenpulse ohne Verwendung von Gating-Methoden. Durch eine phasenstabile Manipulation des Treiberpulses kann das erzeugte harmonische Spektrum geziehlt in Bandbreite und mittlerer Photonenenergie beinflusst werden. Die Charakterisierung der erzeugten Attosekundenpulse und der synthetisierten Infrarotpulse erfolgt in einem Streak-Kamera-Experiment. Die Messungen zeigen Attosekundenpulse bis zu einer minimalen Dauer von 80 as. Auch das annähernd zwei Oktaven umfassende Feld des Treiberpulses kann bestimmt werden. Die Ergänzung und Neuausrichtung der Vakuumapparatur ermöglicht durch eine Hochdruck- Gaszelle die Phasenanpassung hin zu höheren Photonenenergien, wobei bis zu 450 eV im weichen Röntgenspektrum erreicht werden. In diesem Spektrum wird die Erzeugung weicher Röntgenstrahlung als Funktion des elektrischen Feldes des treibenden Laserpulses und der makroskopischen Parameter im Prozess der HHG untersucht. Im Falle eines Infrarot OPA (zwei optische Zyklen) und eines synthetisierten Pulses (Sub-Zyklus) zeigen die durch HHG erzeugten Pulsenergien im weichen Röntgenbereich eine bis zu 5-fach gesteigerte Konversionseffizienz für den synthetisierten Treiberpuls bei ausgewählten Photonenergien. Die maximale Pulsenergie im weichen Röntgenbereich oberhalb von 200 eV beträgt 1 pJ. Schlussendlich bereitet die Entwicklung einer neuen Experimentierkammer, des Spektrometers und die Erneuerung der Röntgenoptiken den Einsatz der parametrischen Synthese von ultrakurzen Lichtpulsen in zukünftigen Attosekunden-Pump-Probe-Experimenten vor.
The motivation to control and temporarily isolate a single quantum mechanical event like an electronic transition has driven the quest for ever shorter light pulses. Controlling a highly in- tense electric field in the visible to infrared wavelength range on a sub-cycle time scale becomes feasible with the concept of the parametric waveform synthesizer. High harmonic generation (HHG) is explored as a primary application with the aim to generate isolated attosecond pulses and high photon energies in the ”Water Window” spectral region from 284 eV to 533 eV. The tight synchronization of pulses from optical parametric amplifiers (OPAs) spanning from 650 nm to 2200 nm is achieved with long-term synthesized waveform stability. To work out and monitor the ideal synthesis parameters, a set of characterization methods are developed in the time and spatial domain. The ability to control sub-cycle fields is displayed via the large variety of XUV and soft X-ray continua as generated via HHG covering photon energies starting from 30 eV all the way up entering the ”Water Window”. The peculiarity of sub-cycle infrared driving pulses allows to generate isolated attosecond pulses a priori without further gating techniques. The phase-stable control of the driver pulse allows to shape the harmonic continua in bandwidth and central en- ergy. Characterization of both the generated isolated attosecond pulses and the synthesized infrared driving field is performed in an attosecond streaking experiment yielding reproducible and com- pressed XUV pulses down to 80 as FWHM, including the retrieval of an ≈ 2 octaves spanning driver pulse. A partial redesign of the vacuum apparatus to aim for high-pressure phase-matching conditions inside the HHG gas nozzle enabled the generation of soft X-ray continua up to 450 eV. The con- tinuous spectra in neon and helium are investigated as a function of the driving waveform and macroscopic parameters. A comparison of the pulse energies at soft X-ray bandwidths once generated with the infrared OPA (two-cycle pulse) and once generated with the synthesized pulse (sub-cycle), shows an up to 5-fold flux increase. The absolute maximum pulse energy is measured to 1 pJ integrated from 200 eV onwards. Finally, the design of an experimental chamber, an updated toroidal mirror and a soft X-Ray spectrometer prepare for future attosecond transient absorption experiments.