Kurzfassung
Der Freie-Elektronen-Laser in Hamburg (FLASH) verfügt über eine einzigartige Kombination
aus hochrepetitiven, durchstimmbaren, intensiven und schmalbandigen THz-Pulsen, welche
naturgemäß mit den XUV-Pulsen synchronisiert sind. Diese Eigenschaft bietet die Möglichkeit
Licht-Materie-Wechselwirkungen auf einer ultraschnellen Zeitskala zu untersuchen, wobei
sich aufgrund der unterschiedlichen Eigenschaften von THz- und XUV-Strahlung der optische
Transport für diese Pulse unterscheidet.
Diese Arbeit demonstriert einen neuen Ansatz für XUV-THz pump-probe Experimente an
FELs und bietet eine Lösung für das Problem der optischen Weglängendifferenz von natürlich
synchronisierten THz- und XUV-Pulsen. Das beschriebene THz-Doppler-Schema basiert auf
der Erzeugung von zwei aufeinanderfolgenden, zeitlich getrennten Elektronenpaketen, um einen
zeitlichen Überlapp von THz- und XUV-Pulsen am Experiment zu ermöglichen. Das erste
Bündel ist speziell auf die Erzeugung von THz-Strahlung und das zweite auf XUV-Strahlung
abgestimmt und erlaubt eine Synchronisation auf 19 fs r.m.s.. Dadurch ermöglicht dieses neue
Schema pump-probe Experimente mit hoher zeitlicher Auflösung, hohen Pulsenergien und
durchstimmbaren XUV- und THz-Wellenlängen.
Der zeitliche und räumliche Überlapp ist für ultraschnelle XUV-THz pump-probe Experimente,
sowohl an FEL-Anlagen, als auch an Laborquellen mit hohen harmonischen von
entscheidender Bedeutung. Ein einfaches und robustes Werkzeug wurde entwickelt und wird
hier vorgestellt. Es basiert auf ultraschnellen Änderungen der optischen Eigenschaften von
Silizium, die durch ultraschnelle XUV-Pulse induziert, und mit THz-Pulsen abgetastet werden.
Dies ermöglicht die Messung der Ankunftszeit zwischen XUV- und THz-Pulsen mit einer
zeitlichen Auflösung, welche in der Größenordnung der Pulsdauer der THz-Pulse liegt.
Darüberhinaus wurde ein neuartiges Fourier-Transform-Infrarotspektrometer (FTIR) entwickelt
und in Betrieb genommen. Es basiert auf einem reflektierenden Lamellengitter und
arbeitet über einen extrem breiten Spektralbereich von THz-Frequenzen. Das Lamellengitter-
Interferometer hat im Gegensatz zum typischen Michelson-Interferometer eine deutlich höhere
Effizienz und einen nahezu konstanten Frequenzgang, was es zu einem idealen Werkzeug für
die spektrale Charakterisierung von Breitbandquellen macht.
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The Free Electron Laser in Hamburg (FLASH) has a unique combination of high repetition rate, tunable, intense, and narrowband THz pulses naturally synchronized to the XUV pulses. It provides the opportunity to investigate light-matter interaction on an ultrafast timescale. However, due to the different properties of THz and XUV radiation, the optical transport differs for these pulses. The result is that the optical path of the THz beamline is several meters longer than the XUV beamline, preventing the utilization of the full potential of FLASH. This work demonstrates a new approach for XUV-THz pump-probe experiments at FELs, providing a solution to the optical path difference problem of naturally synchronized THz and XUV pulses. The described THz Doubler scheme is based on the generation of two consecutive electron bunches, separated in time, to enable temporal overlap of THz and XUV pulses at the experiment. The first bunch is specifically tuned for the generation of THz radiation and the second for XUV with the achieved synchronization of 19 fs r.m.s.. This new scheme enables pump-probe experiments with high temporal resolution, high pulse energies, and tunable XUV and THz wavelengths. Temporal and spatial overlap is critical for ultrafast XUV-THz pump-probe experiments, both at FEL facilities and at table-top high harmonic sources. A simple and robust spatio-temporal overlap tool was developed and is presented here. It is based on ultrafast changes of the optical properties of silicon induced by ultrafast XUV pulses and probed by THz pulses, and enables the arrival time between XUV and THz pulses to be measured with temporal resolution comparable to the duration of the THz pulse. Finally, a novel Fourier transform infrared (FTIR) spectrometer, based on the reflective lamellar grating and operating over an extremely broad spectral range of THz frequencies, has been developed and commissioned. The lamellar grating interferometer, in contrast to the typical Michelson interferometer, has a much higher throughput and almost constant frequency response, making it an ideal tool for spectral characterization of broadband sources.