"Praseodym- und Holmium-dotierte Kristalle für Laser im sichtbaren Spektralbereich"

"Praseodymium- and Holmium-Doped Crystals for Lasers Emitting in the Visible Spectral Region"

Kurzfassung

Ziel dieser Arbeit war es, neue aktive Materialien zur Realisierung von Festkörperlasern mit direkter Emission im sichtbaren Spektralbereich zu untersuchen. Hierfür wurden die beiden Seltenerd-Ionen Pr³⁺ und Ho³⁺ ausgewahlt, da die Struktur ihrer Energieniveaus sowohl Anregung als auch Emission im sichtbaren Spektralbereich ermöglicht.

Für das Pr³⁺-Ion wurden die oxidischen Wirtskristalle SrAl₁₂O₁₉ (SRA), CaAl₁₂O₁₉ (CAlO), und LaMgAl₁₁O₁₉ (LMA) ausgesucht, da sie gute thermomechanische Eigenschaften aufweisen und dem Pr³⁺ einen Gitterplatz mit vorteilhafter Symmetrie bieten. Zusätzlich wurde das fluoridische Material Pr:LaF₃ untersucht. für Ho³⁺ wurden LiLuF₄ (LLF) sowie ebenfalls LaF₃ eingesetzt. SRA, CAlO, LMA und LLF Kristalle wurden nach dem Czochralski-Verfahren gezüchtet, während LaF₃ durch langsames Abkühlen hergestellt wurde.

Alle aktiven Materialien wurden hinsichtlich ihrer Grundzustandsabsorption (GSA), Emission und der Absorption aus angeregten Zustanden (ESA) untersucht. Mögliche Anregungslinien für Pr³⁺ sowie für Ho³⁺ zeigten sich hierbei im blauen Spektralbereich. Diese können mit InGaN Laserdioden oder frequenzverdoppelten optisch gepumpten Halbleiterlasern adressiert werden. Spektroskopische Untersuchungen an den Pr³⁺-dotierten Systemen zeigten Emissionslinien im blauen bis tiefroten Spektralbereich welche nicht durch ESA-Prozesse beeinträchtigt sind. Die Ho³⁺-dotierten Materialien zeigten Emission im grünen Spektralbereich, in dem zusätzlich GSA vorhanden ist. Die Verstärkungsspektren wurden bestimmt und es folgte, dass für beide Ho³⁺-dotierte Systeme Anregungsdichten von mindesten 20% notwendig sind, um Verstärkung zu erzielen. In den Bereichen in denen Verstärkung erwartet wird, tritt keine ESA auf. Zusätzlich wurden Messungen der Zerfallsdynamik durchgeführt, mit deren Hilfe die Quanteneffizienzen auf maximal 40% in Ho:LLF sowie ungefähr 75% in Ho:LaF₃ abgeschätzt wurde.

Mit allen aktiven Materialien wurden Laserexperimente durchgeführt. Mit Ho:LLF konnte keine grüne Laseremission erreicht werden. Jedoch konnte mit Ho:LaF₃ erstmals bei Raumtemperatur Läsertatigkeit eines Ho³⁺-dotierten kristallinen Materials im grünen Spektralbereich erzielt werden. Der Laser arbeitete in einem selbst-gepulsten Regime mit einer Repetitionsrate von ungefähr 5,4 kHz, einer Pulslänge von 1,6 µs und einer Pulsspitzenleistung von 0,9W.

Mit allen Pr³⁺-dotierten Materialien konnte Lasertätigkeit demonstriert werden. Die besten Ergebnisse wurden mit Pr:SRA erreicht. Hierbei konnten Ausgangsleistungen von über 1W und differentielle Wirkungsgrade von fast 60% im roten und tiefroten Spektralbereich erzielt werden. Zusätzlich wurde erstmals Dauerstrich Laseremission mit einem Pr³⁺-dotierten Oxidkristall im grünen Spektralbereich bei Raumtemperatur realisiert. In der Scheibenlasergeometrie konnte erstmalig Lasertätigkeit eines Pr³⁺-dotierten Systems realisiert werden. In weiteren Experimenten wurden mittels fs-Laserstrukturierung wellenleitende Strukturen in Pr:SRA Volumenkristallen erzeugt. Diese erlaubten Lasertätigkeit mit Ausgangsleistungen von mehr als 1W und differentiellen Wirkungsgraden von fast 40% im roten Spektralbereich. Mit diesen Strukturen konnten erstmals grün emittierende Pr³⁺-dotierte kristalline Wellenleiterlaser realisiert werden.

Titel

Kurzfassung

Summary

The topic of this work is the investigation of novel gain media for the realization of solid state lasers directly emitting in the visible spectral region. For this purpose, the rareearth ions Pr³⁺ and Ho³⁺ were chosen due to their favorable energy level structure which results in absorption and emission lines in the visible spectral range. For the Pr³⁺-ion the oxide host materials SrAl₁₂O₁₉ (SRA), CaAl₁₂O₁₉ (CAlO), and LaMgAl₁₁O₁₉ (LMA) were chosen. These host lattices offer an advantageous site symmetry for the Pr³⁺-ion as well as favorable thermomechanical properties. Additionally the low-phonon fluoride material LaF₃ was employed. For the Ho³⁺-ion, LiLuF₄ (LLF) and LaF₃ were used as host systems. SRA, CAlO, LMA as well as LLF crystals were fabricated by means of the Czochralski method while LaF₃ was grown by the seedless cooling down method.

The active media were characterized in terms of ground state absorption (GSA), emission, and excited state absorption (ESA). For the Pr³⁺- as well as for the Ho³⁺-doped systems absorption bands in the blue spectral range suitable for pumping by InGaN laser diodes or frequency doubled optically pumped semiconductor lasers were found. Emission measurements showed that the Pr³⁺-doped systems exhibit distinct emission peaks in the blue to deep red spectral region which were not influenced by ESA. The Ho³⁺-doped materials exhibit emission peaks in the green spectral range where GSA is also present. Therefore gain spectra were derived and revealed that for both Ho³⁺-doped systems inversion levels of at least 20% are required to achieve gain. The wavelength region in which gain can be expected is not influenced by ESA. In addition, measurements of the decay dynamics revealed maximum quantum efficiencies of less than 40% (Ho:LLF) and approximately 75% (Ho:LaF3).

Laser experiments were carried out with all active media. With Ho:LLF it was not possible to achieve green laser emission. However, with Ho:LaF₃ room temperature laser operation in the green spectral region was demonstrated for the first time with a Ho³⁺-doped crystalline system. The laser operated in a self pulsed regime with a repetition rate of approximately 5.4 kHz, a pulse duration of 1.6 ìs, and a peak pulse power of 0.9W. Laser operation was demonstrated with all Pr³⁺-doped host materials. Best results were obtained with Pr:SRA where more than 1W of output power and slope efficiencies of almost 60% were realized in the red and deep red spectral region. fürthermore it was possible to demonstrate cw laser operation of a Pr³⁺-doped oxide in the green spectral range for the first time at room temperature. In addition, experiments were carried out in a thin disk setup and it was possible to realize first laser operation in this geometry of a Pr³⁺-doped gain medium. Waveguiding structures in Pr:SRA were fabricated by fs-laser inscription. With these waveguides laser operation was demonstrated in the red spectral region with an output power of more than 1W at almost 40% slope efficiency. These structures also allowed for the first time laser emission in the green spectral range from a Pr³⁺-doped crystalline waveguide.