Kurzfassung
Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Apparatur zur Einzelschussmessung der Dauer
von Lichtpulsen im extrem-vakuum-ultravioletten Spektralbereich entwickelt und aufgebaut.
Die Intensitätsautokorrelation zweiter Ordnung für ultraviolette Pulse wurde in
einer anti-kollinearen Geometrie realisiert, wodurch die Zeitinformation auf die Achse der
Strahlausbreitungsrichtung abgebildet wird. Dafür wurde ein kombiniertes Ionen-Mikroskop
und Flugzeit-Spektrometer mit einer Auflösung im Mikrometer-Bereich aufgebaut. Dieser
Aufbau ermöglicht eine vergrößerte räumliche Abbildung der Ionen, die ausschließlich aus
der direkten Zwei-Photonen-Absorption im gemeinsamen Fokus der gegenläufigen Pulse
erzeugt werden. Dies entspricht der Einzelschuss-Intensitätsautokorrelation zweiter Ordnung.
Zusätzlich wurde eine intensive VUV-Lichtquelle aufgebaut, die auf der Erzeugung Hoher
Harmonischer beruht. Durch eine Geometrie mit schwacher Fokussierung in einer längenvariablen
Argon-Gaszelle, erzeugt diese Pulse der fünften Harmonischen des Ti:Sa-Lasers mit
einer Pulsdauer unter 20 fs. Die VUV-Pulse mit einer mittleren Wellenlänge von 161.8 nm
erreichen Pulsenergien von 1.1 μJ und eine Pulsdauer von 18 ± 1 fs, bestimmt mittels
interferenzaufgelöster Autokorrelation zweiter Ordnung. Nichtresonante Zwei-Photonen-
Ionisation von Krypton und Xenon, sowie Drei-Photonen-Ionisation von Neon bestätigen
die hohe Pulsintensität der fünften Harmonischen. Dies ermöglicht Mehrphotonen-VUVPump/
VUV-Probe-Studien an atomaren und molekularen Systemen mit ultraschneller
Dynamik.
Zur Demonstration wurde diese Methode der Intensitäts-Autokorrelation mit gegenläufigen
Pulsen für ein Einzelschuss-VUV-Pump/VUV-Probe-Experiment in der Untersuchung der
ultraschnellen Dissoziationsdynamik von O2 nach Anregung bei 162 nm im Schumann-
Runge-Regime eingesetzt.
iii
In this work, a single-shot temporal metrology scheme operating in the vacuum-extreme ultraviolet spectral range has been designed and experimentally implemented. Utilizing an anti-collinear geometry, a second-order intensity autocorrelation measurement of a vacuum ultraviolet pulse can be performed by encoding temporal delay information on the beam propagation coordinate. An ion-imaging time-of-flight spectrometer, offering micrometer resolution has been set-up for this purpose. This instrument enables the detection of a magnified image of the spatial distribution of ions exclusively generated by direct two photon absorption in the combined counter-propagating pulse focus and thus obtain the second-order intensity autocorrelation measurement on a single-shot basis. Additionally, an intense VUV light source based on high-harmonic generation has been experimentally realized. It delivers intense sub-20 fs Ti:Sa fifth-harmonic pulses utilizing a loose-focusing geometry in a long Ar gas cell. The VUV pulses centered at 161.8 nm reach pulse energies of 1.1 μJ per pulse, while the corresponding pulse duration is measured with a second-order, fringe-resolved autocorrelation scheme to be 18 ± 1 fs on average. Non-resonant, two-photon ionization of Kr and Xe and three-photon ionization of Ne verify the fifth-harmonic pulse intensity and indicate the feasibility of multi-photon VUV pump/VUV probe studies of ultrafast atomic and molecular dynamics. Finally, the extended functionality of the counter-propagating pulse metrology approach is demonstrated by a single-shot VUV pump/VUV probe experiment aiming at the investigation of ultrafast dissociation dynamics of O2 excited in the Schumann-Runge continuum at 162 nm.