Diese Dissertation beschäftigt sich mit der Entwicklung und Anwendung zweier sich ergänzender Aufbauten für ultraschnelle Elektronenbeugungsexperimente, die innerhalb der Max Planck Forschungsabteilung für strukturelle Dynamik aufgebaut wurden. Ein kompakter Aufbau für Femtosekunden - Elektronendiffraktion (FED) wird derzeit mit maximal 150 keV betrieben und erzeugt ultrakurze Elektronenpulse von bis zu 300 fs bei einer hohen Helligkeit von 10 e/μm². Der zweite Aufbau, genannt REGAE (Relativistic Electron Gun for Atomic Exploration), wurde in Zusammenarbeit mit verschiedenen DESY Gruppen erbaut. REGAE ist ein mit Hochfrequenz betriebener FED Aufbau, der im Energiebereich von 2 bis 5 MeV Beugungsbilder hoher Qualität erzeugen wird. Dabei soll eine derart hohe Strahkohärenz erreicht werden, um strukturelle Dynamik in Proteinkristallen mit Pulsen von bis zu 20 fs beobachten zu können.
Als einer der ersten Doktoranden in der Gruppe von Prof. R.J. Dwayne Miller war ich für den Aufbau der Schlüsselelemente des Femtosekunden Lasersystems für beide zuvor genannten FED Aufbauten verantwortlich. Ein Aufbau zur Erzeugung der dritten Harmonischen (THG) sowie ein nichtlinearer optisch parametrischer Verstärker NOPA) wurden für die Photoanregung kurzer Elektronenpulse sowie die Anregung der Proben verwendet. Verschiedene Diagnosewerkzeuge wurden aufgebaut um die Eigenschaften des Systems zu überwachen. Ein schneller Autokorrelator dient der Echtzeitkorrektur der Pulslänge. Ein TG-FROG (transient-grating frequency-resolved optical gating) wurde gebaut um die Eigenschaften des fs-Laserpulses, wie die Phase und Amplitude seiner Spektralkomponenten detailliert zu charakterisieren.
Zusätzlich wurde ein Femtosekunden Pump-Probe Aufbau entwickelt, der breitbandige Pulse zum Abtasten erzeugt. Dieser Aufbau wurde erfolgreich verwendet um den lichtinduzierten Halbleiter-Metall-Phasenübergang in VO2, sowie den ultraschnellen Photoreduktionsmechanismus in Graphenoxid zu studieren.
Des Weiteren werden maßgebliche Entwicklungen der FED-Experimente beschrieben. In der ersten Studie mit dem kompakten 150 keV FED Aufbau wurde die optische und strukturelle Reaktion von Alkalihaliden auf intensive Anregung mit UV-Strahlen beobachtet. Da die Anregung oberhalb der Zerstörschwelle des Materials stattfand, musste eine Einzelschusskonfiguration gewählt werden. Verschiedene Techniken wurden angewandt um ein besseres Verständnis der optischen Anregung in Alkalihaliden zu gewinnen. Die Untersuchungen mittels Messung der Reflektivität, Femtosekunden - Elektronenbeugung, Detektion von Ionen und Bestimmung der Kratertiefe deckten einen kalten Ablationsprozess auf, der weit unter der Schwelle für Plasmaerzeugung und sogar unter dem Schmelzpunkt des Salzes stattfand.
Mit REGAE wurden erste zeitaufgelöste Experimente durchgeführt, um die Erwärmungdynamik und das darauffolgende Schmelzen nach Beschuss mit Laserpulsen zu verfolgen, was auch als wichtiger Test für die Synchronisierung diente. Unter Einzelschussbedingungen konnte eine eindeutige Dynamik beaobachtet werden, wobei sich der zeitliche Nullpunkt innerhalb einer Pikosekunde festlegen ließ. Die weitere Charakterisierung der Elektronenpulse wird mit Hilfe von ponderomotorischer Streuung erfolgen. Der benötigte modulare Aufbau wurde bereits erstellt und die dazugehörigen Vielteilchensimulationen mit ASTRA durchgeführt.
This thesis reports on the development and application of two different but complementary ultrafast electron diffraction setups built at the Max Planck Research Department for Structural Dynamics. One is an ultra-compact femtosecond electron diffraction (FED) setup (Egun300), which is currently operational (with a maximum electron energy of 150 keV) and provides ultrashort (~300 fs) and bright (~10 e/μm²) electron bunches. The other one, named as Relativistic Electron Gun for Atomic Exploration (REGAE) is a radio frequency driven 2 to 5 MeV FED setup built in collaboration with different groups from DESY. REGAE was developed as a facility that will provide high quality diffraction with sufficient coherence to even address structural protein dynamics and with electron pulses as short as 20 fs (FWHM).
As one of the first students in Prof. R.J. Dwayne Miller's group, I led the femtosecond (fs) laser sub-group at REGAE being responsible for the construction of different key optical elements required to drive both of aforementioned FED systems. A third harmonic generation (THG) and a nonlinear optical parametric amplifier (NOPA) have been used for the photo-generation of ultrashort electron bursts as well as sample laser excitation. Different diagnostic tools have been constructed to monitor the performance of the fs optical system. A fast autocorrelator was developed to provide on the fly pulse duration correction. A transient-grating frequency-resolved optical gating (TG-FROG) was built to obtain detail information about the characteristics of fs optical pulse, i.e. phase and amplitude of its spectral components.
In addition to these optical setups, I developed a fs optical pump-probe system, which supports broadband probe pulses. This setup was successfully applied to investigate the semiconductor-to-metal photoinduced phase transition in vanadium dioxide and the ultrafast photo-reduction mechanism of graphene oxide.
In regard to FED setups, I have been deeply involved in their development. I performed the first study in our compact FED system. I studied the optical and structural response of alkali halides to intense UV excitation conditions, i.e. above the damage threshold of the samples which required the application of a single-shot scheme. In order to gain a better understanding of the ablation process that follows fs optical excitation in alkali halides, I applied a variety of different techniques. Optical reflectivity, femtosecond electron diffraction, ion detection and crater measurements revealed the existence of a cold ablation process that occurs well below the threshold for plasma formation and even that for the melting point of the salts. This atypical cold explosion owes to the presence of highly localized excitonic states and reflects the repulsive nature of initial electronic correlations at play.
In the case of REGAE, we performed the first time-resolved experiment following the fs laser heating dynamics and partial melting of polycrystalline gold films. This experiment was crucial to test the overall synchronization of our REGAE machine. We were able to observe a clear dynamics under single-shot photo-excitation conditions and found time zero within 1 picosecond. Further electron pulse characterization will involve the implementation of ponderomotive scattering. I have already constructed the required modular setup and performed all preliminary ASTRA N-body simulations.