Kurzfassung
Im Rahmen dieser Arbeit wurde untersucht, inwiefern mittels Photoelektronenbeugung Dynamiken von kleinen Molekülen in der Gasphase mit Femtosekunden-Zeitauflösung und $/textrm{/AA}$ngström-Ortsauflösung sichtbar gemacht werden können.
An den Synchrotronstrahlungsquellen DORIS und PETRA/,III wurden in Photoelektron-Photoion-Koinzidenzexperimenten O(1$s$)-, S(2$p$)- und F(1$s$)-Photoelektronen-Winkelverteilungen von orientierten Carbonylsulfid- und Fluormethan-Molekülen aufgenommen (kinetische Energie der Photoelektronen: 16 eV < E$_{/mathrm{PE}}$ < 283 eV).
Es wurde untersucht, wie sich der Grad der Molekülorientierung auf die Struktur der Winkelverteilungen auswirkt, welchen Einfluss linear und zirkular polarisierte Photonen haben und ob die Winkelverteilungen für hohe Photoelektronenenergien durch ein einfaches Streumodell beschrieben werden können.
Mit MSX$/alpha$-Berechnungen wurden die gemessenen Photoelektronen-Winkelverteilungen mit der Molekülstruktur verknüpft.
Am Freie-Elektronen-Laser FLASH wurden S(2$p$)-Photoelektronen-Winkelverteilungen von OCS-Molekülen, die mit einem Infrarot-Laserpuls adiabatisch ausgerichtet wurden, aufgenommen (E$_{/mathrm{PE}}$=44 eV). In einem 800/,nm-Pump-5,8/,nm-Probe Experiment am FLASH ist es gelungen, Dynamiken der OCS-Moleküle mittels Photoelektronen-Winkelverteilungen mit Femtosekunden-Zeitauflösung sichtbar zu machen. Der Einfluss der zwei IR-Laser auf die Moleküle und die Photoelektronen wurde diskutiert. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen Wege auf, wie zukünftig ultraschnelle Strukturänderungen von Molekülen mittels Photoelektronenbeugung beobachtet werden könnten.
This work investigates if and how photoelectron diffraction might become a suitable tool to measure structural changes of small molecules in the gas-phase with femtosecond temporal and angstrom spatial resolution. Molecular-frame photoelectron angular distributions (MFPAD) of O(1$s$)-, S(2$p$)- and F(1$s$)-electrons from carbonyl sulfide and fluoromethane molecules have been measured in photoelectron-photoion coincidence experiments at the synchrotron radiation sources DORIS and PETRA III (kinetic energy of photoelectrons: 16 eV < E$_{/mathrm{PE}}$ < 283 eV). It has been investigated which degree of molecular orientation is necessary to observe a rich structure in the MFPADs, which influence linearly and circularly polarized photons have on MFPADs, and if MFPADs of photoelectrons with a few 100 eV kinetic energy can be described by a simple scattering model.The relation of the measured MFPADs to the molecular structure was examined by MSX$/alpha$ calculations. At the free-electron laser FLASH, S(2$p$)-photoelectron angular distributions of adiabatically laser-aligned OCS molecules have been measured (E$_{/mathrm{PE}}$=44 eV). In an IR-pump-XUV-probe experiment at FLASH, molecular dynamics have been observed in the photoelectron angular distributions with femtosecond temporal resolution. The influence of the alignment and the pump laser on molecules and on photoelectrons has been discussed. This work indicates avenues how to reach the goal of observing ultrafast molecular structural changes by photoelectron diffraction.